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过渡金属硫化物催化剂性能优化与光催化水分解制氢研究进展

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低碳化学与化工 2024年

作者：王庭伟端木传嵩孟新宇邹家富潘云翔淮阴工学院化学工程学院上海交通大学化学化工学院

过渡金属硫化物催化剂展现出较高的光催化分解水制氢性能，且储量丰富、价格低廉，是替代贵金属铂催化剂的理想选择。综述了过渡金属硫化物催化剂的制备方法、结构形貌和产氢速率，讨论了提升过渡金属硫化物催化剂及其复合催化剂的光催... 详细信息

过渡金属硫化物催化剂展现出较高的光催化分解水制氢性能，且储量丰富、价格低廉，是替代贵金属铂催化剂的理想选择。综述了过渡金属硫化物催化剂的制备方法、结构形貌和产氢速率，讨论了提升过渡金属硫化物催化剂及其复合催化剂的光催化水分解制氢催化效率的策略：扩展光吸收范围、增强光生电子-空穴对分离和促进催化剂表面反应，以制备更为高效的、达到商业要求的过渡金属硫化物催化剂。最后，对未来有关过渡金属硫化物催化剂的光催化水分解制氢领域的研究进行了展望。

关键词：氢气过渡金属硫化物光催化水分解太阳能

掺杂型Co基钙钛矿的合成及光催化降解有机废水

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工业水处理 2024年

作者：解鹤唐彬陈兵兵李佳利詹海鹃宁夏大学化学化工学院宁夏理工学院理学与化学工程学院

以金属硝酸盐为原料，采用溶胶凝胶法控制合成了Ce，Mn掺杂的钴基钙钛矿系列催化剂，通过XRD，SEM，TEM，XPS，EPR等手段探究了催化材料的结构特性，并以茜素红和酸性品红作为探针有机污染物，探究在氙灯条件下的光催化降解性能，其茜... 详细信息

以金属硝酸盐为原料，采用溶胶凝胶法控制合成了Ce，Mn掺杂的钴基钙钛矿系列催化剂，通过XRD，SEM，TEM，XPS，EPR等手段探究了催化材料的结构特性，并以茜素红和酸性品红作为探针有机污染物，探究在氙灯条件下的光催化降解性能，其茜素红及酸性品红降解率分别可达95%和90%以上，催化剂在循环使用6次后仍保持良好的降解稳定性。结果表明Mn、Ce元素的引入促进了LaCoO3基钙钛矿比表面积的增大，且在晶体结构中形成了更多结构缺陷，XPS、ERP及反应前后的红外测试结果综合表明材料结构中的氧空位缺陷，可促使茜素红结构中的醌式结构瓦解，进而促进光催化降解性能提升。同时，表面氧物种及氧空位是主要的光催化降解有机污染物活性物种，LaCo0.7Ce0.3O3因其适宜的结构性能而表现出最优的光催化降解性能。

关键词：钙钛矿金属掺杂光催化降解有机污染物

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BGL气化炉除CH_(4)的操作模拟研究

化学工业与工程 2024年第1期41卷 111-117页

作者：张权聪薛康曹志凯周华厦门大学化学化工学院化学工程与生物工程系福建厦门361005 西安航天源动力工程有限公司西安710100

氮肥行业中BGL气化技术应用前景好,但该技术生产的合成气中CH_(4)含量较高,无法满足合成氨原料要求。本研究充分考虑气化反应特性,拟在BGL气化炉设第二喷嘴,通过二次补燃的方式去除CH_(4)。进而,在已建立的新型BGL气化炉模型基础上,探... 详细信息

氮肥行业中BGL气化技术应用前景好,但该技术生产的合成气中CH_(4)含量较高,无法满足合成氨原料要求。本研究充分考虑气化反应特性,拟在BGL气化炉设第二喷嘴,通过二次补燃的方式去除CH_(4)。进而,在已建立的新型BGL气化炉模型基础上,探究了二次补燃去除合成气中CH_(4)的效果。研究表明:补燃剂进料量为第一喷嘴进料量的25%时,出口气体中CH_(4)含量降至1%以下,且碳转化率大于99%。通过提高第一喷嘴进料蒸气比例可获得用于合成氨生产的高氢碳比合成气。

关键词： BGL气化炉二次补燃数学建模

复合酶@ZIF-8的制备及其黑米花青素提取性能

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化工进展 2024年第3期43卷 1403-1411页

作者：王璧琮潘大伟谢锐巨晓洁刘壮汪伟褚良银四川大学化学工程学院四川成都610065 四川大学高分子材料工程国家重点实验室四川成都610065

利用体相原位生长法制备了具有优良催化活性和稳定性的α-淀粉酶&纤维素酶@ZIF-8(A&C@ZIF-8)纳米颗粒,结合溶剂萃取过程,可实现黑米中花青素的有效提取。该纳米颗粒中的α-淀粉酶和纤维素酶能分别通过水解多糖链上的α-1,4糖苷键和β-1,... 详细信息

利用体相原位生长法制备了具有优良催化活性和稳定性的α-淀粉酶&纤维素酶@ZIF-8(A&C@ZIF-8)纳米颗粒,结合溶剂萃取过程,可实现黑米中花青素的有效提取。该纳米颗粒中的α-淀粉酶和纤维素酶能分别通过水解多糖链上的α-1,4糖苷键和β-1,4糖苷键来解离植物细胞壁。同时,由于ZIF-8框架良好的空间限域保护作用,这两种酶展现出良好的高温环境耐受性和有机溶剂耐受性。该纳米颗粒的平均粒径为405nm,呈现多角球形颗粒状,其对两种酶的总负载量为18%(质量分数)。A&C@ZIF-8纳米颗粒中的酶可耐受72℃的高温环境,此时α-淀粉酶和纤维素酶的活性分别比其游离酶高出33.2%和247.3%。此外,当利用A&C@ZIF-8纳米颗粒结合溶剂萃取过程进行花青素协同提取时,其每100g提取量达到了200.39mg/g,比仅利用溶剂萃取时的提取效果提升了26.3%。该工作为创新设计和构建用于植物细胞中活性物质提取的固定化酶复合功能材料提供了新策略。

关键词：酶固定化金属有机框架花青素生物催化

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光热响应型控释微球的可控制备及其性能

化工进展 2024年第3期43卷 1474-1483页

作者：杨嘉琪巨晓洁谢锐汪伟刘壮潘大伟褚良银四川大学化学工程学院四川成都610065 四川大学高分子材料工程国家重点实验室四川成都610065

单一的光热治疗(PTT)效果有限,往往不能彻底治愈肿瘤。随着材料科学与生物医学的融合,多功能药物载体材料得到了很好的开发利用,有助于将PTT与其他治疗方法联合使用,为协同增强抗肿瘤疗效提供了有效的策略。本研究以载有吲哚菁绿(ICG)... 详细信息

单一的光热治疗(PTT)效果有限,往往不能彻底治愈肿瘤。随着材料科学与生物医学的融合,多功能药物载体材料得到了很好的开发利用,有助于将PTT与其他治疗方法联合使用,为协同增强抗肿瘤疗效提供了有效的策略。本研究以载有吲哚菁绿(ICG)的聚乳酸-羟基乙酸共聚物(PLGA)纳米粒子为光热剂,以聚乙烯醇(PVA)/海藻酸钠(SA)为载体基材,采用微流控技术可控制备了一种新型光热响应型控释微球(PLGAICG@PVA/SA)。系统研究了微球的形貌尺寸可控性、光热转化性能、机械性能和生物相容性,并以盐酸阿霉素(DOX)为模型药物,探讨了该微球载体对DOX的负载能力和光热响应性控释能力。结果表明,所制备的PLGAICG@PVA/SA微球具有良好的单分散性,表现出优异的光热转换效应,0.5W/cm^(2)近红外光照射15min的温度增量为18.5℃且稳定性良好;微球亦具有良好的可压缩性和弹性性能,其杨氏模量为317.0kPa。在模拟生理环境中,微球中DOX药物的释放行为符合一级释放动力学模型并具有明显的光热刺激响应性。该微球材料在药物控释及肿瘤的光热/化疗联合治疗等领域具有广泛的应用前景。

关键词：微流体学光热治疗复合微球吲哚菁绿纳米粒子药物释放弹性

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一例铟基MOF的合成、结构及甲烷存储性能

精细化工 2024年第5期41卷 1008-1013,1021页

作者：张玉凤裴浩楠樊小青周洁刘腾龙薛东旭太原科技大学化学工程与技术学院山西太原030024 陕西师范大学化学化工学院陕西西安710062

以四水合硝酸铟为金属盐、1,3,5-三(4-羧基苯基)苯(BTB)为配体、冰醋酸为模板剂,利用金属离子(In^(3+))与BTB的配位自组装特性,采用溶剂热法制备了非穿插型金属有机骨架材料(MOF)(In-BTB)。通过XRD、TG、N_(2)吸附-脱附等温线对其进行... 详细信息

以四水合硝酸铟为金属盐、1,3,5-三(4-羧基苯基)苯(BTB)为配体、冰醋酸为模板剂,利用金属离子(In^(3+))与BTB的配位自组装特性,采用溶剂热法制备了非穿插型金属有机骨架材料(MOF)(In-BTB)。通过XRD、TG、N_(2)吸附-脱附等温线对其进行了表征,探究了In-BTB对甲烷的吸附量和工作能力。结果表明,In-BTB具有较高的比表面积(2487 m^(2)/g)和永久孔隙结构,孔体积为1.07 cm^(3)/g。在273 K、8 MPa条件下,In-BTB对甲烷的质量工作能力为397 cm^(3)/g(0.29 g/g)。该材料还表现出良好的可重复性,在273 K、8 MPa条件下原位测试3次后,甲烷工作能力仍能保持在380 cm^(3)/g以上。

关键词：铟基有机骨架材料甲烷存储清洁能源模板剂比表面积功能材料

氮掺杂碳纳米管负载Co_(3)O_(4)氧还原电催化剂的制备与性能

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无机化学学报 2024年第4期40卷 693-700页

作者：贾海浪李红城吉鹏程滕洋关明云江苏理工学院化学化工学院常州213001

以碳纳米管(CNT)为原料,通过负载维生素B12,简单热解得到了一种氮掺杂碳纳米管(N/CNT)负载低含量Co_(3)O_(4)纳米颗粒的氧还原电催化剂(Co_(3)O_(4)@N/CNT)。得益于均匀分散的Co_(3)O_(4)纳米颗粒以及氮掺杂,Co_(3)O_(4)@N/CNT表现出了... 详细信息

以碳纳米管(CNT)为原料,通过负载维生素B12,简单热解得到了一种氮掺杂碳纳米管(N/CNT)负载低含量Co_(3)O_(4)纳米颗粒的氧还原电催化剂(Co_(3)O_(4)@N/CNT)。得益于均匀分散的Co_(3)O_(4)纳米颗粒以及氮掺杂,Co_(3)O_(4)@N/CNT表现出了优异的氧还原催化性能,其半波电位达到了0.844 V(vs RHE),超越了商业Pt/C(0.820 V(vs RHE))。与Pt/C相比,基于Co_(3)O_(4)@N/CNT组装的锌-空气电池表现出了更优的放电性能和循环稳定性。

关键词：氧还原反应碳纳米管氮掺杂 Co_(3)O_(4)

核壳型Ce-OMS-2@CeO催化剂的构建及其低温抗硫抗水SCR脱硝研究

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：戴歌彧彭月旺宇超吕碧洪吴孝敏荆国华华侨大学化工学院环境科学与工程系

针对非电行业的氮氧化物（NOx）的脱除，开发高效的低温抗硫抗水选择性催化还原（SCR）脱硝催化剂是一个挑战。本研究成功制备了核壳型和负载型的Ce-OMS-2复合物（Ce-OMS-2@CeO2和CeO2/Ce-OMS-2），并对其结构和性能进行了表征和测试。... 详细信息

针对非电行业的氮氧化物（NOx）的脱除，开发高效的低温抗硫抗水选择性催化还原（SCR）脱硝催化剂是一个挑战。本研究成功制备了核壳型和负载型的Ce-OMS-2复合物（Ce-OMS-2@CeO2和CeO2/Ce-OMS-2），并对其结构和性能进行了表征和测试。结果表明，核壳型Ce-OMS-2@CeO2材料由于其介孔结构的保持能够明显提升反应气体NO的传质和吸附，提升脱硝效率。同时，核壳型Ce-OMS-2@CeO2催化剂显著降低了硫酸氢铵（ABS）的分解温度，使得催化剂表面活性组分不易被ABS沉积覆盖，从而维持Ce-OMS-2@CeO2高效的抗硫抗水脱硝性能。因此，核壳型Ce-OMS-2@CeO2催化剂表现出优异的SCR脱硝性能和抗硫抗水性能（在无SO2下，100～200℃区间内NO转化率为～100%；在有SO2下，NO转化率≥～80%可维持在4 h以上）。本研究工作为开发高效稳定的Mn基低温SCR脱硝催化剂提供了一种有效策略。

关键词：低温脱硝核壳型Ce-OMS-2@CeO 抗硫抗水硫酸氢铵

氧化铝结构与表面性质调控及其催化甲醇脱水制二甲醚性能研究

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化工学报 2024年第7期75卷 2522-2532页

作者：罗莉陈文尧张晶钱刚周兴贵段学志华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

二甲醚(DME)作为一种关键的化工原料,被广泛用于合成众多重要的化学品及能源产品。在工业生产中用于从甲醇制备DME的催化剂γ-Al_(2)O_(3)因其高效的催化性能而得到普遍应用。然而,γ-Al_(2)O_(3)的合成方法和制备条件对其催化性能有着... 详细信息

二甲醚(DME)作为一种关键的化工原料,被广泛用于合成众多重要的化学品及能源产品。在工业生产中用于从甲醇制备DME的催化剂γ-Al_(2)O_(3)因其高效的催化性能而得到普遍应用。然而,γ-Al_(2)O_(3)的合成方法和制备条件对其催化性能有着显著的影响。目前,对于工业上常用的γ-Al_(2)O_(3)合成条件如何影响其催化性能的系统研究仍然不足。特别是,作为影响催化性能的关键因素之一,酸性位点的性质尚未形成共识。通过调控双铝法成胶过程中母液的pH,成功合成了一系列具有不同孔道结构和酸性质的γ-Al_(2)O_(3)。实验结果表明,随着母液pH的增大,γ-Al_(2)O_(3)的比表面积、孔容和孔径均呈现减小趋势。同时,γ-Al_(2)O_(3)的弱酸量逐渐减小,而中强酸量呈现先增后减的趋势。进一步结合催化性能评估结果,发现中强酸数量与甲醇脱水性能密切相关。具有最高中强酸数量的γ-Al_(2)O_(3)表现出最高的DME产率,预示中强酸位点是γ-Al_(2)O_(3)催化甲醇脱水制备DME的主要活性中心。针对具有最优性能的γ-Al_(2)O_(3)开展动力学实验分析,得到甲醇脱水的反应级数为0.78,反应活化能为83.27 kJ/mol。研究可为甲醇脱水制备DME催化剂的设计提供指导,为进一步优化工业生产条件和提高催化效率夯实基础。

关键词：氧化铝甲醇脱水二甲醚酸性调控催化剂动力学