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光辅助直接甲醇燃料电池阳极催化剂的研究进展

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化工进展 2024年第5期43卷 2611-2628页

作者：方峣刘雷高志华黄伟左志军太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室山西太原030024

直接甲醇燃料电池(DMFcs)因其能够在较低工作温度下提供清洁、可持续能源方面的潜力而备受关注,但阳极缓慢的甲醇氧化反应(MOR)限制了其商业化应用。光辅助直接甲醇燃料电池(PMFcs)能利用光电耦合机制加速MOR过程,实现甲醇的化学能高效... 详细信息

直接甲醇燃料电池(DMFcs)因其能够在较低工作温度下提供清洁、可持续能源方面的潜力而备受关注,但阳极缓慢的甲醇氧化反应(MOR)限制了其商业化应用。光辅助直接甲醇燃料电池(PMFcs)能利用光电耦合机制加速MOR过程,实现甲醇的化学能高效转化为电能,为开发高效、可持续的能源转换系统带来了巨大希望。本文首先简要回顾了PMFcs的背景、意义和在能源研究中的价值。从PMFcs的基本结构组成和酸碱介质下甲醇光电催化氧化的基本路径出发,总结了PMFcs阳极光电催化剂的研究进展。重点针对不同类型的PMFcs阳极光电催化剂,讨论光辅助下的MOR增强机制,如催化剂的尺寸效应、晶面效应、吸光性能、导电性以及表面等离激元共振(SPR)效应等方面的影响。PMFcs未来需要重点关注的研究方向是深入理解PMFcs的光电耦合机制和PMFcs阳极催化剂的构效关系,以及解决实际二电极系统下PMFcs光阳极的设计问题。

关键词：光辅助直接甲醇燃料电池甲醇氧化光化学电化学催化剂

铈改性cuMn/Al_(2)O_(3)/堇青石整体催化剂的甲苯催化燃烧性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 55-64页

作者：代宇航李凯歌赵金仙任军权燕红太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024

本研究以堇青石为载体,采用超声浸渍法制备了一系列cuMnce_(x)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂,同时,通过N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、EDX、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD、XPS和EPR等方法对样品的物理、化学性质进行了系统的表征分析。实验结... 详细信息

本研究以堇青石为载体,采用超声浸渍法制备了一系列cuMnce_(x)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂,同时,通过N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、EDX、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD、XPS和EPR等方法对样品的物理、化学性质进行了系统的表征分析。实验结果表明,cuMnce_(x)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂中的ce含量明显影响甲苯催化燃烧性能。其中,cuMnce_(2)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂对甲苯氧化具有最高活性,当甲苯浓度为1 g/L、空速为78000 mL/(g·h)、温度为263℃时甲苯转化率达到90%,究其原因为ceO_(2)在cuMnO_(x)上分散均匀,不仅提高了氧空位的浓度和氧物种的迁移率,还增强了催化剂的低温还原性。同时,cuMnce_(2)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂在长期评价和循环测试中呈现良好的稳定性。

关键词：甲苯催化燃烧整体式催化剂 cuMnce_(x)复合氧化物

Ni/Sm_(2)O_(3)-ceO_(2)/Al_(2)O_(3)催化剂氧空位对二氧化碳低温甲烷化的影响

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化工进展 2024年第4期43卷 1840-1850页

作者：郭潇东毛玉娇刘相洋邱丽于峰闫晓亮太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

通过水热合成法将Mn、Sm和ce作为助剂,掺入水滑石(LDHs)前体后经焙烧-还原分别得到Ni/Sm_(2)O_(3)-ceO_(2)/Al_(2)O_(3)和Ni/MnO_(x)-Sm_(2)O_(3)-ceO_(2)/Al_(2)O_(3)催化剂,研究了两种结构催化剂的二氧化碳低温甲烷化反应。研究结果表明,相较于Ni/Sm_(2)O_(3)-ceO_(2)/Al_(2)O_(3),MnO_(x)的引入使Ni/MnO_(x)-Sm_(2)O_(3)-ceO_(2)/Al_(2)O_(3)在225℃以下表现出优异的性能,cO_(2)转化率达到68%,cH4选择性达到100%,且在100h内具有良好的稳定性,150℃时TOF为0.087s^(-1),大于Ni/Sm_(2)O_(3)-ceO_(2)/Al_(2)O_(3)(0.013s^(-1))。这主要是由于引入MnO_(x),在保持金属颗粒高度分散的同时,借助MnO_(x)在催化剂表面连续还原,提高了Ni/MnO_(x)-Sm_(2)O_(3)-ceO_(2)/Al_(2)O_(3)表面氧空位浓度且增加了催化剂的碱性位点,促进了二氧化碳的吸附和活化。原位红外结果进一步表明,低温下催化剂表面氧空位促进甲酸盐和甲氧基中间物种的生成,进而提高了二氧化碳甲烷化活性。

关键词：二氧化碳加氢甲烷催化剂催化(作用)

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用于c_(3)H_(6)/N_(2)分离的PDA@PEBA2533膜的制备

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化工进展 2024年第1期43卷 437-446页

作者：杜翠花张茜王晓东黄伟周明太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 吕勒奥理工大学化工系瑞典吕勒奥市97187

为回收聚丙烯制备尾气中的丙烯,采用本实验室独创的浸渍-旋转法在聚醚嵌段共聚酰胺(PEBA2533)膜表面沉积聚多巴胺(PDA)膜层制备出对c3H6具有更强亲和性的PDA@PEBA2533膜。利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对PDA颗粒和膜进行表... 详细信息

为回收聚丙烯制备尾气中的丙烯,采用本实验室独创的浸渍-旋转法在聚醚嵌段共聚酰胺(PEBA2533)膜表面沉积聚多巴胺(PDA)膜层制备出对c3H6具有更强亲和性的PDA@PEBA2533膜。利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对PDA颗粒和膜进行表征。考察了PDA沉积时间对膜形貌、结构以及分离性能的影响,也考察了温度和压力等操作条件对膜分离性能的影响。探索了PDA@PEBA2533膜对不同c3H6浓度的c_(3)H_(6)/N_(2)混合气的分离效果以及膜的长时间分离稳定性。结果表明,沉积PDA于PEBA2533膜表面有效提高了膜的分离性能。当沉积时间不小于24h时,可得到连续的PDA膜层,随沉积时间的增加,膜层逐渐增厚,气体渗透速率先增大后减小,选择性持续上升,沉积24h所制备的膜分离性能最佳。增大操作温度和压力,膜对c3H6和N2的渗透速率均增大,c_(3)H_(6)/N_(2)选择性则降低。增大混合气中c3H6浓度,膜对c3H6的渗透速率和选择性均呈现先上升后下降的趋势。在所制备的分离性能最好的PDA@PEBA2533膜上,0.2MPa时,对c3H6体积分数为20%的混合气,温度从0℃提高到50℃,c3H6渗透速率从8.25GPU增加到71.42GPU,c_(3)H_(6)/N_(2)选择性从22.92降低至10.14。在130h的气体分离实验中,该膜表现出良好的稳定性。该膜与其他分离c_(3)H_(6)/N_(2)混合气膜相比具有一定的优势。

关键词： c_(3)H_(6)/N_(2)混合气分离浸渍-旋转法聚多巴胺@聚醚嵌段共聚酰胺膜

催化剂对煤热解焦油品质的调控及其表面积炭行为的分析

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煤炭学报 2024年第2期49卷 1067-1082页

作者：鲍卫仁王倩李挺田茜王旎晨闫伦靖王美君常丽萍太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室山西太原030024 山西能源学院山西晋中030600

以催化剂为核心和焦油提质为目的的低阶煤热解技术是保障国家能源安全和实现“双碳”目标的煤炭清洁高效转化技术。鉴于煤焦油品质调控和催化剂表面积炭行为的复杂性,阐述了金属、金属氧化物、天然矿物质、分子筛和炭基催化剂对煤和热... 详细信息

以催化剂为核心和焦油提质为目的的低阶煤热解技术是保障国家能源安全和实现“双碳”目标的煤炭清洁高效转化技术。鉴于煤焦油品质调控和催化剂表面积炭行为的复杂性,阐述了金属、金属氧化物、天然矿物质、分子筛和炭基催化剂对煤和热解挥发物的催化作用及其对热解产物分布和组成的影响,并对比分析了各类催化剂的优缺点。探讨不同催化剂物理化学性质的区别及其与催化性能之间的关系,结合煤及热解挥发物中c—c、c—H、c=c、—OH、c=O、c—O和—cOOH等化学键的断键行为,揭示了不同催化剂的作用机制。在此基础上,针对催化过程中存在的焦油产率低及提质效果差的问题,提出了利用金属尤其是过渡金属改性催化剂活化热解体系中的内部小分子氢供体和外部固体/气体氢供体对重质组分裂解碎片原位供氢的方法,实现焦油产率的提高及焦油品质的改善。同时,针对催化剂易积炭失活问题,分析了积炭的物理化学性质和组成以及积炭形成的原因。从催化剂设计及热解反应体系出发,分析了多种有效抑制积炭的途径,如多级孔与金属活性位点的组合效应、双金属改性调控Brønsted和Lewis酸性位点的比例、酸碱双功能催化剂的开发以及引入H_(2)O、cH_(4)、c_(2)H_(6)和cH_(3)OH等富氢小分子调控挥发物组成等,以期为低阶煤催化热解技术的发展提供理论基础。

关键词：低阶煤热解挥发物催化裂解焦油提质

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链状MFI型分子筛的合成与应用

化工进展 2024年第8期43卷 4382-4392页

作者：张叶素权燕红丁欣欣任军太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024

链状MFI型分子筛是由大小均一的晶粒沿b轴方向通过表面羟基缩合而成,在保留传统分子筛独特的三维孔道结构、耐酸性、水热稳定性、高催化活性的同时,具有较高的孔道择形性,在吸附、分离、催化等领域展现出独特的性能。本文系统介绍了链状... 详细信息

链状MFI型分子筛是由大小均一的晶粒沿b轴方向通过表面羟基缩合而成,在保留传统分子筛独特的三维孔道结构、耐酸性、水热稳定性、高催化活性的同时,具有较高的孔道择形性,在吸附、分离、催化等领域展现出独特的性能。本文系统介绍了链状MFI型分子筛合成及其应用领域的最新研究进展,重点综述了常规水热合成与微波辅助水热合成两种方法,深入分析了链状MFI型分子筛的形成机理,对诱导表面羟基缩合的各种因素进行了详细阐述,总结了其在物理吸附及催化方面的优异性能。最后对链状MFI型分子筛的绿色合成及潜在应用进行了展望,提出硅配位环境的动态变化过程分析对于揭示其合成机理至关重要,将为拓展链状MFI型分子筛的应用奠定重要理论基础。

关键词：链状 MFI型分子筛合成催化

TiO_(2)@V_(2)O_(5)空心纳米球催化剂增强MgH_(2)体系储氢性能

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科学通报 2024年第14期69卷 1923-1933页

作者：史柯柯刘木子刘芳田甜王佳丽陈伟刘光宋宇飞李晋平太原理工大学化学工程与技术学院气体能源高效清洁利用山西省重点实验室太原030024 北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

氢化镁(MgH_(2))是一种具有高储氢容量(7.6 wt%)的固态储氢材料,但其热力学稳定性高,动力学缓慢,限制了广泛应用.双金属氧化物催化剂对MgH_(2)储氢性能的积极影响已被许多研究者认可.本文采用简便的方法合成了具有纳米空心球结构的TiO_(... 详细信息

氢化镁(MgH_(2))是一种具有高储氢容量(7.6 wt%)的固态储氢材料,但其热力学稳定性高,动力学缓慢,限制了广泛应用.双金属氧化物催化剂对MgH_(2)储氢性能的积极影响已被许多研究者认可.本文采用简便的方法合成了具有纳米空心球结构的TiO_(2)@V_(2)O_(5)双金属氧化物催化剂.添加12 wt%TiO_(2)@V_(2)O_(5)后,MgH_(2)的起始解吸温度显著降低至204℃.在100℃条件下,MgH_(2)在15 min内吸附4.21 wt%的H_(2),在300℃条件下释放6.18 wt%的H_(2),MgH_(2)的活化能从142.78 kJ/mol降低到86.47 kJ/mol.差示扫描量热分析(differential scanning calorimeter,DSc)结果表明,MgH_(2)的氢解吸活化能从197 kJ/mol降低到76.32 kJ/mol.在300℃下循环30次后,储氢量可保持98.49%.研究表明,钛价态的可逆变化和还原金属V的催化作用改善了MgH_(2)动力学及稳定性.

关键词：氢化镁二氧化钛五氧化二钒动力学性能循环稳定性

分子筛负载Pt催化剂酸性位点调控及对蒽深度加氢性能的影响

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化工进展 2024年第4期43卷 1832-1839页

作者：刘雨蓉王兴宝李文英太原理工大学化学工程与技术学院省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

对煤焦油中稠环芳烃深度加氢是制备煤基高能量密度燃料的有效方法。为解决稠环芳烃特有的电子结构和位阻效应影响其加氢饱和程度以及提高催化剂的酸性和反应条件会导致裂解产物的增加、全氢产物的选择性下降问题,本文使用Al-SBA15与USY... 详细信息

对煤焦油中稠环芳烃深度加氢是制备煤基高能量密度燃料的有效方法。为解决稠环芳烃特有的电子结构和位阻效应影响其加氢饱和程度以及提高催化剂的酸性和反应条件会导致裂解产物的增加、全氢产物的选择性下降问题,本文使用Al-SBA15与USY分子筛,通过水热合成方法制备酸性适中的复合介-微孔载体,通过等体积浸渍法将贵金属Pt负载在复合酸性载体上,经蒽饱和加氢探针反应研究发现,当总酸量为144.4μmol/g时,全氢蒽的选择性达到99%。通过电镜分析表征发现水热复合后Pt/Al-SBA15+USY催化剂形貌呈棒状,其内部为USY,外部为Al-SBA15,此时Pt/Al-SBA15+USY保持各自原有的孔径,分别为9.6nm和0.8nm左右。Pt纳米颗粒有较高的分散性,最优尺寸为3.03nm。对比分析显示,Al-SBA15与USY分子筛水热合成制备的复合载体,其酸量较二者机械混合后的分子筛载体酸量有所降低,从而导致饱和加氢反应能力提升。

关键词：催化剂载体复合材料加氢

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HZSM-22的粒径调控及Pt/HZSM-22的正十二烷加氢异构催化性能

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化工进展 2024年第3期43卷 1309-1317页

作者：陈风王宣德黄伟王晓东王琰太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 国能寿光发电有限责任公司山东潍坊262714

通过调控合成液中的水含量,采用过饱和溶液法,在静态水热条件下合成了三种不同c轴长度的ZSM-22分子筛,对其进行了X射线衍射、扫描电子显微镜、N2物理吸附、NH3-程序升温脱附和吡啶吸附傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)表征。并以所制备的ZSM... 详细信息

通过调控合成液中的水含量,采用过饱和溶液法,在静态水热条件下合成了三种不同c轴长度的ZSM-22分子筛,对其进行了X射线衍射、扫描电子显微镜、N2物理吸附、NH3-程序升温脱附和吡啶吸附傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)表征。并以所制备的ZSM-22分子筛为酸性载体,在其上负载0.5%(质量分数)的金属Pt作为加(脱)氢活性位点,制备成Pt/ZSM-22双功能催化剂。以正十二烷为探针分子,进行正构烷烃加氢异构化反应,考察了分子筛合成液中水含量对Pt/ZSM-22催化剂加氢异构化性能的影响。结果表明,随着合成液中水含量减少,ZSM-22分子筛粒径减小。但是当水含量低到一定值时,会有方英石和ZSM-5杂晶生成。当分子筛合成液摩尔组成为SiO_(2)∶Al_(2)O_(3)∶K_(2)O∶DEA∶H_(2)O=1∶0.01∶0.08∶0.29∶28时,获得的HZSM-22在所合成的三种分子筛中拥有最多的中、强Brønsted酸量以及较短的c轴长度,对应的双功能催化剂Pt/HZSM-22表现出最佳催化性能。在320℃时,正十二烷转化率为73.24%,异构烷烃收率为57.92%,异构烷烃选择性为79.09%,尤其是中心位置甲基异构体5-甲基十一烷的选择性达到了17.66%。

关键词：过饱和溶液法 ZSM-22分子筛 c轴长度正十二烷加氢异构化