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异质结构Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)纳米线网络催化剂的原位表面重构实现大电流密度下全水分解

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 269-280页

作者：赵婷巩兵兵许贯诚姜佳慧张丽新疆大学化学学院碳基能源化学与利用国家重点实验室新疆乌鲁木齐830017 新疆大学化工学院新疆乌鲁木齐830017

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模... 详细信息

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模应用.因此,开发先进的非贵金属催化剂和电催化体系以降低电解水制氢成本具有重要意义.界面工程是一种提升非贵金属催化剂电解水性能的有效策略,但目前对其催化活性位点的识别及活性提升机制的研究仍然不足.本文采用简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂,并研究了其在电解水过程中的催化活性位点及这些位点在提升催化能力方面的协同作用.采用扫描电镜(SEM)证明了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂呈现纳米线网络结构,这种结构不仅有利于增加催化剂的电化学活性位点和加速反应动力学,而且促进了连续产生的气泡从活性位点逃逸,从而提高了催化剂的机械稳定性.电化学研究结果表明,所制备Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂在1.0 mol L^(‒1)KOH溶液中表现出较好的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)活性,分别仅需218和127 mV的过电位,即可达到100 mA cm^(‒2)的电流密度.将Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF分别作为阴极和阳极构建双电极电解槽,该装置产生100和500 mA cm^(‒2)的电流密度分别仅需1.68和2.05 V的电压,这一性能优于大多数已报道的自支撑过渡金属磷化物催化剂.多步计时电位测试结果进一步证实了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF作为阳极和阴极材料在水分解过程中具有较好的长期耐久性.X射线光电子能谱和差分电荷分析表明,电子从富电子的FeP_(4)向缺电子的Ni_(2)P和CoP转移,这促使Ni_(2)P和CoP上的电子积累和FeP_(4)上的空穴积累,有利于优化反应中间体的吸附和脱附自由能,提升OER和HER催化性能.结合X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和原位拉曼光谱结果发现,催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,是OER反应真正的关键活性位点.原位拉曼光谱进一步证实了异质界面促进了OER过程中Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF的快速重构.此外,利用密度泛函理论分析了催化剂的HER反应机理.计算结果表明,H2O优先吸附在Fe位点并发生水解,随后产生的H*吸附在Ni位点上并发生解吸,从而促进了催化剂中Fe和Ni活性位点的高效利用.同时,CoP的引入提高了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂的水吸附和解离能力,进一步提升了其HER活性.综上所述,本文通过简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF过渡金属磷化物纳米线网络催化剂,并将其用于碱性水分解.通过多种表征技术及理论计算结果分析,识别了电解水过程中的关键催化活性位点,即催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,并揭示了其在OER和HER反应中的催化机制.本研究可为高性能碱性电解水催化剂的理性设计和开发提供参考.

关键词：全水分解多界面磷化物表面重构大电流密度

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不同老化方法对聚乙烯地膜结构和性能的影响

塑料工业 2024年第3期52卷 104-109,123页

作者：樊淋阳李恩泽李鸿环吴磊丁晓峰买买提江·依米提新疆大学化工学院新疆乌鲁木齐830046

聚乙烯(PE)地膜经过不同方法老化后的结构和性能变化不同,本文按固定配方制备了一种PE地膜,研究了该地膜经过不同方法老化后的拉伸性能和结构变化。结果表明,PE地膜在经过4种方法老化40 d后,化学结构的变化相似,只有热氧老化后在1261 c... 详细信息

聚乙烯(PE)地膜经过不同方法老化后的结构和性能变化不同,本文按固定配方制备了一种PE地膜,研究了该地膜经过不同方法老化后的拉伸性能和结构变化。结果表明,PE地膜在经过4种方法老化40 d后,化学结构的变化相似,只有热氧老化后在1261 cm-1出现C—O特征吸收峰;老化后地膜的熔融温度都有不同程度的下降,且结晶度有明显提高,未老化时的结晶度仅有1.7%,自然老化后结晶度提升最高为13.9%;地膜经过不同方法老化后,拉伸性能都有不同程度的下降,其中热氧光老化速度最快,在20 d时丧失拉伸性能,且横向PE地膜变化比纵向更为敏感;地膜在经过自然暴晒、热氧光老化后数均分子量都有不同程度的上升,重均分子量都有所下降,且热氧光老化后分子量分布明显变窄。

关键词：室内外老化聚乙烯地膜拉伸性能红外光谱分子量

不同提取方法对罗布麻多糖理化性质及抗氧化活性的影响

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食品工业科技 2024年第19期45卷 40-48页

作者：周元龙宋年年易宇欣阿衣吐逊·阿布都外力新疆农业大学化学化工学院新疆乌鲁木齐830052

本文以罗布麻叶为研究对象,探讨热水提取(HWE)、超声辅助提取(UE)、纤维素酶提取(CE)、果胶酶提取(PE)和超声微波协同提取(UME)对罗布麻多糖(Apocynum venetum Polysaccharides,AVP)理化性质及活性的影响。结果表明,多糖得率为:AVP-PE(1... 详细信息

本文以罗布麻叶为研究对象,探讨热水提取(HWE)、超声辅助提取(UE)、纤维素酶提取(CE)、果胶酶提取(PE)和超声微波协同提取(UME)对罗布麻多糖(Apocynum venetum Polysaccharides,AVP)理化性质及活性的影响。结果表明,多糖得率为:AVP-PE(13.6%)>AVP-CE(13.4%)>AVP-UME(12.4%)>AVPUE(12.1%)>AVP-HWE(9.2%)。不同提取法所得多糖均主要由不同摩尔比的阿拉伯糖、葡萄糖及半乳糖组成,然而各单糖占比有所不同,其中AVP-HWE及AVP-CE中阿拉伯糖占比最高,另三种多糖中葡萄糖占比最高。不同多糖均显出了典型的多糖类化合物红外吸收峰,均不具有三螺旋结构,且表现出不同的表面结构。各多糖均具有较强的抗氧化活性,其中,AVP-HWE具有最强的DPPH及ABTS+自由基清除能力,半抑制浓度分别为0.219及0.072 mg/mL;AVP-UE具有最强的羟自由基清除能力,半抑制浓度为0.298 mg/mL;AVP-CE具有最强的亚铁离子螯合能力,半抑制浓度为0.107 mg/mL;不同多糖的总还原能力差距较小。综上,不同提取方法对AVP的结构及活性有显著的影响,UE和CE更适合罗布麻多糖的提取。本文将为罗布麻叶多糖资源的开发利用提供参考。

关键词：罗布麻多糖提取方法结构表征抗氧化活性

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基于微型流化床的油页岩与棉秆共热解特性及其动力学

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太阳能学报 2024年第3期45卷 155-162页

作者：阿衣克力木·哈山张宸李林繁林立成艾热提·阿不都艾尼亚力昆江·吐尔逊新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆大学化工学院乌鲁木齐830046

采用微型流化床反应分析仪分析油页岩与棉秆共热解特性,探讨不同热解温度和混合比例对H_(2)、CH_(4)、CO、CO_(2)释放特性的影响,并利用等转化率法求解动力学参数,研究共热解过程中的相互作用。结果表明,油页岩和棉秆的单独热解气体释... 详细信息

采用微型流化床反应分析仪分析油页岩与棉秆共热解特性,探讨不同热解温度和混合比例对H_(2)、CH_(4)、CO、CO_(2)释放特性的影响,并利用等转化率法求解动力学参数,研究共热解过程中的相互作用。结果表明,油页岩和棉秆的单独热解气体释放特性存在明显差异,而在等温共热解过程中,棉秆的添加能加快反应的转化率,提高气体生成速率。通过Friedman-Reich-Levi方法计算气体生成活化能,结果显示共热解活化能明显低于理论值,表明共热解能提高原料热解反应性,促进气体的生成。

关键词：流化床热解动力学油页岩棉秆相互作用

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高速逆流色谱法分离脂肪酸的应用

中国粮油学报 2024年第3期39卷 209-221页

作者：钟子豪兰鸽王镯历董驰邹慧文白希新疆师范大学化学化工学院乌鲁木齐830054

脂肪酸在动植物油脂及风味食品中广泛存在,部分不饱和脂肪酸因具有良好的降血脂、抗氧化活性而备受关注。由于脂肪酸大多以甘油三酯的形式存在于天然食品中,需经过精制分离后才能利用,而传统分离手段纯化得到的脂肪酸纯度低,难以满足高... 详细信息

脂肪酸在动植物油脂及风味食品中广泛存在,部分不饱和脂肪酸因具有良好的降血脂、抗氧化活性而备受关注。由于脂肪酸大多以甘油三酯的形式存在于天然食品中,需经过精制分离后才能利用,而传统分离手段纯化得到的脂肪酸纯度低,难以满足高纯度脂肪酸的消费需求。高速逆流色谱法是一种无固态支撑的液-液色谱技术,具有无不可逆吸附、单次进样量大等优势,近年来已被广泛用于天然产物的分离纯化。文章结合近年来国内外相关研究工作,比较了高速逆流色谱法与传统分离技术的优缺点,对高速逆流色谱分离脂肪酸的溶剂体系、洗脱模式、常用检测器及其实际应用进行综述,并对其应用前景进行展望,旨在为高速逆流色谱在脂肪酸分离纯化的应用提供参考。

关键词：高速逆流色谱脂肪酸分离应用

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TG-FTIR研究煤油共热解产物逸出行为

燃料化学学报（中英文） 2024年第4期52卷 525-535页

作者：周晓东吴浩刘景梅黄雪莉刘婷钟梅马凤云新疆大学化学学院省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室新疆乌鲁木齐830017 新疆大学化工学院新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017

煤油共液化过程中煤与重油先发生共热解,而后加氢转化为小分子产品。因此,阐明重油对煤热解逸出产物的影响规律是调控共液化产物组成的重要热化学基础。本研究采用TG-FTIR对比研究塔河渣油(AR)和淖毛湖煤(NMH)单独热解及其共热解过程,... 详细信息

煤油共液化过程中煤与重油先发生共热解,而后加氢转化为小分子产品。因此,阐明重油对煤热解逸出产物的影响规律是调控共液化产物组成的重要热化学基础。本研究采用TG-FTIR对比研究塔河渣油(AR)和淖毛湖煤(NMH)单独热解及其共热解过程,结合热解活化能计算,探索共热解过程中塔河渣油(AR)对淖毛湖煤(NMH)热解产物逸出产物的影响。结果表明,单独热解时AR先于NMH发生热解反应。两者1∶1(质量比)混合共热解时,相比于单独热解计算的理论值,最大失重峰温度前移7℃,失重率增加约3%,共热解平均活化能降低23.6 kJ/mol,表明AR率先热解会诱发NMH热解,降低热解反应能垒。TG-FTIR结果显示,AR产生的烷烃类自由基会与NMH热解产生的含氧自由基结合,形成醇、醚等烷基类含氧有机化合物,从而抑制煤中羧基转化为CO_(2)的过程。研究结果有助于揭示共液化反应过程中重油对煤液化产物组成的影响。

关键词：塔河渣油淖毛湖煤共热解含氧官能团诱导促进

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氮杂环卡宾催化的五氟苯基硫醚的合成

有机化学 2024年第2期44卷 622-630页

作者：夏登鹏罗锦昀何林蔡志华杜广芬石河子大学化学化工学院新疆石河子832000

利用氮杂环卡宾催化剂的强Lewis碱性,发展了一种构建C(sp^(2))—S键的有效方法.稳定的氮杂环卡宾1,3-双(2,6-二异丙基苯基)咪唑-2-亚基可以对五氟苯基三甲基硅烷的C—Si键进行有效活化,进而引发与硫代磺酸酯的亲核取代反应,以34%~98%的... 详细信息

利用氮杂环卡宾催化剂的强Lewis碱性,发展了一种构建C(sp^(2))—S键的有效方法.稳定的氮杂环卡宾1,3-双(2,6-二异丙基苯基)咪唑-2-亚基可以对五氟苯基三甲基硅烷的C—Si键进行有效活化,进而引发与硫代磺酸酯的亲核取代反应,以34%~98%的产率生成五氟苯基硫醚产物.

关键词：氮杂环卡宾 C—S键五氟苯基硫醚

低共熔溶剂法提取棉秆纤维素及其对PP性能的影响

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塑料工业 2024年第7期52卷 39-45页

作者：李鸿环徐卉桐叶勒扎提·阿依提别克买买提江·依米提刘民新疆大学化工学院新疆乌鲁木齐830046 大连理工大学化工学院辽宁大连116024

为减缓废弃棉秆造成的环境压力,提高棉秆副产物的综合利用,以及改善聚丙烯(PP)的强度与刚性的不足,采用低共熔溶剂(DES)分离棉秆中的纤维素并分析提取物的各项性能及其对PP热重分析性能的影响。结果表明,纤维素改性对PP的结晶度、结晶... 详细信息

为减缓废弃棉秆造成的环境压力,提高棉秆副产物的综合利用,以及改善聚丙烯(PP)的强度与刚性的不足,采用低共熔溶剂(DES)分离棉秆中的纤维素并分析提取物的各项性能及其对PP热重分析性能的影响。结果表明,纤维素改性对PP的结晶度、结晶温度、吸水性能、流变性能和力学性能产生影响。当在PP中添加4 phr的通过低共熔溶剂提取出的纤维素(DESC),可以在不影响PP结晶特性的条件下提高结晶度;试样的T_(c)上升至112.45℃,冲击强度为4.47 kJ/m^(2)较纯PP试样提高20.13%,拉伸强度和断裂伸长率略有下降,在流变性能方面10 min静态扭矩下降趋势最缓;同时,PP/DESC改性材料虽然吸水率会随着DESC含量的增加而增长,但DESC含量从2 phr增加到8 phr时,该材料的吸水性没有大幅提高。

关键词：低共熔溶剂聚丙烯棉秆纤维素力学性能

不同载体镍基催化剂对1,4-丁炔二醇加氢性能的影响

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现代化工 2024年第3期44卷 200-205页

作者：李蕊杜建坤陆江银新疆大学化工学院新疆乌鲁木齐830049

采用等体积浸渍法将Ni分别负载在USY、ZSM-5、SBA-15、Al_(2)O_(3)和SiO_(2)5种载体上制备Ni质量分数为17%的负载型镍基催化剂,以1,4-丁炔二醇(BYD)加氢制1,4-丁二醇(BDO)为探针反应考察其催化性能。通过X射线衍射、N_(2)吸附-脱附、H_... 详细信息

采用等体积浸渍法将Ni分别负载在USY、ZSM-5、SBA-15、Al_(2)O_(3)和SiO_(2)5种载体上制备Ni质量分数为17%的负载型镍基催化剂,以1,4-丁炔二醇(BYD)加氢制1,4-丁二醇(BDO)为探针反应考察其催化性能。通过X射线衍射、N_(2)吸附-脱附、H_(2)程序升温还原及NH_(3)程序升温脱附对催化剂进行表征。结果表明,在不同载体的催化剂作用下,BYD的转化率均可达到99%以上,但BDO的选择性却有很大差异;其他条件相同时,Ni/SBA-15催化剂反应5 h时BDO的选择性达到83.1%,1,4-丁烯二醇(BED)的选择性为16.6%,且2-羟基四氢呋喃(HTHF)的选择性很低,这与Ni/SBA-15具有较大的比表面积和平均孔径、较弱的酸性和良好的活性金属组分镍分散性有关。进而筛选出在低温低压条件下BYD一步加氢制备BDO的镍基催化剂Ni/SBA-15。

关键词： Ni基催化剂载体 1,4-丁炔二醇 1,4-丁二醇