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基于恒电容表面络合模型预测土壤中As(Ⅴ)吸附行为研究

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农业环境科学学报 2024年第2期43卷 278-284页

作者：薛沁李焱郁何敏王玉军中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室(南京土壤所) 南京210008 中国科学院大学北京100049

吸附是控制As在土壤中迁移的重要过程之一,为了预测As(Ⅴ)在土壤中的吸附过程,使用恒电容表面络合模型(CCM)模拟As(Ⅴ)在土壤中的吸附行为,获取As(Ⅴ)在土壤上吸附的表面络合常数,建立土壤基本理化性质(pH、有机质、碳酸钙、无定形铁/铝... 详细信息

吸附是控制As在土壤中迁移的重要过程之一,为了预测As(Ⅴ)在土壤中的吸附过程,使用恒电容表面络合模型(CCM)模拟As(Ⅴ)在土壤中的吸附行为,获取As(Ⅴ)在土壤上吸附的表面络合常数,建立土壤基本理化性质(pH、有机质、碳酸钙、无定形铁/铝/锰、总铁)与As(Ⅴ)表面络合参数的线性回归模型,以阐明As在土壤中吸附的主控因子。结果显示,As(Ⅴ)在不同类型的土壤中表现出不同的吸附特征,恒电容模型能够很好地模拟As(Ⅴ)在不同pH下的吸附特性(R^(2)为0.71~0.96),通过CCM模型拟合得到As(Ⅴ)在土壤表面的3个表面络合常数,绝大部分土壤lg K_(1)比lg K_(2)和lg K_(3)的值要大,说明As(Ⅴ)在土壤中的吸附相较于单齿络合物更偏向于形成双齿双核的络合物。As(Ⅴ)表面络合常数与土壤性质间的回归分析结果表明,As(Ⅴ)表面络合常数主要受土壤pH和无定形铁、无定形锰含量的影响。为了进一步验证上述线性模型的普适性,利用文献数据中土壤性质数据预测不同土壤上As(Ⅴ)的表面络合常数,并结合CCM模型预测了As(Ⅴ)在文献土壤中的吸附量,预测值和实测值具有很好的相关性,说明该模型具有一定的普适性。

关键词：表面络合模型 As(Ⅴ) 吸附恒电容模型广义复合模式

不同土地利用方式下场地土壤环境容量评价方法的构建及应用研究

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中国环境科学 2024年

作者：王霞仓龙王玉军中国地质大学(武汉)环境学院中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室(南京土壤研究所)

场地土壤的土地利用方式复杂，敏感受体多样，因此场地土壤污染物的土壤环境容量的评价更为复杂，且相关研究较少。本文从土壤功能和环境风险的角度出发，结合我国具体实际，对场地土壤的不同土地利用方式进行分类，以人体健康、地下水... 详细信息

场地土壤的土地利用方式复杂，敏感受体多样，因此场地土壤污染物的土壤环境容量的评价更为复杂，且相关研究较少。本文从土壤功能和环境风险的角度出发，结合我国具体实际，对场地土壤的不同土地利用方式进行分类，以人体健康、地下水安全、土壤生物为敏感受体，研究在不同土地利用方式下基于不同敏感受体的综合土壤环境阈值计算方法，构建场地土壤环境容量的评价方法。在此基础上，以重金属Cd为模式污染物，计算了我国红壤区不同土地利用方式下的土壤环境容量，对场地土壤环境容量的评价方法进行验证。公园用地、居住用地、工矿用地和商服用地的土壤Cd环境容量分别为11.68 kg hm-2、28.89 kg hm-2、40.84 kg hm-2和40.84 kg hm-2。本研究为基于不同敏感受体的场地土壤的环境阈值和环境容量评估提供了参考方法和案例，为场地土壤环境容量的评价奠定科学基础，对提升我国场地土壤的环境管理水平具有重要意义。

关键词：场地土地利用方式镉土壤环境阈值土壤环境容量

中国设施土壤重金属累积特征与污染阻控技术研究进展

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农业工程学报 2024年第9期40卷 1-14页

作者：王子豪梁红怡张冬寒李龙城魏露露万亚男陈清中国农业大学资源与环境学院农田土壤污染防控与修复北京市重点实验室北京100193

长期集约化耕作导致中国设施土壤重金属累积和面源污染风险增加的状况已引起广泛关注。该研究总结了中国设施土壤重金属累积状况及其来源,发现长期盲目投入肥料及农药是引发设施菜田土壤重金属累积问题的主要原因。目前,设施土壤重金属... 详细信息

长期集约化耕作导致中国设施土壤重金属累积和面源污染风险增加的状况已引起广泛关注。该研究总结了中国设施土壤重金属累积状况及其来源,发现长期盲目投入肥料及农药是引发设施菜田土壤重金属累积问题的主要原因。目前,设施土壤重金属累积呈现出广泛性和中轻度污染特征,其中镉是主要的污染元素。遵循面源污染治理中“源头预控-过程阻断-末端修复”原则,基于国内外文献综述,该文总结归纳出适用于设施土壤重金属累积特征与污染的联合阻控技术及作用机制。首先在灌溉和肥药投入等源头环节减少重金属输入;其次在作物种植过程中,通过选用重金属低积累特性的蔬菜种类或品种,结合水肥一体化施用大分子有机水溶性肥料或叶面喷施具有阻控重金属作用的营养型阻控剂,抑制作物吸收重金属;最后在末端修复环节,利用具有多元功能的土壤改良剂或微生物菌剂进行土壤钝化修复,或采用具有超重金属富集能力且能提高设施土壤生物多样性的植物作为填闲作物,实现生物修复的目标。该联合阻控技术的原则在于协同考虑污染防治、土壤改良、减肥增效等农学和环境目标,集成土壤修复与改良、水肥一体化、填闲作物栽培等技术,并兼顾设施土壤重金属污染修复工程所面临的投入品成本较高、经济效益不明显、缺失可持续改良导致效果不稳定等问题,优推能够钝化重金属并改良土壤的多功能土壤改良剂以及具有阻控重金属吸收、提高作物抗逆性的多功能有机水溶性肥料。上述措施能解决设施土壤普遍存在的重金属累积问题,提升土壤的安全生产能力,可为设施农业可持续发展提供更有效的技术支撑。

关键词：设施土壤重金属累积污染阻控土壤改良多功能土壤改良剂多功能有机水溶肥

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污染水稻土淹水-落干过程土壤铁形态转化及元素生物有效性的原位监测

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土壤学报 2024年

作者：赵万通王雨枫刘哲黄巧云易层冯雄汉王小明华中农业大学资源与环境学院农业农村部长江中下游耕地保育重点实验室土壤环境与污染修复湖北省重点实验室国家环境保护部土壤健康诊断与绿色修复重点实验室

针对我国水稻土重金属污染问题，以广东韶关大宝山矿区污染水稻土为研究对象，通过淹水-落干培养实验，结合化学提取、薄膜扩散梯度技术（DGT）和相关分析，探究了磷酸盐（P）或腐殖酸（HA）添加对土壤铁（Fe）形态及相关元素生物有效... 详细信息

针对我国水稻土重金属污染问题，以广东韶关大宝山矿区污染水稻土为研究对象，通过淹水-落干培养实验，结合化学提取、薄膜扩散梯度技术（DGT）和相关分析，探究了磷酸盐（P）或腐殖酸（HA）添加对土壤铁（Fe）形态及相关元素生物有效性的影响。结果表明：淹水2d至42 d，酸溶性Fe2+、无定形Fe（Feox）和Fe活化度分别由1.5 g·kg-1升至4.8g·kg-1、6.6g·kg-1升至10.1 g·kg-1、21%升至29%，添加P或HA处理中无定形Fe含量均降低。土壤落干后，Feox和Fe活化度分别快速下降至7.4 g·kg-1和21.6%。对于CaCl2提取态重金属，土壤淹水14 d后降至最低，而落干后砷（As）、镉（Cd）、铜（Cu）和锌（Zn）分别快速增至0.1、0.4、0.3和7.0 mg·kg-1；在淹水初期P处理和HA处理的As含量较对照分别提升了80%和35%，但降低了Cu、Zn和Cd含量，添加HA造成CaCl2提取态Cu、Zn、Cd减少率均大于67%。淹水过程中，DGT提取态P、Fe含量先增加后减小，Zn含量逐渐降低；土壤有效态P、As含量主要受有效态Fe控制；添加P或HA处理均降低了淹水前期有效Zn含量。上述结果为重金属污染土壤修复和农业安全利用提供了重要的科学依据。

关键词：水稻土铁氧化物重金属磷薄膜扩散梯度技术生物有效性

氧化石墨烯负载铁锰复合材料对镉砷污染土壤的钝化修复

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环境科学 2024年第2期45卷 1107-1117页

作者：袁婧吴骥子连斌袁峰孙淇田欣赵科理浙江农林大学环境与资源学院杭州311300 浙江农林大学浙江省土壤污染生物修复重点实验室杭州311300

为修复受到镉砷复合污染的农田土壤,将铁锰氧化物负载于氧化石墨烯表面,制备得到了新型氧化石墨烯负载铁锰复合材料.在此基础上开展了为期60 d土壤培养试验,通过对pH、DOC含量、土壤有效态Cd和As含量动态变化,以及土壤Cd和As形态的测定... 详细信息

为修复受到镉砷复合污染的农田土壤,将铁锰氧化物负载于氧化石墨烯表面,制备得到了新型氧化石墨烯负载铁锰复合材料.在此基础上开展了为期60 d土壤培养试验,通过对pH、DOC含量、土壤有效态Cd和As含量动态变化,以及土壤Cd和As形态的测定,探究了氧化石墨烯(GO)和氧化石墨烯负载铁锰复合材料(GO-FM)在不同添加比例下(0.1%、0.2%和0.3%),对上虞和佛山两种理化性质和污染程度不同的土壤中Cd和As的钝化效果,并阐明其相应修复机制.结果表明,与空白对照相比,GO-FM提高了酸性上虞土的pH,但使佛山土pH降低.培养结束后,GO和GO-FM处理均增加了土壤DOC含量.GO-FM使佛山土可溶态Cd含量降低了5.08%~19.19%,有效态Cd含量降低了36.57%~42.8%,其主要钝化机制是静电吸附、络合和羟基化金属离子的形成.而酸性上虞土受静电斥力的影响使得GO-FM对Cd的钝化效果低于佛山土,但随着材料添加量的增加,GO-FM使氧化石墨烯增加土壤Cd有效性的趋势得到了抑制,添加0.2%和0.3%的GO-FM使上虞土有效态Cd含量降低了6.45%~13.56%.同时,复合材料通过锰氧化物对As的氧化作用以及As与铁氧化物表面羟基形成内表面螯合物的钝化机制,促使上虞土和佛山土的有效态As含量分别降低了4.34%~9.15%和0.87%~5.71%.总之,在佛山土中GO-FM对Cd的钝化效果优于上虞土,在上虞土中GO-FM对As的钝化效果优于佛山土.研究结果可为不同类型土壤镉砷复合污染防治提供理论依据和参考.

关键词：镉砷复合污染氧化石墨烯(GO) 铁锰钝化土壤修复

生物质炭与铁钙材料对镉砷复合污染农田土壤的修复

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环境科学 2024年第1期45卷 450-458页

作者：吴秋产吴骥子赵科理连斌袁峰孙淇田欣浙江农林大学环境与资源学院杭州311300 浙江农林大学浙江省土壤污染生物修复重点实验室杭州311300

选取了铁钙材料(FC)和山核桃蒲生物质炭(BC)制备得到复合材料(BF),用于修复农田土壤中镉砷复合污染,以降低水稻糙米中的镉和砷含量.通过水稻盆栽试验,在植物生长期内,采集了土壤孔隙水、根际土壤、非根际土壤、水稻植株和水稻根表铁膜,... 详细信息

选取了铁钙材料(FC)和山核桃蒲生物质炭(BC)制备得到复合材料(BF),用于修复农田土壤中镉砷复合污染,以降低水稻糙米中的镉和砷含量.通过水稻盆栽试验,在植物生长期内,采集了土壤孔隙水、根际土壤、非根际土壤、水稻植株和水稻根表铁膜,探究了铁钙材料、生物质炭及其复合材料对土壤中镉和砷生物有效性和植株中镉和砷含量的影响及机制.结果表明,生物质炭材料能显著(P土壤(0.55~0.66个单位)和根际土壤(0.28~0.36个单位)pH,且提升土壤DOC含量;铁钙材料能显著(P土壤(0.14~0.27个单位)和根际土壤(0.38~0.41个单位)pH,同时降低土壤DOC含量.铁钙材料和复合材料能够同时降低土壤孔隙水、根际土壤和非根际土壤有效态Cd和As含量,而生物质炭能降低Cd含量,却提高了As含量,其中复合材料1%添加处理的效果最佳,土壤有效态Cd和As分别降低了41.8%~48.2%和6.1%~10.1%.生物质炭、铁钙材料和复合材料均能提高植株生物量(根、茎、叶和籽粒的干重),水稻籽粒干重较CK增加了48.5%~184.0%,根表铁膜含量增加7.5%~13.6%.与空白对照组相比,生物质炭能够有效降低水稻糙米中Cd含量(21.0%~26.1%),铁钙材料和复合材料能够同时降低糙米中Cd和As含量,其中复合材料对糙米中Cd和As降低效果最佳,降幅高达36.9%~42.0%和40.4%~44.4%,使水稻糙米Cd和As含量均低于国家标准值(GB 2762-2017).

关键词：生物质炭铁钙材料镉(Cd) 砷(As) 农田土壤

基于法布里-珀罗干涉仪测量大气环境CO_(2)的方法

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物理学报 2024年第2期73卷 120-126页

作者：王松周闯李素文牟福生淮北师范大学污染物敏感材料与环境修复安徽省重点实验室淮北235000

CO_(2)是主要的温室气体之一,它的排放和累积导致温室效应加强,进而引起全球气候变化,因此获取大气环境中CO_(2)的浓度变化对研究气候变化意义重大.针对低成本、快速和在线精确测量大气环境CO_(2)的技术需求,本文构建了基于法布里-珀罗... 详细信息

CO_(2)是主要的温室气体之一,它的排放和累积导致温室效应加强,进而引起全球气候变化,因此获取大气环境中CO_(2)的浓度变化对研究气候变化意义重大.针对低成本、快速和在线精确测量大气环境CO_(2)的技术需求,本文构建了基于法布里-珀罗干涉仪的CO_(2)大气浓度在线测量系统,并研究了精确获取其浓度反演方法.采用基于微机电系统(MEMS)技术的热辐射源作为法布里-珀罗干涉仪系统光源,设计透射式光路代替常见的折射式光路.通过静电控制两镜片的间距,改变干涉谱,实现10 nm步长的中心波长的干涉峰调节,扫描获得CO_(2)实时在线吸收光谱,基于差分吸收光谱原理获取了CO_(2)气体的浓度.利用样气标定系统,并用商用光声光谱多气体分析仪校验系统,结果表明,该系统检测限达1.09×10^(-6),检测精度为±1.13×10^(-6),测量误差小于1%.在煤城淮北开展了大气环境CO_(2)实时在线检测,并与商用光声光谱分析仪开展比对观测实验,二者相关系数R=0.92.实验结果表明,研发的法布里-珀罗干涉仪系统能够满足大气环境CO_(2)浓度的快速、在线高精度测量技术需求.

关键词：二氧化碳法布里-珀罗干涉仪热辐射源光声光谱多气体分析仪

基于便携式X射线荧光光谱速测的设施菜地土壤重金属污染诊断与评价

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土壤学报 2024年第1期61卷 174-186页

作者：邓源樊亚男吴秋梅胡文友俞越明王华朱春梧李汛田康黄标中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室(南京土壤研究所) 南京210008 河海大学环境学院南京210098 土壤与农业可持续发展国家重点实验室(中国科学院南京土壤研究所) 南京210008

土壤重金属污染快速诊断与评价是污染防控与风险管理的前提。以广东省典型设施蔬菜产地土壤为研究对象,采用便携式X射线荧光光谱法(portable X-ray fluorescence spectroscopy,PXRF)原位快速获取土壤重金属(镉(Cd)、铜(Cu)、铬(Cr)、铅(... 详细信息

土壤重金属污染快速诊断与评价是污染防控与风险管理的前提。以广东省典型设施蔬菜产地土壤为研究对象,采用便携式X射线荧光光谱法(portable X-ray fluorescence spectroscopy,PXRF)原位快速获取土壤重金属(镉(Cd)、铜(Cu)、铬(Cr)、铅(Pb)、锌(Zn)、砷(As)、镍(Ni)及汞(Hg))含量,在传统实验室方法验证PXRF的准确性和稳定性的基础上,对广东省设施菜地表层土壤重金属的污染状况进行快速诊断,并对土壤重金属污染风险进行评价。结果表明:(1)异位PXRF法对土壤Cd、Cu、Cr、Pb、Zn、As及Ni的测定值与传统实验室方法测定值极显著相关(P土壤Pb和As含量的PXRF原位测定值与传统实验室方法测定值极显著相关(P土壤含水量为150 g·kg^(-1)~200 g·kg^(-1)时,Cr、Pb、Zn和As的PXRF原位测定值与实验室测定值的相关性达到了极显著水平(P土壤Cd和Cu的超标现象较为突出,其点位超标率分别为20.9%和10.0%。设施菜地土壤Cd的平均含量为0.21 mg·kg^(-1),约为露天农田土壤的1.2倍。珠江三角洲地区设施土壤中各重金属的含量整体较其他地区高;(4)土壤Cd、Cu、Cr、Pb、Zn、As、Ni及Hg的单项污染指数均小于1,由高到低依次为Cd>Cu>Pb>Zn>Cr>As>Ni>Hg,内梅罗综合污染指数的均值为0.69。就整体平均值而言,土壤重金属污染程度处于清洁水平。PXRF实现了广东省设施菜地土壤重金属污染的快速诊断,并快速识别出Cd和Cu为设施菜地污染风险较高的潜在污染元素,研究结果可为设施农业土壤重金属污染快速诊断与评价提供方法和数据支撑。

关键词：便携式X射线荧光光谱法设施农业快速检测空间分布风险评价

洞庭湖水和沉积物中有机磷酸酯的分布特征及风险评估

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环境科学 2024年第7期45卷 3919-3929页

作者：高蕴语董靖代然刘亚清赵兴茹郑丙辉中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室湖泊水污染治理与生态修复技术国家工程实验室国家环境保护湖泊污染控制重点实验室北京100012

有机磷酸酯(OPEs)作为阻燃剂和添加剂,广泛应用于生产生活,在环境中普遍检出.为探究其环境行为,采用超高效液相色谱-串联质谱联用仪(UPLC-MS/MS)测定洞庭湖的表层水和沉积物样品中13种OPEs,共检出11种,检出率分别为5.26%~100%和58.3%~10... 详细信息

有机磷酸酯(OPEs)作为阻燃剂和添加剂,广泛应用于生产生活,在环境中普遍检出.为探究其环境行为,采用超高效液相色谱-串联质谱联用仪(UPLC-MS/MS)测定洞庭湖的表层水和沉积物样品中13种OPEs,共检出11种,检出率分别为5.26%~100%和58.3%~100%,∑OPEs含量范围分别为2.06~2 028 ng·L^(-1)和19.6~2 232 ng·g^(-1).从整体上看,表层水中∑OPEs浓度呈现入湖河流>湖区>出口的趋势,而沉积物中浓度的空间分布与水动力呈相反趋势.和国内外湖泊相比,洞庭湖OPEs污染浓度处于较高水平.在检出的11种OPEs中,磷酸三正丁酯(Tn BP)和磷酸三异丁酯(Ti BP)是水中主要的污染物,占∑OPEs的52.3%和22.4%;沉积物中主要为磷酸三苯酯(TPh P),占总量的31.2%.相关性和主成分分析结果表明,洞庭湖OPEs污染主要受工业生产排放、渔业养殖业和大气沉降的影响.风险熵评估结果显示,水体中检出的多数OPEs的生态风险相对较低,但在部分采样点由2-乙基己基二苯基磷酸酯(EHDPP)引起的生态风险需引起关注.

关键词：有机磷酸酯(OPEs) 洞庭湖分布特征风险评估超高效液相色谱-串联质谱联用仪(UPLC-MS/MS)