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智能二维光子晶体水凝胶精准检测Hg^(2+)

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化学学报 2024年第1期82卷 9-15页

作者：史雨晴储名珠韩波马豪杰李然侯雪艳张玉琦王记江延安大学化学与化工学院、陕西省化学反应工程重点实验室、延安市新能源新功能材料重点实验室陕西延安716000

结合二维光子晶体的德拜衍射效应和水凝胶的体积相转变特性,开发了一种智能二维光子晶体水凝胶,用于精准检测Hg^(2+).采用“三明治”法制备了聚苯乙烯二维光子晶体阵列嵌入的聚(丙烯酰胺-烯丙基硫脲)水凝胶.水凝胶链上功能基团的N、O、... 详细信息

结合二维光子晶体的德拜衍射效应和水凝胶的体积相转变特性,开发了一种智能二维光子晶体水凝胶,用于精准检测Hg^(2+).采用“三明治”法制备了聚苯乙烯二维光子晶体阵列嵌入的聚(丙烯酰胺-烯丙基硫脲)水凝胶.水凝胶链上功能基团的N、O、S等原子与Hg^(2+)选择性配位,缩短了水凝胶链之间的距离,增加了水凝胶的交联密度,使其收缩,导致二维光子晶体的聚苯乙烯微球间距缩小,德拜衍射环直径变大.通过监测二维光子晶体水凝胶响应前后的德拜衍射环直径,获知微球间距变化,实现了高灵敏、高选择性、快速、可逆检测Hg^(2+).线性检测范围为10~100nmol/L和25~200μmol/L,最低检测限3.32nmol/L.所制智能二维光子晶体水凝胶已成功应用于化妆品及水样中Hg^(2+)的检测.该方法测试简单,只需激光笔和刻度尺,无需精密的仪器设备,可实现便携式检测,为金属离子检测提供了新思路.

关键词：二维光子晶体德拜衍射效应智能水凝胶体积相转变汞离子

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水相中银催化硝基化合物还原制备胺

中国科学：化学 2024年第2期54卷 260-266页

作者：焦红梅陈荣张苗苗郭婉真高媛媛张玉琦韩波延安大学化学与化工学院陕西省化学反应工程重点实验室新能源新功能材料重点实验室延安716000

芳胺是重要的基础化学品,被广泛应用于材料、药物化学等领域.发展新型、高效的催化合成策略制备芳香伯胺具有重要的科学研究意义.本文以商业易得的芳香硝基化合物为原料、廉价的三氟甲磺酸银为催化剂前体、苯硅烷为还原剂,在水相且温和... 详细信息

芳胺是重要的基础化学品,被广泛应用于材料、药物化学等领域.发展新型、高效的催化合成策略制备芳香伯胺具有重要的科学研究意义.本文以商业易得的芳香硝基化合物为原料、廉价的三氟甲磺酸银为催化剂前体、苯硅烷为还原剂,在水相且温和条件下,实现了硝基的高选择性还原.该体系具有较好的兼容性,后处理操作简单,避免了氢气及高压釜设备,为芳香伯胺的制备提供了新的思路.机理研究表明,原位生成的银氢为活性物种,将硝基芳烃转化成为相应的芳香亚硝基化合物,中间体为偶氮苯及氢化偶氮苯.

关键词：芳胺硝基化合物还原水金属催化银

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功能性复合防腐涂层研究进展

功能材料 2024年第4期55卷 4051-4061,4071页

作者：齐昱白佳乐吴鹏王雨张琰图李雪礼延安大学化学与化工学院陕西省化学反应工程重点实验室陕西延安716000

防腐涂层作为一种关键的防护手段,被广泛应用于延长材料和结构的寿命,保护其免受腐蚀和损害。然而,单一防腐涂层常常难以满足复杂环境中的多重挑战。为了克服传统防腐涂层的限制,人们开始寻求新的防腐涂层技术,功能性复合防腐涂层应运... 详细信息

防腐涂层作为一种关键的防护手段,被广泛应用于延长材料和结构的寿命,保护其免受腐蚀和损害。然而,单一防腐涂层常常难以满足复杂环境中的多重挑战。为了克服传统防腐涂层的限制,人们开始寻求新的防腐涂层技术,功能性复合防腐涂层应运而生。介绍了防腐涂层的研究现状、制备方法、性能以及在实际应用中的表现。阐述了功能性复合防腐涂层的种类和组成,对当下的功能性复合防腐涂层现状进行了分析总结,并对其应用前景进行了展望。

关键词：防腐涂层复合涂层腐蚀功能性制备方法

基于Eu^(3+)-生物质碳量子点探针的比率型荧光传感体系检测盐酸四环素

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分析测试学报 2024年第4期43卷 600-606页

作者：李春雨赵卓君白万乔高楼军延安大学化学与化工学院陕西省化学反应工程重点实验室陕西延安716000

该文以橙皮为原料制备的碳量子点(CDs)与铕离子(Eu^(3+))构建双发射比率型荧光探针(Eu^(3+)-CDs)并用于抗生素盐酸四环素的检测。在370 nm激发波长下,Eu^(3+)-CDs荧光探针在425 nm处出现较强的蓝色荧光峰,在617 nm处出现较弱的红色荧光... 详细信息

该文以橙皮为原料制备的碳量子点(CDs)与铕离子(Eu^(3+))构建双发射比率型荧光探针(Eu^(3+)-CDs)并用于抗生素盐酸四环素的检测。在370 nm激发波长下,Eu^(3+)-CDs荧光探针在425 nm处出现较强的蓝色荧光峰,在617 nm处出现较弱的红色荧光峰。随着盐酸四环素浓度的逐渐增大,Eu3+与盐酸四环素螯合形成的配合物增多,在425 nm处的CDs荧光(I_(F425))逐渐减弱,而617 nm处铕配合物的荧光(I_(F617))逐渐增强,可基于荧光强度比I_(F617)/I_(F425)的变化对盐酸四环素进行测定。考察了Eu^(3+)的浓度、pH值和反应时间对探针荧光强度的影响。在最佳条件下,该双发射比率型荧光探针对盐酸四环素具有特异性识别能力,荧光强度比(I_(F617)/I_(F425))与盐酸四环素浓度在10~100µmol/L范围内存在良好的线性关系,相关系数r^(2)=0.9926,检出限为5.09µmol/L。该方法成功用于猪肉中盐酸四环素含量的检测,加标回收率为102%~110%,相对标准偏差为0.20%~2.4%,具有较好的实用性。

关键词：双发射比率型荧光探针碳量子点(CDs) 铕离子(Eu^(3+)) 盐酸四环素

聚(3,4-乙烯二氧噻吩)/MXene复合材料的制备及电容性能研究

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功能材料 2024年第3期55卷 3213-3221页

作者：刘娟娟轩晓蝶杜子富刘潞潞高楼军高晓明简选延安大学化学与化工学院陕西省化学反应工程重点实验室陕西延安716000

MXene材料具有组分灵活可调、电容量较高等优势在超级电容器储能领域备受关注。采用电化学法制得聚3, 4-乙烯二氧噻吩/Nb_(2)CT_(x) MXene (PEDOT/MXene)复合电极材料。结果表明,在扫描速率为30 mV·s^(-1)时,PEDOT/MXene的面积比电容可... 详细信息

MXene材料具有组分灵活可调、电容量较高等优势在超级电容器储能领域备受关注。采用电化学法制得聚3, 4-乙烯二氧噻吩/Nb_(2)CT_(x) MXene (PEDOT/MXene)复合电极材料。结果表明,在扫描速率为30 mV·s^(-1)时,PEDOT/MXene的面积比电容可达250.21 mF·cm^(-2),当电流密度从0.1 mA·cm^(-2)增加到5 mA·cm^(-2)时,PEDOT/MXene的面积比电容保持率为83.5%,远优于PEDOT的64.1%,并且在100 mV·s^(-1)的扫描速率下循环测试1 000次后初始电容保持率可达84%,表现出良好的倍率性能和稳定性。工作为基于MXene基材料构筑高性能电化学储能界面提供了一定的借鉴。

关键词： MXene 聚3 4-乙烯二氧噻吩电化学法复合电极材料电容性能

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高效空穴转移助力光催化碱性甲醇水溶液制氢

化工学报 2024年

作者：万俊宋佳芮范春煌魏乐乐聂依娜刘琳延安大学化学与化工学院陕西省化学反应工程重点实验室

安全储氢和高效制氢是实现氢能大规模应用的关键。利用甲醇作为储氢介质，并通过光能驱动甲醇-水重整制氢以实现温和连续现场制氢是促进氢能利用的一种有效途径。然而，缓慢的空穴转移和甲醇脱氢氧化速率成为限制光催化甲醇水溶液制氢... 详细信息

安全储氢和高效制氢是实现氢能大规模应用的关键。利用甲醇作为储氢介质，并通过光能驱动甲醇-水重整制氢以实现温和连续现场制氢是促进氢能利用的一种有效途径。然而，缓慢的空穴转移和甲醇脱氢氧化速率成为限制光催化甲醇水溶液制氢性能的瓶颈问题。本文基于催化剂纳米结构调控，通过构筑长径纳米棒Zn0.5Cd0.5S（ZCS-LNR）加快光生载流子分离和迁移速率，并通过引入NaOH碱性介质，利用OH-的快速活化和·OH的高效脱氢能力，以OH-/·OH氧化还原对加快催化剂表面空穴转移和甲醇氧化脱氢速率，实现了高性能的碱性甲醇水溶液制氢过程。其中ZCS-LNR催化剂在室温、1.0 W/cm2光强、4 mol/L NaOH以及CH3OH/H2O体积比为1:1的条件下可获得54.33 mmol/g/h的产氢速率。本文为实现光催化甲醇水溶液制氢过程提供了一种高效可行的新路径。

关键词：催化剂制氢纳米结构甲醇-水重整空穴转移

纯水介质中银催化α,β-不饱和酮碳碳双键的选择性还原

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中国科学：化学 2024年第7期54卷 1099-1106页

作者：焦红梅周慧鲁星高媛媛侯雪艳张玉琦韩波延安大学化学化工学院陕西省化学反应工程重点实验室新能源新功能材料重点实验室延安716000

选择性还原α,β-不饱和酮中C=C键是有机化学中极具潜力且最有挑战性的官能团转化之一.本文以空气中稳定且极少量的N-杂环卡宾银配合物为催化剂、苯硅烷为还原剂,在水相且温和条件下,以较高的收率实现了α,β-不饱和酮化合物中双键的选... 详细信息

选择性还原α,β-不饱和酮中C=C键是有机化学中极具潜力且最有挑战性的官能团转化之一.本文以空气中稳定且极少量的N-杂环卡宾银配合物为催化剂、苯硅烷为还原剂,在水相且温和条件下,以较高的收率实现了α,β-不饱和酮化合物中双键的选择性还原,该体系可以兼容氟、氯、溴、三氟甲基、氨甲基、氰基及酯基等官能团,具有工业应用的潜质, TON值高达11250.该方法可用于药物分子的合成,后处理操作简单,避免了氢气及高压釜设备,为酮类的制备提供了新的思路和方法.初步机理研究表明,原位生成的银氢中间体为活性物种,随后对双键的加成是实现转化的关键,后经水解得到双键还原产物.

关键词： α β-不饱酮选择性还原水 N-杂环卡宾银配合物

TiCT-MXene-聚二烯丙基二甲基氯化铵-还原氧化石墨烯复合膜电极检测碘酸盐

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分析化学 2024年

作者：王焕焕张爱萍李开林李国荣于浩陕西省化学反应工程重点实验室延安大学化学与化工学院

通过静电组装法制备了Ti3C2Tx-MXene-聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)-还原氧化石墨烯(rGO)复合材料(Ti3C2Tx-MXene-PDDA-rGO)，将其修饰在玻碳电极(GCE)表面，用于碘酸盐的电化学检测。采用氢氟酸(HF)刻蚀钛碳化铝(Ti3AlC2)法制备了Ti3C2... 详细信息

通过静电组装法制备了Ti3C2Tx-MXene-聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)-还原氧化石墨烯(rGO)复合材料(Ti3C2Tx-MXene-PDDA-rGO)，将其修饰在玻碳电极(GCE)表面，用于碘酸盐的电化学检测。采用氢氟酸(HF)刻蚀钛碳化铝(Ti3AlC2)法制备了Ti3C2Tx-Mxene，以水合肼为还原剂制备了PDDA功能化的rGO(PDDA-rGO)。将MXene加入PDDA-rGO的分散液中，通过带正电的PDDA与表面带负电荷Ti3C2Tx-MXene间的静电相互作用，制得Ti3C2Tx-MXene-PDDA-rGO复合材料。采用扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)、X射线粉末衍射仪(XRD)及拉曼光谱仪(Raman spectroscopy)等对其组成和形貌进行了表征。采用此材料修饰GCE，研究了碘酸根(IO3–)在修饰电极上的电化学行为。结果表明，带正电荷的聚电解质PDDA通过静电作用将带负电荷的Ti3C2Tx-MXene和rGO片层组装在一起，实现MXene片层的超薄、高稳定性负载，增大了材料的活性面积。MXene和rGO提高了材料的电化学活性，PDDA对IO3–的静电吸引也加快了IO3–的传质效率。在各因素的协同作用下，此材料对碘酸盐的电化学还原表现出较强的催化活性。在0.10 mol/L HCl中，采用安培法检测碘酸盐的线性范围为1.0 × 10-7～ 4.7 × 10-3mol/L，检出限为4.5 × 10-8mol/L (S/N = 3)，灵敏度为192 μA/(mmol/L)。此修饰电极具有检出限低、灵敏度高和线性范围宽的特点，可用于加碘食盐中碘酸盐含量的测定。

关键词： Ti C T -MXene 聚二烯丙基二甲基氯化铵还原氧化石墨烯电化学传感碘酸盐

常压无氯盐溶液制备α-CaSO_(4)·0.5H_(2)O晶体研究

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人工晶体学报 2024年第5期53卷 855-863页

作者：李雪礼郭静静霍腾飞白佳乐张琰图延安大学化学与化工学院陕西省化学反应工程重点实验室延安716000

本文以Na_(2)SO_(4)溶液为反应介质,研究了反应温度、反应时间、液固比、pH值、Na_(2)SO_(4)质量分数对α-CaSO_(4)·0.5H_(2)O生成的影响。结果表明,在Na_(2)SO_(4)质量分数为12.5%,液固比为5∶1,pH值为7,反应温度为97℃,反应时间为4 ... 详细信息

本文以Na_(2)SO_(4)溶液为反应介质,研究了反应温度、反应时间、液固比、pH值、Na_(2)SO_(4)质量分数对α-CaSO_(4)·0.5H_(2)O生成的影响。结果表明,在Na_(2)SO_(4)质量分数为12.5%,液固比为5∶1,pH值为7,反应温度为97℃,反应时间为4 h的条件下,制备出平均长度46.0μm、平均长径比17.23、形貌均一的α-CaSO_(4)·0.5H_(2)O晶体。常压无氯盐溶液方法克服了氯离子腐蚀工业设备、污染环境等缺点,为高值化利用磷石膏提供重要的技术支持。

关键词：常压无氯盐硫酸钠 α-半水硫酸钙形貌均一高值化利用