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基于cMOFs的固定化脂肪酶微反应器的构筑及其扁桃酸催化应用

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化工学报 2024年

作者：李远华凌思棋封科军冯颖郭于菁谢世桓惠州学院化学与材料工程学院台湾中原大学工学院

通过高温碳化制备不同系列碳化金属有机骨架（carbonized metal organic of frames， cMOFs），应用于制备洋葱伯克霍尔德菌脂解酶（BCL）微反应器，研究了孔结构和孔道微环境对BCL固定化性能的影响，探索了这些微反应器催化拆分扁桃酸... 详细信息

通过高温碳化制备不同系列碳化金属有机骨架（carbonized metal organic of frames， cMOFs），应用于制备洋葱伯克霍尔德菌脂解酶（BCL）微反应器，研究了孔结构和孔道微环境对BCL固定化性能的影响，探索了这些微反应器催化拆分扁桃酸对映体反应的性能。结果表明：cMOFs中的cMIL-53（Al）材料对BCL固定性能最佳，且在循环使用九次后，仍保持（R）-扁桃酸转化率（C%）为50%，产物的对映体过剩量(eep%)超过99%和酶选择因子（E）值大于200。通过一系列表征发现，经高温碳化处理的cMIL-53（Al）孔间结构增大，有利于BCL进入cMOF微孔结构，增加BCL空间活性位点；同时煅烧使其表面羧酸官能团含量增加，有利于BCL通过氢键与其表面进行吸附固定，最终明显提高拆分催化性能。相较于传统的有机碱催化方法，本研究提出的酶固定化微反应器具有可重复使用、催化时间短、产物易于纯化分离以及环境污染较低等优点，为新型酶固定功能材料构建提供了新的策略。

关键词：金属有机骨架材料碳化复合材料动力学微反应器固定化酶

环境友好防腐材料-聚苯胺纳米复合材料的制备及其研究进展

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中国腐蚀与防护学报 2024年第4期44卷 874-882页

作者：李红玲郎五可新乡学院化学与材料工程学院新乡453000

简要介绍了聚苯胺的合成方法,如溶液聚合、反相微乳液聚合、模板聚合、电化学聚合和酶催化聚合。针对聚苯胺在防腐涂料应用中存在的问题,主要从有机酸掺杂、取代改性和原位聚合3个方面对聚苯胺纳米复合材料的改性和制备方法进行了探讨... 详细信息

简要介绍了聚苯胺的合成方法,如溶液聚合、反相微乳液聚合、模板聚合、电化学聚合和酶催化聚合。针对聚苯胺在防腐涂料应用中存在的问题,主要从有机酸掺杂、取代改性和原位聚合3个方面对聚苯胺纳米复合材料的改性和制备方法进行了探讨。通过改性可以减少聚苯胺分子链之间的相互作用,从而提高其溶解度和抗腐蚀性能。然后,介绍了氧化石墨烯/聚苯胺、碳纳米管/聚苯胺、无机物/聚苯胺、有机物/聚苯胺4种纳米复合材料近年来在金属防腐领域的研究现状。最后指出现阶段聚苯胺纳米复合材料存在制备工艺复杂、受环境因素影响、防腐机理有待进一步完善等问题。开发长期稳定、耐腐蚀性强的“智能”聚苯胺纳米复合材料将是未来的研究方向。

关键词：聚苯胺纳米复合材料掺杂改性氧化石墨烯碳纳米管

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基于纤维素纳米纤维的电磁屏蔽材料研究进展

复合材料学报 2024年第3期41卷 1109-1123页

作者：张建成郭伟佳沈顺禹张倩李彩彩孙庆丰浙江农林大学化学与材料工程学院杭州311300

纤维素纳米纤维(CNFs)作为一种新型的一维纳米材料,具有来源广泛、长径比高、力学性能优异等特点。以CNFs为载体或增强相通过不同的方法可以制备出多种多样的电磁屏蔽功能复合材料,如气凝胶、薄膜和海绵等。本文基于电磁屏蔽的原理,综述... 详细信息

纤维素纳米纤维(CNFs)作为一种新型的一维纳米材料,具有来源广泛、长径比高、力学性能优异等特点。以CNFs为载体或增强相通过不同的方法可以制备出多种多样的电磁屏蔽功能复合材料,如气凝胶、薄膜和海绵等。本文基于电磁屏蔽的原理,综述了CNFs基电磁屏蔽材料的制备方法及研究进展,并比较了不同的CNFs基电磁屏蔽材料在结构和性能上的差异,最后对CNFs基电磁屏蔽功能复合材料未来的发展方向进行了展望。

关键词：纤维素纳米纤维制备方法复合材料电磁屏蔽研究进展

基于Rhodol衍生物的电响应多重手性光学开关体系

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高等学校化学学报 2024年第6期45卷 61-68页

作者：王彤彤王铁峰许斐于洋嘉兴南湖学院新材料工程学院嘉兴314001

通过在兼具酸碱响应变色的3′-氨基-6′-羟基-螺{异苯并呋喃-1(3H)|9′-[9H]氧杂蒽}-3-酮(Rhodol)衍生物主体上引入手性苯胺结构,制备了兼具酸碱响应特性的手性光学开关.然后,基于质子耦合电子转移机制,将其与电致酸/碱分子结合,开发了... 详细信息

通过在兼具酸碱响应变色的3′-氨基-6′-羟基-螺{异苯并呋喃-1(3H)|9′-[9H]氧杂蒽}-3-酮(Rhodol)衍生物主体上引入手性苯胺结构,制备了兼具酸碱响应特性的手性光学开关.然后,基于质子耦合电子转移机制,将其与电致酸/碱分子结合,开发了一种新型的电响应多重手性光学开关体系.在合适的电压控制下,该体系的圆二色光谱可在3种状态之间发生可逆切换:初始可见光波段无圆二色光谱信号,较大正电压下产生正圆二色光谱信号,较大负电压下产生负圆二色光谱信号,较小反向电压可恢复至初始状态.本文开拓了一种构建电响应多重手性光学开关体系的新路径,为多重手性光学开关材料的设计与应用提供了思路.

关键词：质子耦合电子转移多重手性开关电响应电致酸/碱

Rh/CeO_(2)催化剂中Rh的负载量对其CO_(2)加氢生成甲醇和乙醇产物选择性的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1214-1223页

作者：郑珂刘冰胥月兵刘小浩江南大学化学与材料工程学院江苏无锡214122

将CO_(2)捕获并通过加氢转化为醇类等高值化学品是实现CO_(2)减排和碳资源循环利用的重要途径之一。本文对Rh/CeO_(2)催化剂在CO_(2)加氢反应中的性能进行了研究,并结合XRD、Raman、H2-TPR、CO_(2)-TPD、CO-DRIFTS和XPS等表征方法,揭示... 详细信息

将CO_(2)捕获并通过加氢转化为醇类等高值化学品是实现CO_(2)减排和碳资源循环利用的重要途径之一。本文对Rh/CeO_(2)催化剂在CO_(2)加氢反应中的性能进行了研究,并结合XRD、Raman、H2-TPR、CO_(2)-TPD、CO-DRIFTS和XPS等表征方法,揭示了Rh负载量(0.1%–2.0%)对其CO_(2)加氢活性和产物选择性的影响。结果表明,在3.0 MPa、250℃的反应条件下,Rh负载量为0.1%时Rh/CeO_(2)催化剂上CO_(2)加氢产物以乙醇为主。随着Rh含量的增加,CO_(2)转化率增加,但乙醇选择性降低;当Rh负载量为2.0%时,产物以甲醇为主。对于Rh负载量不同的催化剂上的CO_(2)加氢反应,其产物选择性的差异与催化剂中Rh的存在形式和电子性质有关;原子分散的Rh^(+)有利于稳定CO^(*),CO^(*)与CH_(3)^(*)进行C–C偶联形成乙醇,而金属态的Rh团簇则容易促成CO^(*)加氢生成甲醇。

关键词： CO_(2)加氢甲醇乙醇氧空位 Rh单原子 Rh团簇

宽带绿色荧光粉(Lu_(0.99-x)La_(x)Bi_(0.01))_(2)WO_(6)的制备、光致发光及性能调控

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稀有金属 2024年第3期48卷 355-364页

作者：龚长帅薛绪岩王渤文王建通冯晓雯王雪娇渤海大学化学与材料工程学院辽宁锦州121013

宽带绿光荧光粉在克服荧光粉转换白光LED(pc-WLED)蓝绿(青色)470~510 nm波段的缺失问题,实现高显色指数白光照明中有重要应用。采用普适的高温固相法合成一种以Bi^(3+)为激活剂的发射宽带绿光荧光粉(Lu_(0.99)Bi_(0.01))_(2)WO_(6)。采... 详细信息

宽带绿光荧光粉在克服荧光粉转换白光LED(pc-WLED)蓝绿(青色)470~510 nm波段的缺失问题,实现高显色指数白光照明中有重要应用。采用普适的高温固相法合成一种以Bi^(3+)为激活剂的发射宽带绿光荧光粉(Lu_(0.99)Bi_(0.01))_(2)WO_(6)。采用共掺杂La^(3+)的策略对(Lu_(0.99-x)La_(x)Bi_(0.01))_(2)WO_(6)(x=0~0.25)系列荧光粉的物相、形貌及发光性能进行调控,并采用X射线衍射(XRD)、Rietveld精修、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线光电子能谱(XPS)及光致发光等检测手段对样品进行了研究。结果表明,La^(3+)掺杂可显著提高(Lu_(0.99-x)La_(x)Bi_(0.01))_(2)WO_(6)样品的结晶性(x≤0.10)及发光强度,并在x>0.20时开始发生相变。La^(3+)掺杂对样品的微观形貌有显著影响,得益于La^(3+)掺杂获得了尺寸均匀分散性较好的微米棒形貌。在346 nm波长激发下,(Lu_(0.99-x)La_(x)Bi_(0.01))_(2)WO_(6)样品在400~800 nm范围内呈现出宽带绿色发射,半峰宽(FWHM)可达135 nm,最强峰位于515 nm处,对应于Bi3+的3P1→1S0跃迁。荧光粉呈现宽带激发,激发范围覆盖了200~400 nm的波长区域,与商用紫外LED匹配良好。采用所得的宽带绿光荧光粉(Lu_(0.94)La_(0.05)Bi_(0.01))_(2)WO_(6)与商用CaAlSiN_(3):Eu^(2+)红色荧光粉、BaMgAl10O17:Eu2+蓝色荧光粉及365 nm商用芯片制作出具有较高的显色指数(R,Ra=93,R1~R15均大于80),较低色温(相关色温(CCT)=3928 K)的暖白光pc-LED器件,表明(Lu_(0.99-x)La_(x)Bi_(0.01))_(2)WO_(6)荧光粉在高质量的暖白光LED照明方向有较大的应用潜力。

关键词： Bi^(3+)发光稀土钨酸盐宽带发射光致发光

无过渡金属参与甲基杂环化合物与醇的选择性有氧烯基化反应

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有机化学 2024年第2期44卷 573-583页

作者：刘杰韩峰李双艳陈天煜陈建辉徐清温州大学化学与材料工程学院浙江温州325035

采用适当的碱,在足量空气条件下,不使用任何外加催化剂即可实现甲基杂环化合物与醇的高效高选择性烯基化反应,得到烯基杂环产物.控制实验显示,醇在碱的作用下可被足量空气几乎完全氧化为羰基化合物,进而与甲基杂环化合物反应得到烯基化... 详细信息

采用适当的碱,在足量空气条件下,不使用任何外加催化剂即可实现甲基杂环化合物与醇的高效高选择性烯基化反应,得到烯基杂环产物.控制实验显示,醇在碱的作用下可被足量空气几乎完全氧化为羰基化合物,进而与甲基杂环化合物反应得到烯基化产物;由于存在足量空气,使用较少量的碱以及相对烷基化反应较低的温度,烯基杂环产物不能被体系中剩余的少量醇通过转移氢化还原,使得烯基化反应具有很高的选择性.因此,本方法是一种较为实用的烯基杂环化合物的合成方法,可与之前发展的少量空气下无过渡金属参与的甲基杂环化合物与醇的脱水烷基化反应形成互补.

关键词：醇烯基化反应甲基杂环化合物无过渡金属烯基杂环化合物

苯并三氮唑掺杂氧化石墨烯/聚苯胺/环氧复合涂层的防腐性能及缓蚀机理

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吉林大学学报(工学版) 2024年

作者：李红玲新乡学院化学与材料工程学院

为提高6061铝合金表面氧化石墨烯/聚苯胺/环氧复合涂层的耐蚀性并探究其缓蚀机理，采用原位共聚法制备了氧化石墨烯（GO）/聚苯胺（PANI）纳米颗粒，通过物理吸附将缓蚀剂苯并三氮唑（BTA）吸附在GO/PANI纳米颗粒表面，得到了GO/PANI/BT... 详细信息

为提高6061铝合金表面氧化石墨烯/聚苯胺/环氧复合涂层的耐蚀性并探究其缓蚀机理，采用原位共聚法制备了氧化石墨烯（GO）/聚苯胺（PANI）纳米颗粒，通过物理吸附将缓蚀剂苯并三氮唑（BTA）吸附在GO/PANI纳米颗粒表面，得到了GO/PANI/BTA。红外光谱表明，一层BTA成功加载在GO/PANI表面，加载后的BTA在GO/PANI表面的吸附率可达18.36%，5h的释放率可达90%以上，为铝合金提供了有效的保护。极化曲线和浸泡实验结果表明，添加1%GO/PANI/BTA的环氧涂层（GO/PANI/BTA/EP ）具有优异的耐腐蚀性，1%GO/PANI/BTA/EP 的自腐蚀电位-0.267V，比GO/PANI/EP高0.247V；自腐蚀电流密度为 9.795×10-9A·cm-2，比GO/PANI/EP (自腐蚀电流密度为 7.638×10-7A·cm-2)低两个数量级。1%GO/PANI/BTA/EP复合涂层具有优异的耐腐蚀性，其缓蚀机理来自于氧化石墨烯屏蔽、聚苯胺钝化和BTA缓蚀的有机结合，达到了协同效应。

关键词：氧化石墨烯聚苯胺苯并三氮唑耐腐蚀性缓蚀机理

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超疏水耐酸碱改性纸张的制备与性能

高等学校化学学报 2024年第8期45卷 148-155页

作者：韩金娥王聃轲钮腾飞江南大学生命科学与健康工程学院无锡214122 江南大学化学与材料工程学院无锡214122

采用可见光促进的原子转移自由基聚合(ATRP)法,实现了叠氮基单体与含氟单体共聚,得到全氟辛酯叠氮苯酯共聚物,并将其应用于纸张表面改性,制成了超疏水耐酸碱改性纸张.研究了聚合物中各单体种类、比例及聚合物分子量对超疏水耐酸碱性能... 详细信息

采用可见光促进的原子转移自由基聚合(ATRP)法,实现了叠氮基单体与含氟单体共聚,得到全氟辛酯叠氮苯酯共聚物,并将其应用于纸张表面改性,制成了超疏水耐酸碱改性纸张.研究了聚合物中各单体种类、比例及聚合物分子量对超疏水耐酸碱性能的影响.此外,还表征了改性纸张的表面微观结构,研究了聚合物与纸张的连接方式,解释了改性纸张的超疏水耐酸碱性能原理.结果表明,当甲基丙烯酸-4-叠氮苯酯与甲基丙烯酸全氟辛酯的摩尔比为1∶4时,全氟辛酯叠氮苯酯共聚物-80改性后的纸张表现出极强的疏水性,水接触角达到165°,并在强酸(pH=1)或强碱(pH=13)环境下维持72 h无明显变化.制备的共聚材料在防水、耐酸碱应用中具有良好的应用前景.

关键词：叠氮单体含氟单体超疏水性耐酸碱改性纸张

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