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对苯二甲酸单羟乙酯水解酶结构与功能的研究进展

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生物工程学报 2024年第9期40卷 2812-2830页

作者：杨媚媛樊芳芳何灵娟陈杰王林泉邱帅吕常江黄俊浙江科技大学生物与化学工程学院、浙江省农业生物资源生化制造协同创新中心、浙江省农产品化学与生物加工技术重点实验室浙江杭州310023 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate,PET)作为目前广泛使用的塑料之一,其废弃物对全球环境造成了严重污染。PET降解酶(polyethylene terephthalate hydrolase,PETase)的发现为处理PET废弃物提供了一种绿色环保的途径。尽... 详细信息

聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate,PET)作为目前广泛使用的塑料之一,其废弃物对全球环境造成了严重污染。PET降解酶(polyethylene terephthalate hydrolase,PETase)的发现为处理PET废弃物提供了一种绿色环保的途径。尽管PETase降解PET会产生中间产物,抑制水解酶的进一步降解,影响酶的催化效率,但对苯二甲酸单羟乙酯水解酶[mono(2-hydroxyethyl)terephthalate hydrolase,MHETase]通过与PETase协同作用,将PETase水解产生的中间产物MHET高效降解为乙二醇(ethylene glycol,EG)和对苯二甲酸(terephthalic acid,TPA)。MHETase对MHET表现出极高的特异性,是完全降解PET的关键酶。本文全面梳理了MHETase的三维结构、底物结合模式以及催化反应机理等,介绍了该酶降解活性的结构特征和关键残基,以及酶工程改造的研究进展。同时,对基于MHETase支架结合PETase开发定制的酶促PET降解系统进行了展望,为设计和开发更加高效的PET水解酶体系提供了参考。

关键词：聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET) 对苯二甲酸单羟乙酯水解酶(MHETase) 双酶系统塑料降解生物降解

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再生微粉对砂浆性能影响研究

砖瓦 2024年第7期 37-39页

作者：邢晓飞苏彩丽开封大学土木建筑工程学院河南开封475004 开封市建筑固体废弃物再生利用技术重点试验室河南开封475004 开封市海绵城市工程材料技术研究中心河南开封475004 开封市固体废渣资源化与无害化工程技术研究中心河南开封475004

为响应国家“减碳”目标,针对开封地区建筑垃圾特点,研究再生微粉砂浆的干缩变形特点。研究结果表明:掺入再生微粉后可以有效改善砂浆的质量损失速度和干缩值,并随着再生微粉的掺量先增大后减小。再生微粉可以很好地改善再生砂浆的失水... 详细信息

为响应国家“减碳”目标,针对开封地区建筑垃圾特点,研究再生微粉砂浆的干缩变形特点。研究结果表明:掺入再生微粉后可以有效改善砂浆的质量损失速度和干缩值,并随着再生微粉的掺量先增大后减小。再生微粉可以很好地改善再生砂浆的失水率,经过比较发现,20%再生微粉掺量为最佳。

关键词：再生微粉砂浆干缩变形

磷矿资源绿色全量利用技术研究现状及突破思路

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化学与生物工程 2024年第5期41卷 1-8页

作者：苗俊艳齐帅亮侯翠红马航谷守玉周凌翔普正仙屈凌波郑州大学化工学院国家钙镁磷复合肥技术研究推广中心河南郑州450001 云南云天化股份有限公司云南昆明650228

磷矿是一种战略性、不可再生的矿产资源。介绍了世界及我国磷矿资源的概况,指出了我国磷矿资源利用中存在的主要问题;从磷矿加工技术、磷矿加工副产物资源(如黄磷渣、磷尾矿、萃余酸、淤渣酸、磷石膏)的高效利用、磷矿伴生资源综合利用... 详细信息

磷矿是一种战略性、不可再生的矿产资源。介绍了世界及我国磷矿资源的概况,指出了我国磷矿资源利用中存在的主要问题;从磷矿加工技术、磷矿加工副产物资源(如黄磷渣、磷尾矿、萃余酸、淤渣酸、磷石膏)的高效利用、磷矿伴生资源综合利用等3方面阐述了磷矿资源绿色全量利用技术的研究现状,并提出了磷矿资源绿色全量利用的突破思路。

关键词：磷矿资源绿色全量利用黄磷渣磷尾矿磷矿伴生资源

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La/活性炭吸附脱硫动力学模型的研究

石油化工 2017年第3期46卷 327-333页

作者：刘会鹏王建红许梦宇杨浩乔聪震河南大学化学化工学院废弃物资源能源化河南省工程技术研究中心河南开封475004

采用拟二级(PSO)和修饰的拟n级(MPnO)动力学模型对La/活性炭吸附脱除二苯并噻吩的动力学数据进行模拟,利用决定系数(R^2)、均方根误差(RMSE)和修正的模型选择因子(AIC_c)来评估模型的优劣,同时通过灵敏度分析对模型参数进行评估。实验... 详细信息

采用拟二级(PSO)和修饰的拟n级(MPnO)动力学模型对La/活性炭吸附脱除二苯并噻吩的动力学数据进行模拟,利用决定系数(R^2)、均方根误差(RMSE)和修正的模型选择因子(AIC_c)来评估模型的优劣,同时通过灵敏度分析对模型参数进行评估。实验结果表明,MPnO动力学模型优于PSO动力学模型;PSO模型的参数可以准确获得,但MPnO模型的参数(反应级数、速率常数和平衡吸附硫容)具有不确定性,由于速率常数和平衡吸附硫容之间存在线性关系,故认为MPnO模型存在过参数化。为了获得更有意义的参数评估,三参数MPnO模型中的平衡吸附硫容通过平衡实验获得,将模型参数减至两个,通过R^2,RMSE和AIC_(cj)评估两参数MPnO模型的优劣。实验结果表明,三参数MPnO模型优于两参数MPnO模型,但动力学数据能够准确评估两参数MPnO模型的参数(反应级数和速率常数)。

关键词：吸附动力学拟合度指标吸附脱硫二苯并噻吩

Ni_xP_y/SAPO-11催化脂肪酸甲酯加氢处理制备烃类燃料

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现代化工 2018年第5期38卷 70-75页

作者：景仲雨刘春亚商江伟杨浩马新起乔聪震河南大学化学化工学院废弃物资源能源化河南省工程技术研究中心河南开封475004

制备了一系列不同镍磷摩尔比的Ni_xP_y/SAPO-11和Ni/SAPO-11用于测试脂肪酸甲酯加氢处理(包括加氢脱氧和异构化反应)的反应性能,并对操作条件和催化剂稳定性进行了研究。结果表明,3%Ni_xP_y(3/2)/SAPO-11催化剂展现出了最佳的催化性能,... 详细信息

制备了一系列不同镍磷摩尔比的Ni_xP_y/SAPO-11和Ni/SAPO-11用于测试脂肪酸甲酯加氢处理(包括加氢脱氧和异构化反应)的反应性能,并对操作条件和催化剂稳定性进行了研究。结果表明,3%Ni_xP_y(3/2)/SAPO-11催化剂展现出了最佳的催化性能,脂肪酸甲酯转化率达到98.4%,烷烃收率达到88.6%;同时,比3%Ni/SAPO-11催化剂具有更高的异构化率。在温度为360℃、压力为1.5 MPa、重时空速为2.5 h^(-1)、氢气流量为60 mL/min的条件下,脂肪酸甲酯转化率和烷烃收率分别达到97.4%和96.1%,反应34 h后异构化率由59.5%降至24.7%。

关键词：加氢脱氧加氢异构化脂肪酸甲酯磷化镍 SAPO-11

生物质和塑料加氢脱氧制备燃料和化学品的双金属催化剂研究进展

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 1-31页

作者：刘露杰刘奔中川善直刘斯宝王亮藪下瑞帆冨重圭一浙江大学化学工程与生物工程学院生物质化工教育部重点实验室浙江杭州310027 日本东北大学(Tohoku University)工学部应用化学系仙台日本福建师范大学环境与资源学院聚合物资源绿色循环利用教育部工程研究中心福建省污染控制与资源循环利用重点实验室福建福州350007 日本东北大学(Tohoku University)材料科学高等研究所仙台日本复旦大学化学系上海200433

在全球致力于实现碳中和的大背景下,生物质和废弃塑料的高值化利用已成为科研领域的研究热点.加氢脱氧反应(HDO),作为实现这一目标的重要途径之一,通过精准解离C-O/C-C键,为生产燃料和化学品提供了有效方法.在HDO过程中,C-O键的氢解及... 详细信息

在全球致力于实现碳中和的大背景下,生物质和废弃塑料的高值化利用已成为科研领域的研究热点.加氢脱氧反应(HDO),作为实现这一目标的重要途径之一,通过精准解离C-O/C-C键,为生产燃料和化学品提供了有效方法.在HDO过程中,C-O键的氢解及不饱和键的氢化是主要步骤,而C-C键的氢解则是需要避免的副反应.与简单的氢化反应相比,HDO过程需要具有双功能特性的催化剂,特别是当目标产物为含氧化合物时,催化剂的区域选择性至关重要.近年来,双金属催化剂在生物质及其衍生物以及含氧塑料废弃物和聚合物的HDO过程中的应用受到广泛关注.通过深入理解金属纳米颗粒与金属氧化物之间的协同作用和强相互作用,双金属催化剂的理性设计取得了显著进展.特别是,部分金属氧化物(如ReO_(x),WO_(x),MoO_(x),FeO_(x))与贵金属(如Ir,Pt,Ru)之间存在的强相互作用,不仅促进了C-O键的断裂,还有效保留了C-C键,为催化剂的高活性和高选择性奠定了基础.通过调整催化剂组成、使用小比表面积的载体等方法,可以进一步优化催化剂性能.本综述聚焦于金属氧化物改性的贵金属催化剂在HDO反应中的最新研究进展,特别是总结了Ir、Pt和Ru基催化剂在HDO反应中的应用.由于这类催化剂的结构和性能能够精确控制,并且每种催化剂都具备独特的选择性,因此被广泛应用于生物质衍生物和塑料废弃物的HDO过程中.本文总结了双金属催化剂的结构特点、HDO反应机制、催化剂结构与催化性能之间的关联,以及这些催化剂在高附加值化学品生产中的实际应用.我们以甘油和1,2-丙二醇的氢解为模型反应,深入探讨了基于Ir、Pt和Ru的双金属催化剂的催化性能、结构特点和催化机理.这些催化剂在温和条件下实现了高效的氢脱氧反应,有效抑制了C-C键的断裂,并优化了化学选择性和区域选择性.双金属催化剂在生物质精炼和塑料/聚合物转化方面展现出广泛的适用性.本文还介绍了其在木质纤维素衍生原料、羰基化合物以及聚碳酸酯等塑料中的应用.然而,双金属催化剂的稳定性在实际应用中仍面临挑战,如金属烧结、浸出、积碳及金属-金属氧化物界面的重构等问题.因此,未来的研究重点是开发高效的再生方法和高度稳定的催化剂.综上所述,金属氧化物改性的贵金属催化剂在HDO反应中展现出巨大潜力.通过深入研究和优化,有望为生物质和塑料的高值化利用提供有效解决方案.本文旨在为双金属催化剂的理性设计和优化提供参考,以期推动生物质和塑料的高值化利用技术的进一步发展和应用.

关键词：加氢脱氧氢解双金属催化剂生物质衍生物塑料废弃物

基于高效解离-选择性絮凝耦合作用的煤气化渣提炭实验研究

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煤炭转化 2024年第2期47卷 57-66页

作者：吴锦文邓小伟陈乐侯迎港仲国龙吕波房朝军张传祥河南理工大学化学化工学院河南焦作454000 矿物加工科学与技术国家重点实验室北京100160 河南理工大学鄂尔多斯煤炭清洁开发利用研究院内蒙古鄂尔多斯017000 鄂尔多斯市炭源科技有限公司内蒙古鄂尔多斯017000

煤气化渣是由煤气化工艺产生的一种富含铝硅酸盐、灰组分及残炭的大宗工业固体废弃物,其规模化生产对生态环境造成了严重的影响。因此,将煤气化渣进行炭-灰分离是实现其减量化、无害化和资源化利用的关键。以煤气化渣为研究对象,采用高... 详细信息

煤气化渣是由煤气化工艺产生的一种富含铝硅酸盐、灰组分及残炭的大宗工业固体废弃物,其规模化生产对生态环境造成了严重的影响。因此,将煤气化渣进行炭-灰分离是实现其减量化、无害化和资源化利用的关键。以煤气化渣为研究对象,采用高效解离-选择性絮凝耦合作用的工艺,为实现煤气化渣更为合理、高效的资源化利用,减少煤气化渣带来的土壤、空气、水体资源等污染问题,对煤气化渣进行提炭实验研究。首先分析了煤气化渣的理化性质,其次采用单因素变量法探究了磨矿时间、pH、絮凝剂种类、絮凝剂用量、高速剪切转速对煤气化渣提炭实验的影响,以实现残余炭产品的高度富集。结果表明:原煤气化渣灰分质量分数为67.19%,普通湿筛筛上物料灰分质量分数为54.3%,当煤气化渣磨矿时间为5 s, pH为7,絮凝剂聚氧化乙烯用量为0.4 kg/t,在转速为4 000 r/min高速剪切15 min的条件下提炭效果最佳,最终可获得产率为26.6%、湿筛筛上灰分质量分数为43.3%的残炭产品。对比普通湿筛法,基于高效解离-选择性絮凝实验方法在普通湿筛的基础上灰分质量分数降低了11%,降灰效果明显。

关键词：煤气化渣高效解离选择性絮凝耦合作用炭-灰分离提炭残炭产品

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NiP/SAPO-11催化脂肪酸甲酯加氢脱氧及产物的异构化

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燃料化学学报 2016年第10期44卷 1211-1216页

作者：刘春亚杨浩景仲雨席克忠乔聪震河南大学化学化工学院废弃物资源能源化河南省工程技术研究中心河南开封475004 郑州侨联生物能源有限公司河南郑州450001

采用过量浸渍法制备了不同镍负载量的Ni P/SAPO-11催化剂,并用N2吸附-脱附、吡啶红外光谱、NH3-TPD、H2-TPR等技术对催化剂的物理化学性能进行了测试。脂肪酸甲酯催化加氢脱氧及产物异构化反应在固定床反应器上进行,液体产品分别用GC-MS... 详细信息

采用过量浸渍法制备了不同镍负载量的Ni P/SAPO-11催化剂,并用N2吸附-脱附、吡啶红外光谱、NH3-TPD、H2-TPR等技术对催化剂的物理化学性能进行了测试。脂肪酸甲酯催化加氢脱氧及产物异构化反应在固定床反应器上进行,液体产品分别用GC-MS和GC进行定性和定量分析。结果表明,在温度为340℃,压力为2.0 MPa,氢气流量为60 m L/min,重时空速为2.5 h-1的操作条件下,当Ni负载量为3%(质量分数)时,原料转化率可以达到97.8%,C15-18的收率84.5%,异构化率14.0%。

关键词：脂肪酸甲酯 NiP/SAPO-11 加氢脱氧异构化

无模板剂多级孔Ni-ZSM-5分子筛制备及其吸附噻吩性能

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化学反应工程与工艺 2019年第3期35卷 266-273页

作者：汤雁婷杨洋袁世阳张笑娟马新起张锡兰郭泉辉河南大学化学化工学院河南开封475004 河南省废弃物资源能源化工程技术研究中心河南开封475004

采用无模板剂法制备了多级孔Ni-ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、N2吸附-脱附和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等方法表征分子筛晶体结构、形貌、孔结构参数及表面酸性。以噻吩为模型分子考察了分子筛吸附性... 详细信息

采用无模板剂法制备了多级孔Ni-ZSM-5分子筛,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、N2吸附-脱附和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等方法表征分子筛晶体结构、形貌、孔结构参数及表面酸性。以噻吩为模型分子考察了分子筛吸附性能,并进行了吸附热力学和吸附动力学分析。结果表明,无模板剂多级孔Ni-ZSM-5分子筛的吸附量高于微孔ZSM-5分子筛和多级孔ZSM-5分子筛吸附量,吸附噻吩过程受到扩散及化学吸附两方面因素影响。在Ni-ZSM-5分子筛表面吸附是单分子层占主导地位的化学吸附,303 K时,最大吸附硫容为0.342 mmol/g;该吸附过程符合准n级动力学模型,级数为1.5。

关键词：多级孔 Ni-ZSM-5分子筛无模板剂吸附动力学