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宁东典型中低阶煤热解过程中氮和硫元素赋存形态与其变迁规律的关联性研究

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煤炭转化 2024年

作者：崔明果陈慧君申岩峰鲍卫仁常丽萍王建成太原理工大学大气复合污染识别与控制山西省重点实验室太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室

作为分级转化比较理想的中低阶煤，认识和理解宁东典型中低阶煤在热转化过程中氮、硫元素迁移转化行为对污染物的调控至关重要。目前煤热转化工艺多以气化为主，其中热解作为气化的基础阶段，在煤热转化过程中至关重要，因此在深入认识... 详细信息

作为分级转化比较理想的中低阶煤，认识和理解宁东典型中低阶煤在热转化过程中氮、硫元素迁移转化行为对污染物的调控至关重要。目前煤热转化工艺多以气化为主，其中热解作为气化的基础阶段，在煤热转化过程中至关重要，因此在深入认识煤质特性的基础上，研究宁东地区典型中低阶煤所含硫、氮元素在热解过程中的迁移与转化规律，实验结果不仅有望为宁东中低阶煤的热转化工艺条件优化及污染物控制提供理论依据，也可为目前的气化工艺过程污染物调控提供基础数据。基于此，以宁东地区的羊场湾煤(YCW)、上湾精煤(SW)与梅花井煤(MHJ)为研究对象，使用固定床反应器，探究三种不同硫含量的煤在热解过程中HCN、NH3与H2S的释放规律，主要考察了元素赋存形态、热解温度(10 ℃/min，300 ℃～900 ℃)与升温速率(3 ℃/min～10 ℃/min，900 ℃)对氮、硫元素迁移转化的影响。结果表明：HCN的释放量随着温度升高而逐渐增加；NH3的释放主要集中在500 ℃～900 ℃，其最大释放峰温为700 ℃；H2S的释放主要集中在400 ℃～900 ℃，其最大逸出峰温为600 ℃和800 ℃，分别对应于硫铁矿硫与部分不稳定有机硫的分解。较高的灰分含量能够阻止自由基间相互结合，使更多的含氢自由基与含氮自由基结合生成HCN；季氮含量越高，NH3的释放量越大；不稳定有机硫占比越高的煤样H2S的释放越多。适宜的升温速率有利于HCN发生二次反应生成NH3；随着升温速率的增大，产生热滞后现象；当升温速率由3 ℃/min提高至10 ℃/min时，MHJ的HCN、NH3和H2S的转化率均呈明显下降趋势，HCN的转化率由4.02%降至1.28%，NH3转化率由13.80%降为3.91%，H2S转化率由38.33%降至26.04%。综上，元素赋存形态、热解温度与升温速率对热解过程中氮、硫元素迁移影响均较大。灰分含量、季氮含量与不稳定有机硫含量较低的煤样在10 ℃/min的热解条件下，氮、硫污染物的释放较低，对环境影响较小。

关键词：煤热解氮迁移硫迁移热解温度升温速率元素赋存形态

不同黏土矿物与有机质互作及其对无烟煤力学非均质性影响的分子模拟研究

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煤炭学报 2024年

作者：张彬孙蓓蕾王德璋康天合冯智杰李立功李昊洋梁晓敏朱文庆张俊爽太原理工大学原位改性采矿教育部重点实验室太原理工大学矿业工程学院晋能控股装备制造集团有限公司太原理工大学煤与煤系气地质山西省重点实验室山西世德孙家沟煤矿有限公司太原理工大学经济管理学院

煤层气是我国重要的非常规天然气资源，但无机矿物影响下的煤储层具有强烈的力学非均质性，存在已成功使用的工程技术在其他煤层气井不适用的情况，深入研究煤中无机矿物与有机质的相互作用及其对煤力学非均质性的影响机制具有重要的意... 详细信息

煤层气是我国重要的非常规天然气资源，但无机矿物影响下的煤储层具有强烈的力学非均质性，存在已成功使用的工程技术在其他煤层气井不适用的情况，深入研究煤中无机矿物与有机质的相互作用及其对煤力学非均质性的影响机制具有重要的意义。利用分子模拟对比分析了高岭石、伊利石和蒙脱石三种典型黏土矿物与无烟煤有机质的相互作用范围、位置和强度及差异性，阐明了不同黏土矿物对煤孔隙率的影响规律，揭示了煤力学非均质对黏土矿物类型的响应特征。结果表明：高岭石或伊利石与煤有机质的径向分布函数呈双峰特性，同时存在氢键作用和范德华力，而蒙脱石的径向分布函数呈单峰分布，相互作用以范德华力为主，占总能量变化的89.36%，不存在氢键作用；矿物分子进入到煤有机质后会相互堆叠填充，形成具有一定的非均质性且形状不规则的纳米孔隙结构，相同矿物含量下，含不同矿物类型煤的孔隙率大小顺序为：蒙脱石＞伊利石＞高岭石；黏土矿物与煤有机质的相互作用强度主要取决于黏土矿物分子的尺寸，呈反比例关系；不同高岭石含量下，无烟煤的体积模量、弹性模量和剪切模量非均质性可分为五个部分，存在变异性极高的区域，而含伊利石和含蒙脱石无烟煤除了剪切模量存在高变异区域，其他力学参数均处于低变异范围以下，高岭石对无烟煤力学非均质的影响程度要大于伊利石和蒙脱石的影响。研究成果将为预测煤储层力学性质的变化规律且根据煤中不同黏土矿物特征有针对性的制定储层改造措施和开发方案提供力学依据。

关键词：无烟煤黏土矿物类型力学性质非均质性分子模拟

Ni/Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)催化剂氧空位对二氧化碳低温甲烷化的影响

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化工进展 2024年第4期43卷 1840-1850页

作者：郭潇东毛玉娇刘相洋邱丽于峰闫晓亮太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

通过水热合成法将Mn、Sm和Ce作为助剂,掺入水滑石(LDHs)前体后经焙烧-还原分别得到Ni/Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)和Ni/MnO_(x)-Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)催化剂,研究了两种结构催化剂的二氧化碳低温甲烷化反应。研究结果表明,相较于Ni/Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3),MnO_(x)的引入使Ni/MnO_(x)-Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)在225℃以下表现出优异的性能,CO_(2)转化率达到68%,CH4选择性达到100%,且在100h内具有良好的稳定性,150℃时TOF为0.087s^(-1),大于Ni/Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)(0.013s^(-1))。这主要是由于引入MnO_(x),在保持金属颗粒高度分散的同时,借助MnO_(x)在催化剂表面连续还原,提高了Ni/MnO_(x)-Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)表面氧空位浓度且增加了催化剂的碱性位点,促进了二氧化碳的吸附和活化。原位红外结果进一步表明,低温下催化剂表面氧空位促进甲酸盐和甲氧基中间物种的生成,进而提高了二氧化碳甲烷化活性。

关键词：二氧化碳加氢甲烷催化剂催化(作用)

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ZnSe基蓝光量子点的中间壳层结构调控及其发光性能研究

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人工晶体学报 2024年第7期53卷 1160-1169页

作者：伍仕停余春燕方佳庆徐阳翟光美太原理工大学新材料界面科学与工程教育部重点实验室太原030024 太原理工大学材料科学与工程学院太原030024

ZnSe作为一种不含重金属的宽带隙量子点(QDs),近年来在蓝光量子点及其发光二极管器件领域受到广泛关注。然而,ZnSe基核壳结构蓝光量子点的核壳界面处通常存在较大的晶格失配,易于形成缺陷态捕获载流子,从而影响其光学性能。本文通过将... 详细信息

ZnSe作为一种不含重金属的宽带隙量子点(QDs),近年来在蓝光量子点及其发光二极管器件领域受到广泛关注。然而,ZnSe基核壳结构蓝光量子点的核壳界面处通常存在较大的晶格失配,易于形成缺陷态捕获载流子,从而影响其光学性能。本文通过将均质的单层ZnSeS合金层替换为具有组分渐变结构的ZnSeS合金层,合成了具有径向方向Se/S浓度渐变梯度的ZnSeS合金中间壳层的ZnSeTe/ZnSe/ZnSeS/ZnS量子点,并利用X射线衍射谱、稳态光致发光光谱、时间分辨发光光谱、透射电镜和电致发光测试等表征手段研究了不同合金中间壳层对量子点结构、形貌和光学性能的影响。结果表明,所合成的具有组分梯度ZnSeS壳层的量子点的发射波长均为深蓝色(444.5 nm),发射线宽窄(<18 nm),尺寸均一,具有闪锌矿结构,结晶度高;随着ZnSeS合金中间壳层沿量子点径向方向组分渐变平滑度的不断提高,量子点的荧光量子效率(PLQY)和色纯度等光学性质依次改善,其中通过S原子扩散形成的具有线性缓变ZnSeS壳层的量子点具有最窄的发射线宽(15.8 nm)和最高的PLQY(20.7%)。利用这种具有最优荧光性能的量子点作为发光材料制备的发光二极管器件的最大外量子效率为1.8%,最高亮度为750 cd/m^(2)。本研究提出的量子点合成方案和结构优化策略有助于促进高质量无毒蓝光ZnSe基核/壳量子点的发展。

关键词：无毒蓝光量子点核/壳结构梯度合金壳 ZnSe 量子点发光二极管发光性能

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大面积自组装金纳米颗粒超晶格薄膜的制备及光学特性研究

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光电工程 2024年第6期51卷 12-20页

作者：黄信史作盐宋明霞虞应刘绍鼎太原理工大学新型传感器与智能控制教育部重点实验室山西太原030024 太原理工大学电子信息与光学工程学院山西太原030024

自组装贵金属纳米颗粒超晶格等离激元与光场的耦合能够激发极化激元模式,在增强光谱及传感等领域具有重要的应用前景。然而目前自组装方法制备超晶格薄膜层数较难控制,同时样品尺寸较小,限制了相关应用的发展。本文基于润湿增强的界面... 详细信息

自组装贵金属纳米颗粒超晶格等离激元与光场的耦合能够激发极化激元模式,在增强光谱及传感等领域具有重要的应用前景。然而目前自组装方法制备超晶格薄膜层数较难控制,同时样品尺寸较小,限制了相关应用的发展。本文基于润湿增强的界面自组装方法可快速、大面积制备单层密排纳米颗粒薄膜的特性,采用逐层堆叠方法制备了具有不同层数的大面积、均匀分布的金纳米颗粒超晶格薄膜样品。实验及计算透/反射光谱表明,所制备超晶格样品能够有效激发极化激元模式,同时高阶极化激元模式随着超晶格层数的增加也可被有效激发。此外,通过调整纳米颗粒尺寸也可有效调制极化激元模式的共振峰位。这些研究为制备大面积高质量纳米颗粒超晶格薄膜提供了一种有效的方案,有望用于高性能微纳光子器件的设计。

关键词：金纳米颗粒纳米颗粒超晶格时域有限差分法极化激元模式

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基于光纤传感检测的局部放电信号去噪方法

传感技术学报 2024年第2期37卷 297-302页

作者：钟靖波高妍王鹏飞张红娟王宇靳宝全太原理工大学电气与动力工程学院山西太原030024 太原理工大学新型传感器与智能控制教育部与山西省重点实验室山西太原030024

针对局部放电超声信号检测过程中存在噪声干扰的问题,提出一种基于变分模态分解和改进小波去噪的噪声抑制方法。首先对局部放电信号进行变分模态分解,得到若干频带分布不同的本征模态分量,结合模态的峭度剔除窄带干扰主导的分量;然后利... 详细信息

针对局部放电超声信号检测过程中存在噪声干扰的问题,提出一种基于变分模态分解和改进小波去噪的噪声抑制方法。首先对局部放电信号进行变分模态分解,得到若干频带分布不同的本征模态分量,结合模态的峭度剔除窄带干扰主导的分量;然后利用改进的小波去噪法,将其余有效模态分量中残留的白噪声进一步滤除;最后将剩余分量进行信号重构实现噪声抑制。对仿真局部放电信号去噪的结果表明,所提方法可提升信噪比约12.1 dB,且能够更加完整地保留原始信号波形。此外,在实验室环境下搭建了10 kV电压等级的局部放电模拟系统,采用Sagnac光纤传感检测局部放电超声信号。实验结果表明,所提方法具有良好的去噪性能,对实测信号的噪声抑制比达到了7.504。

关键词：光纤传感局部放电信号去噪变分模态分解小波去噪

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基于多重弱相互作用的增强型相位弱测量

中国激光 2024年

作者：张建超郭晓敏侯佳慧赵洁郭龑强太原理工大学新型传感器与智能控制教育部重点实验室太原理工大学物理学院

本文从理论和实验上研究了一种基于多重弱相互作用的增强型相位量子弱测量方案。理论上分析了强度指针的演化过程，在N次弱相互作用下，相较于单次弱相互作用，弱值增大N倍。实验上在双重弱相互作用下，实现了弱值放大效应的增强，在线... 详细信息

本文从理论和实验上研究了一种基于多重弱相互作用的增强型相位量子弱测量方案。理论上分析了强度指针的演化过程，在N次弱相互作用下，相较于单次弱相互作用，弱值增大N倍。实验上在双重弱相互作用下，实现了弱值放大效应的增强，在线宽400 kHz的相干光入射下利用强度指针完成了精度6.0×10-7rad的相位测量，相较于单次弱相互作用测量精度提高一个数量级。利用双重弱相互作用及高信噪比探测，在非量子光源入射条件下将异常弱值放大到993，比标准弱测量提高了一个数量级。该方案为复杂环境微弱信号探测提供了重要的理论与技术支持。

关键词：量子光学弱值放大相位测量多重弱相互作用

铈改性CuMn/Al_(2)O_(3)/堇青石整体催化剂的甲苯催化燃烧性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 55-64页

作者：代宇航李凯歌赵金仙任军权燕红太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024

本研究以堇青石为载体,采用超声浸渍法制备了一系列CuMnCe_(x)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂,同时,通过N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、EDX、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD、XPS和EPR等方法对样品的物理、化学性质进行了系统的表征分析。实验结... 详细信息

本研究以堇青石为载体,采用超声浸渍法制备了一系列CuMnCe_(x)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂,同时,通过N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、EDX、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD、XPS和EPR等方法对样品的物理、化学性质进行了系统的表征分析。实验结果表明,CuMnCe_(x)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂中的Ce含量明显影响甲苯催化燃烧性能。其中,CuMnCe_(2)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂对甲苯氧化具有最高活性,当甲苯浓度为1 g/L、空速为78000 mL/(g·h)、温度为263℃时甲苯转化率达到90%,究其原因为CeO_(2)在CuMnO_(x)上分散均匀,不仅提高了氧空位的浓度和氧物种的迁移率,还增强了催化剂的低温还原性。同时,CuMnCe_(2)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂在长期评价和循环测试中呈现良好的稳定性。

关键词：甲苯催化燃烧整体式催化剂 CuMnCe_(x)复合氧化物

Ni/Fe/Co助剂对ZnO/MCM-41高温煤气脱硫过程中放硫的抑制作用及改性脱硫剂再生行为

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化工进展 2024年

作者：张然杨梦滋武蒙蒙米杰王建成太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原理工大学环境科学与工程学院太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室

高温煤气脱硫是煤炭清洁高效利用的关键步骤之一。前期研究发现，MCM-41负载ZnO高温煤气脱硫剂(ZnO/MCM-41)脱硫性能优良，但其脱硫过程中存在生成COS的放硫现象；尽管提出了引入助剂调变上述放硫行为的策略，但缺乏助剂与脱硫剂匹配特... 详细信息

高温煤气脱硫是煤炭清洁高效利用的关键步骤之一。前期研究发现，MCM-41负载ZnO高温煤气脱硫剂(ZnO/MCM-41)脱硫性能优良，但其脱硫过程中存在生成COS的放硫现象；尽管提出了引入助剂调变上述放硫行为的策略，但缺乏助剂与脱硫剂匹配特性及改性脱硫剂再生行为的研究。本研究表明，在ZnO/MCM-41中引入质量分数1%～5%助剂(Ni/Fe/Co)，均可有效抑制COS释放(释放量分别降低99.4%～99.9%、73.1%～93.4%和69.0%～98.4%)，这主要归因于助剂对COS氢解的催化作用；脱硫剂中镍、铁分别以Ni2+和Fe3+形式存在，而钴以Co2+和Co3+形式共存。对于性能最优的Ni掺杂(质量分数3%)脱硫剂，其再生温度应不低于600℃(低温再生仍存在部分ZnS)；且脱硫剂经四次循环再生后仍可维持高硫容(初次的91.5%)及低COS释放量(4.8×10-2g COS/100g脱硫剂)，轻微的性能下降可归因为活性组分及助剂的少部分损失。上述研究可为高性能脱硫剂构筑提供理论指导。

关键词：热煤气氧化锌脱硫剂 COS 催化再生稳定性