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高效叠氮化方法研究进展

高等学校化学学报 2024年第5期45卷 10-27页

作者：龙磊韦伟罗运军李霄羽北京理工大学材料学院北京100081 湖北航天化学技术研究所襄阳441003

有机叠氮化合物是一类多功能化合物,是合成一系列治疗药物、生物活性化合物、功能材料及高能化合物有用的前驱体,被广泛应用于点击化学和Staudinger反应中.在过去的几十年里,研究人员开发了大量的合成策略来制备结构多样的有机叠氮化物... 详细信息

有机叠氮化合物是一类多功能化合物,是合成一系列治疗药物、生物活性化合物、功能材料及高能化合物有用的前驱体,被广泛应用于点击化学和Staudinger反应中.在过去的几十年里,研究人员开发了大量的合成策略来制备结构多样的有机叠氮化物,但不是所有的反应都能高效地进行.随着绿色化学的概念深入人心,安全性低、普适性低和效率低的传统叠氮化方法逐渐被淘汰,发展新的高效叠氮化方法迫在眉睫.本文综合评述了近年来制备脂肪族叠氮化合物及叠氮聚合物的高效合成方法,从碳碳多重键和碳氢键的叠氮化策略方面简述了脂肪族叠氮化物的合成,对叠氮聚合物的合成方法、潜在的新型合成策略进行了概述,并对未来叠氮化学的发展前景进行了展望.

关键词：有机叠氮化合物有机合成脂肪族叠氮化物高能化合物

SiO_(2)增强自敏性氮化碳微球可见光降解盐酸四环素的研究

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无机材料学报 2024年第7期39卷 787-792页

作者：曹青青陈翔宇吴健豪王筱卓王乙炫王禹涵李春颜茹菲李兰陈智中国计量大学材料化学学院杭州310018

光催化技术在水中新型污染物的治理中应用广泛。自敏性氮化碳(SSCN)是一种新型非金属光催化剂,其表面的自敏性高分子可以有效地拓宽可见光吸收范围,但该材料存在严重的团聚现象,抑制了其光催化活性和稳定性。SiO_(2)的分散性好,被广泛... 详细信息

光催化技术在水中新型污染物的治理中应用广泛。自敏性氮化碳(SSCN)是一种新型非金属光催化剂,其表面的自敏性高分子可以有效地拓宽可见光吸收范围,但该材料存在严重的团聚现象,抑制了其光催化活性和稳定性。SiO_(2)的分散性好,被广泛用作载体构建复合结构应用于光催化领域。本研究首先用Stöber法制备了SiO_(2)微球,随后利用水热法原位合成了SiO_(2)/SSCN复合材料。采用多种表征手段分析样品的物相结构、微观形貌、光电性能。制备的复合材料在光催化降解水中盐酸四环素中表现出增强的降解活性,其活性与SiO_(2)加入量密切相关,当SiO_(2)与SSCN的质量比为0.04∶1时,复合材料的光催化活性和稳定性最佳,光照60 min可降解42%的盐酸四环素,经5次循环后其光催化降解效率仍然能够维持约38%。引入的SiO_(2)为SSCN提供了分散位点,改善了SSCN较为严重的团聚现象,使SSCN表面的1,3,5-三嗪基低聚物(TBO)快速分解后达到表面活性位点暴露的最佳含量,提升了SSCN对可见光的利用率,促进了光生电荷的分离效率,从而有效地提升了SSCN的光催化活性及稳定性。本研究为提高催化剂的光催化活性和稳定性及治理新型污染物提供了一个新思路。

关键词：自敏性氮化碳二氧化硅光催化盐酸四环素活性增强

CoFe MOF衍生的双金属氢氧化物助催化剂促进稳定的太阳能水分解

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物理化学学报 2024年第7期40卷 47-49页

作者：任世杰高明泽高瑞廷王蕾内蒙古大学化学化工学院能源材料化学研究院呼和浩特010021

金属有机骨架(MOFs)作为一种高效的电催化剂,在光电化学中具有广阔的应用前景。在此,我们开发了一种将金属有机框架作为析氧助催化剂(OEC)与半导体相结合的策略,以改善电荷传输并减少体/表面载流子复合。制备的CoFe MOF/BiVO_(4)光阳极... 详细信息

金属有机骨架(MOFs)作为一种高效的电催化剂,在光电化学中具有广阔的应用前景。在此,我们开发了一种将金属有机框架作为析氧助催化剂(OEC)与半导体相结合的策略,以改善电荷传输并减少体/表面载流子复合。制备的CoFe MOF/BiVO_(4)光阳极在AM 1.5G照明下,1.23V(***)下表现出4.5 mA·cm^(-2)的光电流密度,实现了卓越的长期光稳定性。值得注意的是,随着MOF在长期水氧化反应中的重建,BiVO_(4)表面形成了更稳定的金属氢氧化物,光电极的光电流密度进一步提高到5 mA·cm^(-2)。根据密度泛函理论计算,光电化学(PEC)性能的提高可归因于Co和Fe之间的耦合效应,降低了自由能垒并加速了反应动力学。本工作的重点是在长期水氧化过程中,将CoFe MOF催化剂重新构建为双金属氢氧化物。本文通过设计MOFs催化剂和构筑高效稳定的光阳极,开发了一种有效且可行的PEC水分解的途径。

关键词： CoFe MOF 太阳能水分解表面改性表面重建 BiVO_(4)

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CO和CO_(2)在UO_(2)(111)表面吸附和解离的第一性原理和分子动力学研究

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稀有金属材料与工程 2024年第4期53卷 933-946页

作者：李俊炜贾维敏刘崇李沛尧李正操清华大学材料学院北京100084 西安高科技研究所陕西西安710025

基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算,在计算中加入Hubbard项进行校正,探究了CO和CO_(2)分子在UO_(2)(111)表面的吸附和解离,分析了不同构型下的静态和动态吸附机理,吸附位点包括顶位、空位、桥位。在静态计算中,探究了吸附过程中多... 详细信息

基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算,在计算中加入Hubbard项进行校正,探究了CO和CO_(2)分子在UO_(2)(111)表面的吸附和解离,分析了不同构型下的静态和动态吸附机理,吸附位点包括顶位、空位、桥位。在静态计算中,探究了吸附过程中多种吸附参数的变化,如吸附构型、吸附能、电荷转移等。利用第一性原理分子动力学(AIMD),探究了特定构型下CO_(2)分子的解离过程及差分电荷密度变化。结果表明,CO分子的吸附可分为2种类型:(1)自发吸附,包括化学和物理吸附;(2)非自发吸附。CO_(2)分子的吸附仅表现为自发吸附的化学吸附及非自发吸附,无物理吸附。CO和CO_(2)分子的最优吸附构型均为短桥位垂直(B-short-Ver)吸附。此外,0 K下CO_(2)分子在UO_(2)(111)表面的B-short-Ver和长桥位垂直吸附构型吸附后会自发解离。AIMD模拟结果表明,这2种构型在300 K下均发生解离。

关键词：二氧化铀化学吸附 DFT+U 桥位垂直

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高熵电催化剂超快速高温合成的研究进展

科学通报 2024年第25期69卷 3715-3727页

作者：冯磊陈艺中许招芬谭静雯高庆生暨南大学化学与材料学院广州510632

高熵材料在电催化应用中引起极大的关注.然而,高熵材料的合理设计及制造与合成技术密切相关.与传统合成技术不同,超快速高温合成策略利用特殊的动力学条件,制备具有非热力学平衡结构的高熵电催化剂,并获得优异的催化性能.本文首先阐述... 详细信息

高熵材料在电催化应用中引起极大的关注.然而,高熵材料的合理设计及制造与合成技术密切相关.与传统合成技术不同,超快速高温合成策略利用特殊的动力学条件,制备具有非热力学平衡结构的高熵电催化剂,并获得优异的催化性能.本文首先阐述了高熵材料的熵理论,并介绍了焦耳快速加热、微波辅助技术、激光烧蚀与喷雾快速热解等一系列超快速高温合成技术,比较了这些合成技术的机理与优缺点.其次,全面分析了高熵合金、高熵氧化物、高熵碳化物及高熵硫化物的亚稳态结构与电催化性能的内在关联,以此证明超快速高温合成策略的电催化应用潜力.最后,对超快速高温合成策略的未来技术发展方向进行了展望,并指出了其在制备高熵材料过程中存在的挑战.本文对合成高性能电催化剂具有重要意义.

关键词：超快速高温合成熵理论高熵电催化剂电催化应用

基于质量4.0的印制电路板智能缺陷检测研究

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系统工程与电子技术 2024年第5期46卷 1682-1690页

作者：刘虎沉李珂王鹤鸣施华同济大学经济与管理学院上海200092 上海电机学院材料学院上海201306

新一代信息技术的高速发展为制造业的转型与发展提供了机遇,同时也推动了制造质量管理方式的重大变革。本文结合制造业发展实际情况,概述了质量4.0的基本理论及关键技术,并进一步探讨了质量4.0的实施与落地应用。具体而言,将印制电路板(... 详细信息

新一代信息技术的高速发展为制造业的转型与发展提供了机遇,同时也推动了制造质量管理方式的重大变革。本文结合制造业发展实际情况,概述了质量4.0的基本理论及关键技术,并进一步探讨了质量4.0的实施与落地应用。具体而言,将印制电路板(printed circuit board,PCB)缺陷检测作为研究案例,设计了基于质量4.0的PCB智能缺陷检测方案,并提出了缺陷检测的5个关键评价标准;提出的检测方案可有效帮助PCB制造企业过滤缺陷假点、控制产品良率、获取缺陷解决建议,并为员工掌握专业检测技能提供学习和培训平台。本文旨在研究质量4.0环境下的智能缺陷检测及其PCB中的应用,以推动制造业质量管理数字化和智能化转型。

关键词：质量4.0 质量管理印制电路板制造缺陷检测智能制造

质子交换膜燃料电池服役环境对TA1腐蚀行为的影响

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 88-96页

作者：贾林瀚杨代军明平文闵峻英冷宇同济大学汽车学院上海201804 同济大学机械与能源工程学院上海201804 常州大学联合化学反应工程研究所常州大学分所常州213164

选用纯钛(钛金属牌号TA1)为实验基材,通过动电位、恒电位、电化学阻抗谱(EIS)和模拟工况测试等方法研究了运行环境(温度、pH值、气体氛围)和运行工况(电位和模拟工况时长)对其腐蚀行为的影响,并利用光学显微镜(OM)、能量色散X射线能谱(E... 详细信息

选用纯钛(钛金属牌号TA1)为实验基材,通过动电位、恒电位、电化学阻抗谱(EIS)和模拟工况测试等方法研究了运行环境(温度、pH值、气体氛围)和运行工况(电位和模拟工况时长)对其腐蚀行为的影响,并利用光学显微镜(OM)、能量色散X射线能谱(EDX)、X射线光电子能谱(XPS)、界面接触电阻(ICR)、接触角和表面粗糙度等测试方法,对不同时长模拟工况测试后TA1基材的表面形貌和性能进行了分析.结果表明,运行环境和运行工况对TA1耐蚀性均有影响,在10 h模拟工况测试后,TA1基材表面氧化层的堆积提高了其耐蚀性,腐蚀电流密度从2.62μA/cm^(2)降至0.94μA/cm^(2);其导电性和疏水性显著降低,与商用碳纸之间的ICR值从31.75 mΩ·cm^(2)增加至333.17 mΩ·cm^(2),接触角从86.28°减小至68.04°.

关键词：质子交换膜燃料电池钛金属金属双极板腐蚀

经Piers-Rubinsztajn反应制备含硅杂化多孔材料

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高分子学报 2024年第1期55卷 91-98页

作者：李书宏项锴徐彩虹北京工商大学化学系北京100048 中国科学院化学研究所北京100191 山东科学院先进材料研究所济南250014

利用B(C6F5)3催化的Piers-Rubinsztajn反应,探讨了螺旋桨结构四苯基乙烯(TPE)分子与多面体低聚倍半硅氧烷(POSS)合成反应路线,制备了POSS基有机-无机杂化多孔材料.该反应的突出特点是生成的Si-O-C键合产物中POSS核保持完整.采用氮气吸附... 详细信息

利用B(C6F5)3催化的Piers-Rubinsztajn反应,探讨了螺旋桨结构四苯基乙烯(TPE)分子与多面体低聚倍半硅氧烷(POSS)合成反应路线,制备了POSS基有机-无机杂化多孔材料.该反应的突出特点是生成的Si-O-C键合产物中POSS核保持完整.采用氮气吸附-脱附分析及热重分析对POSS基杂化多孔材料P4的孔性能和热性能进行了初步研究.其比表面积为SBET=582 m^(2)/g,非定域密度泛函理论(NL-DFT)计算得到其孔体积是0.43 cm^(3)/g,热重分析显示P4初始分解温度为463℃.上述结果表明,该杂化材料是一类介孔和微孔并存、并具有很好热稳定性的材料.该工作为构建有机-无机杂化多孔材料提供了新的思路.

关键词：有机-无机杂化多孔材料多面体低聚倍半硅氧烷 Piers-Rubinsztajn反应

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三聚苯环化反应的研究进展

有机化学 2024年

作者：周岑赵新张霄闽江学院材料与化学工程学院中国科学院上海有机化学研究所福建师范大学化学与材料学院

三聚苯环化反应是通过同种官能团的连续转化形成苯环的一类反应，在天然产物合成，高分子化学，超分子化学，材料科学等诸多领域广为应用。本文按照官能团转化的种类，对近年来通过特定官能团三聚转化形成苯环的反应进行了系统性总结归... 详细信息

三聚苯环化反应是通过同种官能团的连续转化形成苯环的一类反应，在天然产物合成，高分子化学，超分子化学，材料科学等诸多领域广为应用。本文按照官能团转化的种类，对近年来通过特定官能团三聚转化形成苯环的反应进行了系统性总结归纳，对每类反应的条件，机理，可能存在的副反应，主要应用实例等内容进行了介绍，并对该领域未来的发展方向进行了展望。

关键词：三聚环化碳-碳键构筑有机合成功能分子反应机理