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基于铁配合物的焦磷酸根离子荧光探针的构建及生物成像

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发光学报 2024年第9期45卷 1578-1586页

作者：陈壹刘宗洪凤李锦高妍肖嘉扬高云辽宁科技大学化学工程学院辽宁鞍山114051

以萘并[2,1-b]呋喃-2-碳酰肼和4-甲酰基-3-羟基-N-丁基-1,8-萘二甲酰亚胺为原料经缩合反应制备了一种新型配体ARC,配体ARC与Fe^(3+)按照1∶1络合制备了荧光探针ARC-Fe^(3+),通过高分辨率质谱(HR-MS)、核磁共振氢谱(1H NMR)对探针结构进... 详细信息

以萘并[2,1-b]呋喃-2-碳酰肼和4-甲酰基-3-羟基-N-丁基-1,8-萘二甲酰亚胺为原料经缩合反应制备了一种新型配体ARC,配体ARC与Fe^(3+)按照1∶1络合制备了荧光探针ARC-Fe^(3+),通过高分辨率质谱(HR-MS)、核磁共振氢谱(1H NMR)对探针结构进行了表征。利用紫外-可见吸收光谱、荧光光谱等方法对ARC-Fe^(3+)的识别性能进行了研究。结果表明,探针ARC-Fe^(3+)可通过荧光“OFF-ON”高选择、高灵敏地识别焦磷酸根离子(PPi),探针ARC-Fe^(3+)识别PPi的检测限为1.12×10^(-8) mol/L,且可在60 s内完成对PPi的响应。探针ARC-Fe^(3+)已被成功应用于细胞和活鼠体内对PPi的荧光成像研究。

关键词： Fe^(3+)配合物荧光探针 PPi 细胞成像活鼠成像

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含异构化萘环结构的热重排膜材料的制备及其气体分离性能

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高分子材料科学与工程 2024年第7期40卷 136-144页

作者：魏鲁鹏鲁云华姜宗岭肖国勇李琳王同华辽宁科技大学化学工程学院辽宁鞍山114051 大连理工大学化学工程学院辽宁大连116024

首先,合成了2种新型含萘环结构的异构化二胺单体1,5-双(4-氨基-5-羟基苯氧基)萘(NDBAP)和1,6-双(4-氨基-5-羟基苯氧基)萘(NDBPA),然后分别与3种二酐单体进行溶液聚合,经热酰亚胺化及450℃热处理制备出6种聚酰亚胺(PI)膜和相应的热重排(... 详细信息

首先,合成了2种新型含萘环结构的异构化二胺单体1,5-双(4-氨基-5-羟基苯氧基)萘(NDBAP)和1,6-双(4-氨基-5-羟基苯氧基)萘(NDBPA),然后分别与3种二酐单体进行溶液聚合,经热酰亚胺化及450℃热处理制备出6种聚酰亚胺(PI)膜和相应的热重排(TR)膜。研究表明,6种PI膜的热性能优异,玻璃化转变温度在350℃附近。经过热重排处理后,TR膜的气体分离性能显著提高。其中,TR(NDBAP-6FDA)对H_(2),CO_(2),O_(2)和N_(2)的渗透系数分别为268.4Barrer,249.3 Barrer,56.78 Barrer和7.87 Barrer,CO_(2)/N_(2),O_(2)/N_(2)和H_(2)/N_(2)的理想选择性分别为31.67,7.21和34.1,O_(2)/N_(2)超过2008年Robeson上限。而TR(NDBPA-6FDA)对H_(2),CO_(2),O_(2)和N_(2)的渗透系数分别为220.4 Barrer,210.32 Barrer,32.34 Barrer和5.62 Barrer,CO_(2)/N_(2),O_(2)/N_(2)和H_(2)/N_(2)的选择性分别为37.42,5.75和39.22,O_(2)/N_(2)接近2008年Robeson上限。因此,1,5取代的NDBAP比1,6取代的NDBPA可以更加有效地提高TR膜的气体分离性能。

关键词：萘环聚酰亚胺热重排膜气体分离异构化

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有机液体储氢技术催化脱氢过程强化研究进展

化工进展 2024年第1期43卷 164-185页

作者：盖宏伟张辰君屈晶莹孙怀禄脱永笑王斌金旭张茜冯翔 CHEN De 中国石油大学(华东)新能源学院山东青岛266580 中国石油天然气股份有限公司勘探开发研究院北京100083 中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580 西安交通大学化学工程与技术学院陕西西安710049 挪威科技大学化学工程系挪威特隆赫姆N-7491

氢能是实现化石能源清洁高效利用和支撑可再生能源大规模发展的理想互联媒介,然而氢的储运是制约氢能规模化应用的关键技术瓶颈。有机氢化物(LOHC)储氢技术具有成本低、储氢密度大、安全稳定等优势,可匹配现有化石能源输运架构,有望在... 详细信息

氢能是实现化石能源清洁高效利用和支撑可再生能源大规模发展的理想互联媒介,然而氢的储运是制约氢能规模化应用的关键技术瓶颈。有机氢化物(LOHC)储氢技术具有成本低、储氢密度大、安全稳定等优势,可匹配现有化石能源输运架构,有望在大规模、长距离和分布式的氢储运场景中发挥重要作用。但是,在LOHC储氢循环中,相对于发展较为成熟的加氢技术,LOHC脱氢过程效率低、稳定性差,是制约该技术发展的关键。基于此,本文综述了LOHC储氢技术催化脱氢过程强化的研究进展和发展趋势,概述了LOHC储氢基本概念和催化脱氢反应基本原理,从催化过程强化、产物分离强化、能量效率强化等方面总结了脱氢过程强化策略,通过对比不同技术手段的特点,分析了LOHC储氢技术催化脱氢过程目前亟需解决的难题,即开发高效的脱氢催化剂、提高催化脱氢过程的传热传质效率以及降低脱氢过程能耗,这对LOHC储氢技术的实际应用具有重要的参考和借鉴意义。

关键词：有机液体储氢传热传质催化剂催化剂载体

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煤沥青交联改性处理对碳结构的影响

洁净煤技术 2024年第2期30卷 93-101页

作者：程俊霞满梦瑶褚宏宇吴秋萍宋帅超文锡量朱亚明赵雪飞辽宁科技大学化学工程学院辽宁鞍山114051

沥青基炭制品的碳结构高度依赖前驱体沥青的性质。采用化学交联的方法对沥青进行改性处理时,尽管化学交联的反应机理为亲电取代反应,但交联剂、催化剂的种类不同,沥青改性程度存在差异,进而影响炭制品结构。以中低温煤沥青为原料,探索3... 详细信息

沥青基炭制品的碳结构高度依赖前驱体沥青的性质。采用化学交联的方法对沥青进行改性处理时,尽管化学交联的反应机理为亲电取代反应,但交联剂、催化剂的种类不同,沥青改性程度存在差异,进而影响炭制品结构。以中低温煤沥青为原料,探索3种交联剂(对苯二甲醇(PXG)、苯甲醛(BA)、对苯二甲酰氯(TPC))、5种催化剂(对甲苯磺酸、浓硫酸、浓硝酸、浓盐酸、硼酸)对沥青交联改性后炭制品结构的影响。通过TG-DTG、FT-IR研究交联改性后沥青热稳定性及沥青官能团的变化;借助XRD、Raman表征改性后沥青炭制品的微观结构差异。结果表明:交联剂和催化剂的存在促进了沥青分子的交联,有效阻止了热转化过程中轻组分挥发,提高了沥青的结焦值、软化点、热稳定等指标。以PXG为交联剂,沥青支链上亚甲基CH_(2)的H不易被取代;而以硼酸为催化剂时,支链末端甲基上的H易被取代;以BA为交联剂,取代氢的位置明显发生在芳香环上;以TPC为交联剂、浓硫酸为催化剂时,交联产品的C=0官能团含量增加,说明在这种组合下,TPC参加反应较多。无论与哪种交联剂相结合,浓盐酸为催化剂时,交联反应更易促进苯环上和支链上的C—H键发生取代反应。经过交联改性后的沥青,炭化过程中分子间较强的π-π相互作用减弱,有效阻止碳有序结构的形成,碳无序结构含量I_(D)/I_(G)增大。同时碳微晶层间距d_(002)明显增加,有序堆积平均堆积高度L_(c)减小,芳香层数降低,说明化学交联不仅影响有序碳结构排列,还可抑制碳微晶结构发育。其中硼酸作为催化剂时,催化效果更理想。获得的炭制品d_(002)在同组产品中最大。PXG、硼酸组合与沥青发生交联时,所得碳材料的d_(002)达0.377 nm。本研究为进一步定向调控和构筑沥青基碳材料奠定基础。

关键词：中低温煤沥青交联改性催化剂碳微观结构层间距

S/NiFeP/KB复合材料锂硫电池正极的性能

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材料研究学报 2024年

作者：武静张子怡韩旭侯星延李雪艳李莎莎刘雯李鹏太原科技大学化学工程与技术学院

将2D纳米片NiFeP生长在Ketjen Black ECP-600JD炭黑（KB）上制备出花球颗粒状NiFeP/KB电催化剂，再将其与纳米硫颗粒按适当比例均匀混合制备出锂硫电池的正极。这种S/NiFeP/KB正极在0.1C下首次放电比容量为1454.5mAh/g，循环200次后仍有... 详细信息

将2D纳米片NiFeP生长在Ketjen Black ECP-600JD炭黑（KB）上制备出花球颗粒状NiFeP/KB电催化剂，再将其与纳米硫颗粒按适当比例均匀混合制备出锂硫电池的正极。这种S/NiFeP/KB正极在0.1C下首次放电比容量为1454.5mAh/g，循环200次后仍有821.1mAh/g，在2C下300次循环后比容量为639.9mAh/g，容量保持率达74.7%；使用NiFeP/KB电催化剂能提高电池中多硫化锂的氧化、还原反应速率，从而改善锂、硫反应动力学。

关键词：锂硫电池双金属磷化物 NiFeP 纳米硫颗粒电催化剂

CH-CO重整反应中Ni基催化剂上金属-载体相互作用研究进展（英文）

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：孙凯姜剑飞刘紫璇耿世奇刘振民杨佳茜李莎莎太原科技大学化学工程与技术学院

随着全球气候变暖和能源需求的持续增长，CH4-CO2重整（dry reforming of methane, DRM）反应作为一种有效的碳捕获与利用技术受到了广泛关注。Ni基催化剂因在此反应中表现了出色的活性和选择性而备受关注。金属-载体相互作用（Metal-Su... 详细信息

随着全球气候变暖和能源需求的持续增长，CH4-CO2重整（dry reforming of methane, DRM）反应作为一种有效的碳捕获与利用技术受到了广泛关注。Ni基催化剂因在此反应中表现了出色的活性和选择性而备受关注。金属-载体相互作用（Metal-Support Interaction, MSI）作为影响Ni基催化剂性能的重要因素，近年来得到了广泛的研究和讨论。本文综述了Ni基催化剂上MSI最新研究进展及其在催化反应中的表征与调控策略。基于MSI角度，介绍了不同载体（金属氧化物、碳材料及分子筛等）对Ni活性金属颗粒分散性和表面结构的影响，重点讨论了MSI对Ni基催化剂上DRM反应活性与稳定性性能的影响。未来的研究应致力于进一步理解和精确控制MSI以提高Ni基催化剂在CH4-CO2重整反应中的性能和稳定性，推动其在清洁能源领域的应用。

关键词： CO 利用 CH -CO 重整 Ni基催化剂金属-载体相互作用载体

团簇FePS_(3)的电子性质及反应活性密度泛函研究

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北京化工大学学报（自然科学版） 2024年第2期51卷 40-47页

作者：魏代霞方志刚吴庭慧宋静丽刘立娥原琳辽宁科技大学化学工程学院鞍山114051

以团簇FePS_(3)为局域模型,在B3LYP/def2-tzvp水平下采用Gaussian 09程序对团簇FePS_(3)进行结构优化及虚频验证,获得12种稳态构型,分析了这12种构型的原子电荷量、电子自旋密度及反应活性。结果表明:团簇FePS_(3)中S原子为电子受体,Fe... 详细信息

以团簇FePS_(3)为局域模型,在B3LYP/def2-tzvp水平下采用Gaussian 09程序对团簇FePS_(3)进行结构优化及虚频验证,获得12种稳态构型,分析了这12种构型的原子电荷量、电子自旋密度及反应活性。结果表明:团簇FePS_(3)中S原子为电子受体,Fe、P原子为电子供体,Fe比P原子更容易失去电子,团簇FePS_(3)整体的电子流向为从Fe、P原子流入S原子;Fe、P原子间和Fe、S原子间的过剩电子主要为自旋向下的β成单电子,P、S原子间和S、S原子间的过剩电子主要为自旋向上的α成单电子;构型4(4)、2(2)、1(2)、2(4)、1(4)和4(2)的电子自旋密度的对称性最好,稳定性最高,因此这6种构型可能为团簇FePS_(3)的优势构型;构型6(2)的前线轨道(HOMO-LUMO)能隙差最小,最容易发生电子跃迁,反应活性最高;构型2(4)的HOMO-LUMO轨道能隙差最大,反应活性最低。

关键词：团簇FePS_(3) 密度泛函理论电荷量自旋密度反应活性

纳米限域强化催化降解典型环境污染物的研究进展

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复合材料学报 2024年第4期41卷 1726-1736页

作者：李子涵张武翔郭庆勇史明月包美烁杨福潘建明江苏科技大学环境与化学工程学院镇江212003 江苏大学化学化工学院镇江212013

环境水污染对人类健康和生态环境构成了潜在的威胁,水资源的保护和污染治理是当前全球面临的重要环境问题。然而,传统水处理技术在处理水体中有机污染物时存在一定的限制,如去除机制、去除效率、选择性和稳定性等。近年来,纳米限域催化... 详细信息

环境水污染对人类健康和生态环境构成了潜在的威胁,水资源的保护和污染治理是当前全球面临的重要环境问题。然而,传统水处理技术在处理水体中有机污染物时存在一定的限制,如去除机制、去除效率、选择性和稳定性等。近年来,纳米限域催化作为一种新兴技术在水处理领域引起了广泛关注。该技术通过纳米限域介导的强化催化,能够实现纳米材料内部的催化调控,在降解环境污染物方面展现了独特的优势。本文综述了纳米限域在热强化催化、光强化催化、电强化催化和膜强化催化降解典型环境污染物方面的研究进展。其中,对催化原理、催化效率及影响因素等进行总结,并展望了限域催化未的来研究方向和挑战。

关键词：纳米限域催化高级氧化技术降解有机污染物环境水污染

新型光纤生物传感器的构建及在食品污染物检测中的应用

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化学进展 2024年第1期36卷 120-131页

作者：黄家麟秦垚华唐盛孔德昭刘畅江苏科技大学环境与化学工程学院镇江212003 江苏科技大学粮食学院镇江212003

食品安全与人们的生活质量息息相关,简便、灵敏及智能化的食品污染物检测方法是食品安全和健康管理的重要保障。传统的分析方法存在检测过程耗时长、成本较高、操作复杂等局限性。基于光与流体相互作用所构建的光纤生物传感器具有信号... 详细信息

食品安全与人们的生活质量息息相关,简便、灵敏及智能化的食品污染物检测方法是食品安全和健康管理的重要保障。传统的分析方法存在检测过程耗时长、成本较高、操作复杂等局限性。基于光与流体相互作用所构建的光纤生物传感器具有信号灵敏、检测快速、实时响应等特点,是近年来兴起的具有多样化功能和高灵敏性的先进光学传感方法,能够实现对食品中各类污染物地快速、精准检测。本文总结了各类新型光纤生物传感器的基本原理、分类及研究现状,综述了其在食品中真菌毒素、重金属离子、抗生素、农药残留物等各类污染物检测方面的应用进展,并展望了这种新型生物传感策略的发展趋势。

关键词：光纤生物传感器食品污染物高灵敏检测