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氮掺杂的碳基吸附剂高效分离甲烷/氮气

化学研究与应用 2024年第6期36卷 1367-1375页

作者：王涛敬方梨罗仕忠四川大学化学工程学院四川成都610065

采用变压吸附(PSA)高效分离甲烷和氮气是实现甲烷富集和回收的重要手段之一,其核心是高性能吸附剂的制备。本研究以三聚氰胺(M)为氮源,采用水热法合成了五种不同三聚氰胺和间苯二酚(R)质量比的间苯二酚树脂基吸附材料MRF-AC_(n)。运用... 详细信息

采用变压吸附(PSA)高效分离甲烷和氮气是实现甲烷富集和回收的重要手段之一,其核心是高性能吸附剂的制备。本研究以三聚氰胺(M)为氮源,采用水热法合成了五种不同三聚氰胺和间苯二酚(R)质量比的间苯二酚树脂基吸附材料MRF-AC_(n)。运用容量法测试303K,0~0.7MPa下甲烷和氮气的吸附性能,低温(77 K)氮吸脱附法对材料的孔结构进行表征,分别用Langmuir Freundlich(LF)模型和准二阶动力学(PSO)模型拟合甲烷和氮气的吸附等温线数据和动力学数据。结果表明,氮元素的引入调节了吸附材料的孔结构,不同程度增加了吸附材料的比表面积和微孔孔容,增加了吸附材料的极性,从而改变了甲烷和氮气的吸附量,其中样品MRF-AC_(2)表现出更好的甲烷和氮气吸附和分离性能,吸附量分别为45.20和22.23mL·g^(-1)分离比最高达到10以上。

关键词：变压吸附三聚氰胺吸附性能分离比

Mg改性对低铂载量Pt/ZSM-22烷烃加氢异构性能的影响

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化工进展 2024年

作者：毕文涛王学林曲炜王从新田志坚中国科学院大学中国科学院大连化学物理研究所

以ZSM-22分子筛为载体，采用共浸渍法制备了Mg改性低Pt载量(0.1wt%Pt)的PtMg/ZSM-22催化剂，采用N2物理吸附，NH3程序升温脱附(NH3-TPD)，吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)，羟基红外光谱(OH-FTIR)和2，6-二叔丁基吡啶吸附红外光谱(2，6-DTBPy... 详细信息

以ZSM-22分子筛为载体，采用共浸渍法制备了Mg改性低Pt载量(0.1wt%Pt)的PtMg/ZSM-22催化剂，采用N2物理吸附，NH3程序升温脱附(NH3-TPD)，吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)，羟基红外光谱(OH-FTIR)和2，6-二叔丁基吡啶吸附红外光谱(2，6-DTBPy-FTIR)等手段对催化剂进行表征，结果表明Mg的引入降低了Pt/ZSM-22催化剂的比表面和微孔体积，以及中强B酸量和总酸量。以正十二烷为模型原料，在固定床反应器上考察了催化剂的加氢异构化性能。反应结果表明，与未改性的Pt/Z22催化剂相比，引入Mg助剂后的Pt0.5Mg/ZSM-22催化剂上异构体选择性显著提升，实现84.3%的异构体收率。结合表征结果和反应评价，探讨了Mg助剂对催化剂孔道性质、酸性质以及异构化性能的影响。

关键词：催化剂分子筛烷烃加氢异构 Mg助剂孔道性质酸性

质子电池负极材料W掺杂α-MoO的制备和研究

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储能科学与技术 2024年

作者：马晓锋邵钦君陈剑中国科学院大学中国科学院大连化学物理研究所

质子带有一个正电荷，具有最小的离子半径和最轻的质量；并且氢元素在地球上的丰度较高，可充电的质子电池有望成为下一代新型储能二次电池。目前，常被用作质子电池负极材料的有α-MoO3、WO3、TiO2和MXenes等，尚存在放电比容量低、倍... 详细信息

质子带有一个正电荷，具有最小的离子半径和最轻的质量；并且氢元素在地球上的丰度较高，可充电的质子电池有望成为下一代新型储能二次电池。目前，常被用作质子电池负极材料的有α-MoO3、WO3、TiO2和MXenes等，尚存在放电比容量低、倍率性能差等问题。α-MoO3是一种层内由［MoO6］八面体双亚层组成、层与层之间通过范德华力相连接的层状晶体化合物，3电子反应对应较高的理论比容量558 mAh·g-1，且嵌脱质子的电极电势较低，是最有应用前景的质子电池负极材料之一。但是，在水系电解液中，当电池放电时，水合质子在α-MoO3表面脱溶剂化可导致材料的晶格扭曲和坍塌，造成材料的可逆容量衰减。本工作首次合成了W掺杂的α-MoO3材料。XRD和RAMAN结果显示，掺杂的W进入化合物的Mo位点形成了键能更高的W-O键，并增强了层间的Mo=O键。并且，W6+的离子半径为0.60 ?，较Mo6+的0.59 ?更大，W掺杂材料的层间距从未掺杂时的13.84 ?增大到掺杂后的13.87 ?。电化学研究结果显示，质子嵌入W掺杂的α-MoO3的反应动力学得到明显提升，电极反应从由质子在材料中的固相扩散传质控制转变为由电极表面的转化反应控制为主。α-MoO3和W0.035Mo0.965O3材料分别以5 C(1 A·g-1)倍率进行充放电，可逆比容量分别为202.4 mAh·g-1和189.2 mAh·g-1。充放电循环600圈后，W0.035Mo0.965O3的容量保持率为83.0%，而α-MoO3的仅为69.6%。当放电倍率提高至125 C(25 A·g-1)时，W0.035Mo0.965O3材料仍表现出144.2 mAh·g-1的放电比容量，而α-MoO3的放电比容量仅为90.7 mAh·g-1。最后，本工作以MnO2为正极、W0.035Mo0.965O3为负极、玻璃纤维纸为隔膜、2 mol·L-1H2SO4+ 1 mol·L-1MnSO4为电解液组装了全电池。该电池以15 C倍率(3 A·g-1)放电的可逆比容量为177.0 mAh·g-1，循环400圈后的容量保持率为83.8%。研究结果表明，W掺杂有效提高了α-MoO3材料的稳定性和倍率性能。

关键词：质子电池 α-MoO 钨掺杂

窄食单胞菌促进微藻高浓度甲酸条件下光合生长

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生物工程学报 2024年

作者：邢蒙蒙郑伟杰王旺银曹旭鹏李灿中国科学院大学中国科学院大连化学物理研究所

甲酸是一种重要的太阳燃料，具有很高的生物转化应用前景，尤其是与光合微藻相结合，理论上能最大化人工与生物光合成的优势。然而甲酸对微藻光合电子传递具有明显的抑制，限制了其应用，常规的改造和定向进化策略耗时且普适性不高。本... 详细信息

甲酸是一种重要的太阳燃料，具有很高的生物转化应用前景，尤其是与光合微藻相结合，理论上能最大化人工与生物光合成的优势。然而甲酸对微藻光合电子传递具有明显的抑制，限制了其应用，常规的改造和定向进化策略耗时且普适性不高。本文介绍了一条新的甲酸在光合微藻培养过程中的应用路线，通过将一株分离自微藻高甲酸进化过程的窄食单胞菌或其发酵产物与微藻进行共培养，解除了50 mmol/L甲酸根对莱茵衣藻光合活性的抑制，促进其光合生长，极大提升胞内蛋白含量（约50%）。初步测试表明，这一策略也同样适用于小球藻和集胞藻，具有普适性。这一策略的提出，有望打破甲酸介导的人工-生物杂化光合成技术瓶颈，建立更普适和高效的太阳光能驱动二氧化碳还原制备蛋白质的大宗生物质工艺。

关键词：太阳燃料甲酸蛋白质食品供给安全藻菌互作

非均匀GaAs/AlGaAs量子阱红外探测器材料表征和器件性能研究

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红外与毫米波学报 2024年第1期43卷 7-14页

作者：苏家平周孝好唐舟范柳燕夏顺吉陈平平陈泽中上海理工大学材料与化学学院上海200093 中国科学院上海技术物理研究所红外物理国家重点实验室上海200083

本文利用分子束外延(MBE)技术成功生长了GaAs/AlGaAs非均匀量子阱红外探测器材料,并对相关微结构作了细致表征。分析比较了非均匀量子阱结构和常规量子阱红外探测器性能差异,并对比研究了不同势阱宽度下非均匀量子阱红外探测器的性能变... 详细信息

本文利用分子束外延(MBE)技术成功生长了GaAs/AlGaAs非均匀量子阱红外探测器材料,并对相关微结构作了细致表征。分析比较了非均匀量子阱结构和常规量子阱红外探测器性能差异,并对比研究了不同势阱宽度下非均匀量子阱红外探测器的性能变化。通过高分辨透射电子显微镜(HRTEM)结合能谱仪(EDS)对非均匀量子阱红外探测器材料微结构进行了分析,并利用二次离子质谱仪(SIMS)对非均匀势阱掺杂进行了表征。结果表明,该量子阱外延材料晶体质量很好,量子阱结构和掺杂浓度也与设计值符合较好。对于非均匀量子阱红外探测器,通过改变每个阱的掺杂浓度和势垒宽度,可以改变量子阱电场分布,而与传统的均匀量子阱红外探测器相比,其暗电流显著下降(约一个数量级)。在不同阱宽下,非均匀量子阱的跃迁模式发生改变,束缚态到准束缚态跃迁模式下(B-QB)的器件具有较高的黑体响应率以及较低的暗电流。

关键词：非均匀量子阱高分辨电镜二次离子质谱暗电流

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甲醇微生物转化最新进展

中国科学:化学 2024年

作者：蔡鹏吴晓燕解林峰申益维高琳惠周雍进中国科学院大连化学物理研究所中国科学院大学

甲醇生物转化是CO2转化和可再生能源利用的有效方式,是低碳生物转化研究领域的热点.然而微生物在甲醇代谢模式下面临甲醇生物毒性大、甲醇耐受性低、代谢适配性差等诸多挑战,导致了较低的生物合成效率.本文综述了甲醇微生物转化近年来... 详细信息

甲醇生物转化是CO2转化和可再生能源利用的有效方式,是低碳生物转化研究领域的热点.然而微生物在甲醇代谢模式下面临甲醇生物毒性大、甲醇耐受性低、代谢适配性差等诸多挑战,导致了较低的生物合成效率.本文综述了甲醇微生物转化近年来的研究现状,重点总结了天然甲基营养型菌株与人工甲基营养型菌株的代谢途径改造与设计,甲醇代谢过程的理性改造与进化工程策略,甲醇发酵工艺现状等内容.最后,探讨了当前甲醇生物转化面临的挑战,并为甲醇生物转化的产业化提出了可行的发展方向.

关键词：甲醇生物转化甲醇脱氢酶甲醛同化甲醇细胞工厂适应性进化

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钌表面上锡及其氧化污染物的原位清洗研究

四川大学学报（自然科学版） 2024年第3期61卷 272-283页

作者：彭怡超叶宗标王思蜀蒲国韦建军芶富均四川大学原子核科学技术研究所成都610064 四川大学原子与分子物理研究所成都610064

本文介绍了在多层反射镜钌表面原位清洗锡及其氧化污染物的实验研究.实验通过物理气相沉积(PVD)方法制备颗粒状和薄膜状锡及其氧化污染物,并采用朗缪尔探针和减速场离子能量分析仪(RFEA)对不同功率的氢等离子体进行了系统分析.对比颗粒... 详细信息

本文介绍了在多层反射镜钌表面原位清洗锡及其氧化污染物的实验研究.实验通过物理气相沉积(PVD)方法制备颗粒状和薄膜状锡及其氧化污染物,并采用朗缪尔探针和减速场离子能量分析仪(RFEA)对不同功率的氢等离子体进行了系统分析.对比颗粒状和薄膜状锡及其氧化污染物的清洗速率后发现,颗粒状污染物顶部的清洗速率最高,其平均清洗速率次之,而薄膜状污染物的清洗速率最低.XPS结果表明经过低功率(1 W)等离子体清洗后,锡氧键断裂并发生了化学还原过程.扫描电镜截面图像显示低功率清洗后底部的薄膜厚度增加,指明清洗过程中的再沉积现象.TRIM模拟说明高功率(10 W)下氢注入深度超过钌膜厚度,而低功率(1 W)下氢注入深度小于钌膜厚度.钌膜的粗糙度在1 W照射10 h后仍保持稳定.在化学还原和刻蚀过程中,氢离子和氢自由基分别起到断裂化学键和反应物的作用.根据上述结果推断,低功率(1 W)氢等离子体可实现对锡及其氧化污染物的无损原位清洗.

关键词：锡及其氧化污染物氢等离子体钌原位清洗

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燃烧机理构建的极小化反应网络方法:C_(2)燃料燃烧

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高等学校化学学报 2024年第1期45卷 94-106页

作者：申屠江涛李宜蔚陆彦戎李娟琴毛业兵李象远四川大学化学工程学院空天动力燃烧与冷却教育部工程研究中心机械工程学院成都610065

针对目前C_(2)燃料反应机理中存在的诸多问题,本文采用极小化反应网络方法,在特定化学分辨率条件下构建了乙烯、乙烷和乙醇等典型C_(2)燃料的燃烧反应机理.构建的C_(2)单组分机理具有简洁的反应网络,采用可逆反应形式,并对反应方向在形... 详细信息

针对目前C_(2)燃料反应机理中存在的诸多问题,本文采用极小化反应网络方法,在特定化学分辨率条件下构建了乙烯、乙烷和乙醇等典型C_(2)燃料的燃烧反应机理.构建的C_(2)单组分机理具有简洁的反应网络,采用可逆反应形式,并对反应方向在形式上进行了统一.在动力学参数方面,采用经典Arrhenius方程(A,Ea)双参数形式,在保证物理意义的同时有利于参数优化.C_(2)机理构建过程中避免了机理简化步骤,能够大幅减少物种数和反应数.动力学模拟结果表明,构建的C_(2)燃烧反应机理在保持较小尺寸的同时有较高的可靠性,并为机理的实际工程应用降低计算成本带来便利.

关键词：燃烧机理极小化反应网络化学分辨率可逆反应 C2燃料

基于多任务学习的改性双基推进剂的综合性能预测

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化学研究与应用 2024年第3期36卷 608-615页

作者：郭延芝吴艳玲徐司雨蒲雪梅赵凤起四川大学化学学院四川成都610064 西安近代化学研究所含能材料全国重点实验室陕西西安710065

为满足改性双基推进剂多性能的综合预测需求,本研究提出基于多任务学习的机器学习策略,综合考虑推进剂组分、含量、压强和的粒度对目标性能的影响,首次构建了包含燃速、比冲、特征速度、摩擦感度和撞击感度在内的RDX-CMDB推进剂综合性... 详细信息

为满足改性双基推进剂多性能的综合预测需求,本研究提出基于多任务学习的机器学习策略,综合考虑推进剂组分、含量、压强和的粒度对目标性能的影响,首次构建了包含燃速、比冲、特征速度、摩擦感度和撞击感度在内的RDX-CMDB推进剂综合性能预测模型。通过网格寻参模式优化模型,结合十折交叉验证法比较了十种机器学习算法的建模效果。其中,极限梯度提升回归模型预测性能最优,平均R^(2)可达0.9997;在对6个外部样本的测试中,该模型对5个目标性能的预测误差均在5%以内。结果表明,本研究提出的多任务机器学习模型可在试验样本量不足的情况下,实现推进剂的多个目标性能准确预测,对推进剂的综合性能优化和配方设计具有理论指导意义。

关键词：改性双基推进剂综合性能多任务学习定量预测