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稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化制备月桂酸单甘酯工艺的研究

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中国粮油学报 2024年

作者：蒋佳睿王佳佳王真朱冰心王涵赵孙超韩晓祥唐秀娟浙江工商大学食品与生物工程学院浙江工商大学环境科学与工程学院

以可再生资源稻草为原料，经碳化、氨基功能化后通过化学键与硅钨酸结合制备稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂，并借助XRD、FE-SEM、BET、FT-IR、XPS和正丁胺电位滴定等技术手段对催化剂各项性能进行表征。利用月桂酸(LA)与甘油(GL)选择... 详细信息

以可再生资源稻草为原料，经碳化、氨基功能化后通过化学键与硅钨酸结合制备稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂，并借助XRD、FE-SEM、BET、FT-IR、XPS和正丁胺电位滴定等技术手段对催化剂各项性能进行表征。利用月桂酸(LA)与甘油(GL)选择性酯化反应为模型考察稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂的催化性能。研究表明，973 K煅烧的载体固载硅钨酸催化剂(C-Si-NH2-STA)表现出最佳催化性能，载体大比表面积和丰富的孔隙结构及适宜的Br?nsted酸性是其具有高活性的原因。在GL/LA物质的量比5:1，催化剂质量分数5%，反应时间2 h，反应温度423 K条件下，C-Si-NH2-STA催化制备月桂酸单甘脂(GML)平均产率为80.7%。

关键词：稻草硅钨酸月桂酸单甘酯

甜菜碱对Fe^(3+)胁迫下DAMO-Anammox系统的改善及影响机制

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环境科学学报 2024年第2期44卷 168-180页

作者：高冉金昊楼菊青浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310012 浙江工商大学分析测试中心杭州310012

DAMO-Anammox系统是由反硝化型厌氧甲烷氧化(Denitrifying anaerobic methane oxidation,DAMO)古菌和Anammox(厌氧氨氧化)细菌组成的协同脱氮甲烷减排系统,DAMO古菌以甲烷为电子供体,将硝酸盐还原成亚硝酸盐供厌氧氨氧化细菌使用.有研... 详细信息

DAMO-Anammox系统是由反硝化型厌氧甲烷氧化(Denitrifying anaerobic methane oxidation,DAMO)古菌和Anammox(厌氧氨氧化)细菌组成的协同脱氮甲烷减排系统,DAMO古菌以甲烷为电子供体,将硝酸盐还原成亚硝酸盐供厌氧氨氧化细菌使用.有研究表明Fe^(3+)可以显著提高Anammox活性,但浓度过高会产生抑制.本文以DAMO-Anammox系统为研究对象,考察了Fe^(3+)和甜菜碱对系统的影响,探索了高浓度Fe^(3+)抑制后添加甜菜碱恢复系统性能的可能性,通过批次实验和动力学模型拟合确定了最佳Fe^(3+)和甜菜碱浓度.通过长期实验分析了Fe^(3+)胁迫下DAMO-Anammox系统加入甜菜碱后的菌群演变与基因丰度变化,结合胞外聚合物和电子传递活性变化进一步分析其生物学机制.实验结果表明甜菜碱加入系统后先作为相容溶质可缓解Fe^(3+)的胁迫,短期内有利于DAMO-Anammox系统性能的提高.但长期运行过程中,甜菜碱将作为甲基供体提供电子促进非甲烷氧化型反硝化过程,DAMO古菌在电子争夺中处于劣势,导致以甲烷为电子供体的DAMO过程被以甜菜碱为电子供体的反硝化过程取代,而依赖于DAMO古菌提供亚硝酸盐的Anammox菌也因缺少底物逐渐消失,从而导致DAMO-Anammox系统解体.

关键词： DAMO-Anammox系统 Fe^(3+) 甜菜碱性能改善影响

腐殖酸对亚硝酸盐依赖型甲烷厌氧氧化过程的生物作用机理研究

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环境科学学报 2024年第5期44卷 1-16页

作者：高冉金昊吕娇徐帆王如意楼菊青浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310018 浙江工商大学分析测试中心杭州310018

腐殖酸(Humic acid,HA)是土壤和沉积物中天然有机物的氧化还原产物,其独特的醌官能团可作为电子受体或电子穿梭器,与自然界中的甲烷厌氧氧化(Anaerobic Oxidation of Methane,AOM)过程耦合.反硝化型甲烷厌氧氧化(Denitrifying Anaerobic... 详细信息

腐殖酸(Humic acid,HA)是土壤和沉积物中天然有机物的氧化还原产物,其独特的醌官能团可作为电子受体或电子穿梭器,与自然界中的甲烷厌氧氧化(Anaerobic Oxidation of Methane,AOM)过程耦合.反硝化型甲烷厌氧氧化(Denitrifying Anaerobic Methane Oxidation,DAMO)是以硝酸盐/亚硝酸盐作为电子受体的甲烷厌氧氧化与反硝化耦合过程.研究发现,许多自然生境中HA与N-DAMO系统共存.本研究以亚硝酸盐依赖型甲烷厌氧氧化(N-DAMO)系统为研究对象,考察750 mg·L^(-1)(促进)和2000 mg·L^(-1)(抑制)的HA对该系统的生物作用机理.研究结果表明,当外源腐殖酸存在时,系统中挥发性脂肪酸(Volatile Fatty Acid,VFA)含量明显降低,并促进了胞外聚合物(Extracellular polymers,EPS)的分泌.在高浓度HA影响下,细胞形态会发生变化.腐殖酸的加入导致N-DAMO系统菌群结构也发生了变化,OTU指数和Shannon指数分析结果显示促进组的生物多样性较空白组显著增加,而抑制组的生物多样性则较空白组显著降低,但优势菌种始终是Proteobacteria和Chloroflexi,并且Chloroflexi和Firmicutes丰度有所增加.宏基组测序结果发现促进组的氮代谢基因(NirK、NirS和NOD)丰度高于对照组,腐殖酸的加入会导致NO歧化作用的增强,与N_(2)O还原相关的基因(NosZ)受到了外源腐殖酸的抑制,且浓度越高越显著,导致了N_(2)O的累积.促进组和抑制组的甲烷代谢基因(pmoABC、mdhA和FDH)丰度均有提高,基因丰度的改变影响了N-DAMO系统反应代谢途径.

关键词： N-DAMO 腐殖酸细胞形态群落结构基因丰度

Zn-Fe双金属/生物炭复合催化剂活化过硫酸盐降解污染物的机制

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环境科学学报 2024年

作者：潘斌锋朱枫李渊吴礼光王挺浙江工商大学环境科学与工程学院浙江工商大学旅游与城乡规划学院

以新型生物炭为载体构建用于活化过硫酸盐（PDS）降解污染物的复合催化剂，不仅有助于废弃物质的资源化利用，在水环境深度治理方面也有广阔的应用前景.本研究以坚果类代表废弃物—核桃壳为原料制备生物炭，而后釆用微乳液合成Zn-Fe双... 详细信息

以新型生物炭为载体构建用于活化过硫酸盐（PDS）降解污染物的复合催化剂，不仅有助于废弃物质的资源化利用，在水环境深度治理方面也有广阔的应用前景.本研究以坚果类代表废弃物—核桃壳为原料制备生物炭，而后釆用微乳液合成Zn-Fe双金属纳米粒子，将其负载在生物炭中构建Zn-Fe双金属/生物炭复合催化剂.通过活化PDS降解四环素（TC）和罗丹明B(RhB)评价复合催化剂的催化性能.同时，利用XRD、XPS、TEM和ESR等分析表征复合催化剂的形貌结构，并结合降解中间产物分析，探明复合催化剂对TC和RhB的吸附和降解机制.研究发现，生物炭载体表面呈负电性，其对带正电荷的RhB吸附能力较强，难以吸附带负电荷的TC分子.微乳液法制备的Zn-Fe双金属纳米粒子带正电荷，致使Zn-Fe双金属/生物炭复合催化剂整体呈正电荷，其对TC的吸附能力较生物炭大幅增加.另外，Zn-Fe双金属纳米粒子负载并未改变生物炭的表面及其形貌特性，复合催化剂对RhB仍具有较强的吸附能力.Zn-Fe双金属/生物炭复合催化剂能高效活化PDS，产生以羟基自由基为主的活性物种，5 h后催化剂对TC和RhB的去除率分别达到了96%和100%，且污染物降解过程的中间产物毒性较TC和RhB均显著降低.结果表明，基于Zn-Fe双金属/生物炭复合催化剂可高效活化PDS降解有机污染物，能显著降低水环境中潜在的安全风险.

关键词：生物炭双金属复合催化剂过硫酸盐活化污染物降解路径

有机配体结构对ZIFs材料结晶度及其CO_(2)吸附性能的影响机制

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环境科学学报 2024年第8期44卷 110-121页

作者：刘晗翀吴梦雅吴礼光王挺浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310012

沸石咪唑酯框架(ZIFs)被认为是一种用于高效CO_(2)捕获的多孔晶体材料,其晶体结构是影响CO_(2)吸附性能的关键因素之一.本文分别选用2-甲基咪唑、2-乙基咪唑和3-氨基-1,2,4-三唑作为有机配体,通过反相微乳液制备了ZIFs材料用于CO_(2)的... 详细信息

沸石咪唑酯框架(ZIFs)被认为是一种用于高效CO_(2)捕获的多孔晶体材料,其晶体结构是影响CO_(2)吸附性能的关键因素之一.本文分别选用2-甲基咪唑、2-乙基咪唑和3-氨基-1,2,4-三唑作为有机配体,通过反相微乳液制备了ZIFs材料用于CO_(2)的捕获.结合ZIFs材料结构表征、气体吸附、巨正则蒙特卡洛(GCMC)以及分子动力学(MD)模拟,研究了有机配体对ZIFs的结晶度、孔结构和CO_(2)吸附性能的影响.结果表明:采用2-甲基咪唑合成的ZIF-8-M与2-乙基咪唑合成的ZIF-8-N,两者除了结晶度外其它结构差异并不十分显著,但ZIF-8-M材料CO_(2)吸附容量较高,可达0.69 mmol·g^(-1);ZIF-8-N结晶度、比表面积和孔隙率较小,CO_(2)吸附容量也较低,仅为0.29 mmol·g^(-1).提高合成温度,ZIF-8-M和ZIF-8-N结晶度均明显增大,CO_(2)吸附容量也显著提高,这可能是由于高结晶度的ZIFs更有利于氢键的形成和π-π堆积作用的发生.当温度从30℃升高到60℃时,ZIF-8-M的CO_(2)吸附容量提高了2.2倍,ZIF-8-N的CO_(2)吸附容量增大了4.9倍.此外,GCMC和MD模拟结果表明:随着晶体结构无序化程度的增加,ZIF-8-M对CO_(2)分子的吸附能由-52.5 kcal·mol^(-1)增大至511.0 kcal·mol^(-1),吸附能力下降,吸附的CO_(2)分子个数明显下降.再次验证了结晶度是影响ZIFs材料吸附CO_(2)性能的关键结构参数.

关键词：反相微乳液 ZIF-8 结晶度 CO_(2)吸附分子动力学模拟

优化嗜酸乳杆菌JYLA-191抗逆性方法研究

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中国食品学报 2024年第5期24卷 161-170页

作者：吕培佳傅玉颖李腾浙江工商大学食品与生物工程学院杭州083200

为了提升益生菌的抗逆性,以明胶/果胶/海藻酸钠复合物为壁材,油凝胶为载体,采用同轴滴注法制备具有核壳结构的嗜酸乳杆菌JYLA-191滴丸,并对其形态和菌株在加工、储存、热处理和消化过程中的稳定性进行评价。结果表明,双层滴丸有着明显... 详细信息

为了提升益生菌的抗逆性,以明胶/果胶/海藻酸钠复合物为壁材,油凝胶为载体,采用同轴滴注法制备具有核壳结构的嗜酸乳杆菌JYLA-191滴丸,并对其形态和菌株在加工、储存、热处理和消化过程中的稳定性进行评价。结果表明,双层滴丸有着明显的核壳结构且菌株均匀分布在内层油凝胶中。经加工双层滴丸活菌数降低了1.02 lg(CFU/g),较单层滴丸活菌数降幅低0.89 lg(CFU/g)。2种滴丸均能通过上消化道并在结肠中释放。单层和双层滴丸经连续消化后活菌数分别达到6.38 lg(CFU/g)和8.43 lg(CFU/g)。与单层滴丸相比,双层滴丸中的嗜酸乳杆菌JYLA-191在胆盐溶液中展现出更好的抗性,细胞活性没有明显的损失(P>0.05)。单层和双层滴丸均提升了嗜酸乳杆菌JYLA-191的耐热性,且双层滴丸经70℃热处理,细胞活性仍能达到5.39 lg(CFU/g)。2种滴丸在4℃和25℃下储存均提升了细胞的稳定性,其中4℃下储存效果更好。较单层滴丸,双层滴丸包埋的嗜酸乳杆菌JYLA-191稳定性更高。结论:双层滴丸有效了提升嗜酸乳杆菌JYLA-191在恶劣环境下的抗逆性。

关键词：同轴滴注核壳结构滴丸嗜酸乳杆菌JYLA-191 抗逆性

转基因稻米的非靶向代谢组变异分析及真菌毒素风险预警

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中国食品学报 2024年第6期24卷 410-422页

作者：赖泽萍朱军莉赵艳浙江工商大学食品与生物工程学院杭州310018

采用液相色谱-质谱联用技术(HPLC-MS)研究粳稻品种日本晴(FP1)和PJ574(FP2)及其相应的转基因品种(FT16、FT23)的种子的代谢组学,旨在评价转基因稻米与其亲本代谢物组成的实质等同性,从代谢组变异和真菌毒素含量两方面评价稻米中的风险... 详细信息

采用液相色谱-质谱联用技术(HPLC-MS)研究粳稻品种日本晴(FP1)和PJ574(FP2)及其相应的转基因品种(FT16、FT23)的种子的代谢组学,旨在评价转基因稻米与其亲本代谢物组成的实质等同性,从代谢组变异和真菌毒素含量两方面评价稻米中的风险因素。结果:利用主成分分析和偏最小二乘法-判别分析等多元统计方法从稻米样本检出448种代谢物。筛选差异代谢物发现L-乳酸、玉米赤霉烯酮、10E,12Z-十八碳二烯酸和精胺代谢物浓度变异幅度受品种差异的影响较大。FP1-FP2组、FP1-FT16组、FP2-FT23组分别有9,23,13个特有差异代谢物,FP1-FP2组特有差异代谢物主要包括肌醇、硬脂酸酰胺等;FP1-FT16组特有差异代谢物主要包括脱氧鸟苷酸、咖啡盐和葡萄糖酸;FP2-FT23组特有差异代谢物主要包括前列腺素B2、L-胱氨酸、16-羟基棕榈酸,FP1-FT16组变异幅度最大。转基因育种和品种差异的效应类似,都在一定程度上影响精氨酸生物合成及多条氨基酸代谢通路,而不同品种的转基因稻米中代谢通路的变异不同。经酶联免疫法(ELISA)实测验证,稻米样本中的玉米赤霉烯酮含量在4.2~6μg/kg之间,两亲本品种间差异显著(P<0.01),而转基因稻米的玉米赤霉烯酮含量与亲本实质等同。ITS高通量测序结果表明镰刀菌属为稻米内生真菌的常见菌属。结论:转基因育种引发的稻米代谢组分和代谢通路变异虽可能影响稻米的营养品质,但幅度不大于品种差异,位于安全范围内。在4个货架期内的稻米样本中检出低剂量(小于6μg/kg)的镰刀菌毒素玉米赤霉烯酮,虽低于国家标准(60μg/kg),但其可能由稻米内生镰刀真菌合成,在特定条件下存在真菌爆发生长并大量产毒的风险。

关键词：转基因稻米非预期效应非靶代谢组学品种差异玉米赤霉烯酮

回流对城镇污水处理厂AO-MBR工艺除磷效果影响及机制——工程化规模研究

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环境科学学报 2024年

作者：董君兰楼菊青王如意刘春晓浙江工商大学环境科学与工程学院浙江工商大学计算机科学与技术学院

本研究对两个同样采用A2O-MBR工艺的城镇污水处理厂在不同回流条件下的运行监测数据进行了深入分析.检测分析了沿程水相和泥相中磷浓度、胞外聚合物（EPS）含量及微生物群落结构，并开展了非原位批次实验，深入分析了释磷/吸磷、挥发性... 详细信息

本研究对两个同样采用A2O-MBR工艺的城镇污水处理厂在不同回流条件下的运行监测数据进行了深入分析.检测分析了沿程水相和泥相中磷浓度、胞外聚合物（EPS）含量及微生物群落结构，并开展了非原位批次实验，深入分析了释磷/吸磷、挥发性脂肪酸（VFA）以及聚羟基烷酸酯（PHA）、糖原（Glyc）的变化情况，揭示了不同回流条件下不同形态磷浓度的变化及机制.结果发现，在较低内回流比（缺氧池回流至厌氧池R1=100%、好氧池回流至缺氧池R2=200%）和较高外回流比（MBR回流至好氧池R3=500%）时，系统中溶解性总磷（DTP）浓度先上升后下降，且出水磷浓度较低，各单元贡献率计算发现好氧吸磷量显著高于厌氧释磷量.同时，微生物群落的丰富度和多样性显著较高，典型聚磷菌（PAOs） Candidatus Accumulibacter、Dechloromonas相对丰度较高，除磷性能较好.然而，在较高内回流比（R1=200%、R2=300%）和较低外回流比（R3=400%）时，DTP浓度持续下降，未观察到明显的释磷现象，主要的吸磷过程发生在缺氧阶段.厌氧、缺氧段硝态氮（NO-3-N）、溶解氧（DO）和氧化还原电位（ORP）较高，不利于生物除磷性能的发挥.此外，EPS含量及PN/PS比值较低，表明微生物活性受到抑制.非原位释磷/吸磷批次实验进一步验证了这一点，单位释磷速率低，且糖原分解量和PHA产生量均较小.微生物群落分析显示，Nitrospira、Ferruginibacter和IMCC26207为代表性分类菌群.研究结果可为A2O-MBR工艺的污水处理厂的优化运行提供理论依据.

关键词：回流比生物除磷 A O工艺微生物群落

水铁矿-稻杆生物炭复合材料的制备及其对土霉素吸附、稳定性研究

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环境污染与防治 2024年第7期46卷 941-946,952页

作者：马闪闪许晓琴沈家昊冯华军陈再明浙江工商大学环境科学与工程学院浙江杭州310018

以700℃稻杆裂解制得的生物炭为原料,通过碱液浸泡、加Fe^(3+)沉淀,制备了水铁矿-稻杆生物炭复合材料(Fh-BC),研究了Fh-BC对典型抗生素污染物土霉素的吸附性能,及其在Fe^(2+)共存时的稳定性。结果表明,pH=4.5、土霉素平衡质量浓度为27 m... 详细信息

以700℃稻杆裂解制得的生物炭为原料,通过碱液浸泡、加Fe^(3+)沉淀,制备了水铁矿-稻杆生物炭复合材料(Fh-BC),研究了Fh-BC对典型抗生素污染物土霉素的吸附性能,及其在Fe^(2+)共存时的稳定性。结果表明,pH=4.5、土霉素平衡质量浓度为27 mg/L时Fh-BC对土霉素的吸附容量高达6171 mg/g,远超已报道的系列活性炭吸附剂。根据表征分析,Fh-BC表面具有明显的Fe—O—Si红外吸收峰,生物炭的晶体衍射峰减弱,且比表面积比水铁矿及稻杆生物炭大幅增加,意味着Fh-BC在碱浸泡和Fe^(3+)沉淀处理中,生物炭的硅组分可能通过形成Fe—O—Si增强2线水铁矿的分散、降低生物炭结晶度增加比表面积,从而产生了土霉素的高吸附容量。与水铁矿不同,Fh-BC能够在Fe^(2+)共存时稳定存在,可在有Fe^(2+)的环境中持续发挥吸附作用以缓解土霉素污染。

关键词：稻杆生物炭水铁矿土霉素吸附 Fe2+催化转化