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表面交替吸附的圆柱受限下两嵌段共聚物自组装的理论研究

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高分子学报 2024年第9期55卷 1251-1261页

作者：解鹏杰王倩佩刘美娇浙江省高分子材料表面与界面科学重点实验室、浙江理工大学化学与化工学院杭州310018

利用自洽场理论(SCFT)计算研究了AB两嵌段共聚物在交替吸附的圆柱受限下的自组装行为,重点研究了碟状(disk,Dk)结构的稳定性和相区域,构建了关于交替吸附周期w、圆柱孔径D以及A嵌段体积分数f的一系列相图.结果表明,Dk结构的稳定性在表... 详细信息

利用自洽场理论(SCFT)计算研究了AB两嵌段共聚物在交替吸附的圆柱受限下的自组装行为,重点研究了碟状(disk,Dk)结构的稳定性和相区域,构建了关于交替吸附周期w、圆柱孔径D以及A嵌段体积分数f的一系列相图.结果表明,Dk结构的稳定性在表面场的诱导下得到很大的提高,特别是w≈5.0Rg时Dk结构变得更稳定.固定w=5.0Rg的情况下,Dk结构的形貌随着圆柱孔径D和A嵌段体积分数f的变化而变化,在一定的D-f线性变化区间,Dk结构可以形成具有负曲率的双凹碟状形貌,否则形成椭球或圆环形貌.此外,在这样的特殊的表面场诱导下还出现了一些有趣的新型柱结构以及具有规则排列的球形结构.这些研究加深了对圆柱受限表面场诱导嵌段共聚物自组装相行为的理解,为实验上制备类似的复杂结构提供了理论指导.

关键词：嵌段共聚物自组装圆柱受限表面场诱导自洽场理论

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基于表面增强拉曼散射特征峰位移检测触珠蛋白

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分析化学 2024年第2期52卷 231-242页

作者：岳斯琦莫展豪赵俊琪齐新金玲崔璨璨何成彦赵冰吉林大学中日联谊医院检验科吉林大学中日联谊医院放射线科吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室

急性脑梗死(Acute cerebral infarction, ACI)具有起病急、死亡率高的特点，快速判断ACI的发生发展对患者的诊治和预后方案的制定具有关键作用。研究表明，人血清中触珠蛋白(Haptoglobin, Hp)的含量水平与ACI有关。本研究采用表面增强... 详细信息

急性脑梗死(Acute cerebral infarction, ACI)具有起病急、死亡率高的特点，快速判断ACI的发生发展对患者的诊治和预后方案的制定具有关键作用。研究表明，人血清中触珠蛋白(Haptoglobin, Hp)的含量水平与ACI有关。本研究采用表面增强拉曼散射技术(Surface enhanced Raman scattering, SERS)结合免疫反应，建立了血清中Hp的定量分析方法。首先，在硅片上制备银纳米粒子SERS基底，以4-巯基苯甲酸(4-Mercaptobenzoic acid, MBA)为拉曼探针，通过形成Ag—S键将其连接在纳米粒子表面，MBA的羧基与自制的高效价Hp抗体的氨基通过酰胺键共价交联连接到SERS基底上，从而形成检测Hp的SERS自组装芯片(Ag/MBA/anti-Hp)。Hp可以被Ag/MBA/anti-Hp基底上的抗体特异性捕获，从而引起MBA的SERS特征峰发生位移。结果表明，Hp浓度的对数与MBA的SERS特征峰位移之间存在良好的线性关系，线性范围为1～1000 ng/mL(R2=0.988)。采用本方法对90例ACI患者血清中的Hp浓度进行了测定，测定结果与ELISA方法的结果一致，证明了本方法的实用性和准确性。本方法特异性强，简易便捷，实现了对血清中Hp的特异性识别及定量分析，有望成为临床检测血清中Hp的有效手段，为ACI患者的治疗和预后方案的制定提供参考。

关键词：触珠蛋白急性脑梗死表面增强拉曼散射抗体

来源：博看期刊

新型镓基金属有机凝胶的快速室温制备及吸附四环素性能

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高等学校化学学报 2024年第5期45卷 129-139页

作者：刘智谷俊红李宁宁刘志生刘斌李阳雪吉林建筑大学松辽流域水环境教育部重点实验室长春130118 吉林大学化学学院长春130021 吉林大学新能源与环境学院教育部地下水资源与环境重点实验室长春130021 吉林省产品质量监督检验院长春130103

采用一种快速简便的策略在室温下合成了一种镓基金属有机凝胶(Ga-TATB).Ga-TATB具有较大的比表面积、独特的分级多孔结构和优良的结构稳定性,能够有效去除水溶液中的四环素(TC).吸附过程符合拟二级动力学模型和Freundlich等温线模型,在p... 详细信息

采用一种快速简便的策略在室温下合成了一种镓基金属有机凝胶(Ga-TATB).Ga-TATB具有较大的比表面积、独特的分级多孔结构和优良的结构稳定性,能够有效去除水溶液中的四环素(TC).吸附过程符合拟二级动力学模型和Freundlich等温线模型,在pH=6.00,25℃条件下的最大吸附量可达149.92mg/g.考察了溶液pH、计量比、离子强度、共存的无机离子、接触时间和初始TC浓度等因素对吸附过程的影响,并结合实验结果提出了Ga-TATB吸附四环素可能的机理.值得注意的是,较强的抗干扰能力和稳定的重复利用性使得Ga-TATB在四环素类抗生素废水修复中具有良好的应用前景.

关键词：金属有机凝胶室温法吸附抗生素

Ni,Co诱导合成嵌有高分散NiCoP纳米粒子的NCNTs:一种高效的双功能电解水催化剂

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1173-1183页

作者：张旭鹏王莹刘群张钰陈黎展俊岭王嘉博吉林化工学院石油化工学院吉林吉林132022 安徽大学物质科学与信息技术研究院安徽合肥230601 吉林大学化学学院吉林省表面与界面化学重点实验室吉林长春130012 吉林化工学院石油化工学院化工分离技术吉林省高等学校工程研究中心吉林吉林132022

通过一步磷化碳化直接合成了Ni、Co诱导的高度分散的NiCoP纳米颗粒嵌入氮掺杂碳纳米管(NiCo/NiCoP-NCNTs)。NiCo/NiCoP-NCNTs作为水分解的双功能电催化剂,在0.5 mol/L H2SO4和1 mol/L KOH溶液中分别仅需206 mV的HER过电位和360 mV的OER... 详细信息

通过一步磷化碳化直接合成了Ni、Co诱导的高度分散的NiCoP纳米颗粒嵌入氮掺杂碳纳米管(NiCo/NiCoP-NCNTs)。NiCo/NiCoP-NCNTs作为水分解的双功能电催化剂,在0.5 mol/L H2SO4和1 mol/L KOH溶液中分别仅需206 mV的HER过电位和360 mV的OER过电位。NiCo/NiCoP-NCNTs在10 mA/cm^(2)的电流密度下表现出稳定的1.68 V电池电压,在48 h仅有10%的电流密度下降,表现出卓越的稳定性。催化活性的增强归因于NiCoP纳米颗粒的整合以及NCNTs和NiCo合金之间的协同作用。此外,改善的电催化活性与增加的电化学活性比表面积和降低的电子传递电阻有关。总体而言,NiCo/NiCoP-NCNTs在高效水电解应用中展现出显著的性能。

关键词：碳纳米管磷化镍钴双功能催化剂电催化分解水

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仿生超浸润界面传感技术在生物分析中的应用

分析试验室 2024年第2期43卷 168-178页

作者：孙梦雪赵泳森李延雷高中锋山东省高校界面反应与传感分析重点实验室济南大学化学化工学院济南250024

仿生超浸润界面材料是构建高灵敏度、高特异性生物传感器的一类新兴材料,广泛适用于环境监测、生物医药、食品分析等领域。本文介绍了4种典型的超浸润界面,包括超疏水界面、超亲水界面、超润滑界面以及图案化浸润性界面,总结了界面浸润... 详细信息

仿生超浸润界面材料是构建高灵敏度、高特异性生物传感器的一类新兴材料,广泛适用于环境监测、生物医药、食品分析等领域。本文介绍了4种典型的超浸润界面,包括超疏水界面、超亲水界面、超润滑界面以及图案化浸润性界面,总结了界面浸润性调控在电化学、荧光、可视化、表面增强拉曼和可穿戴检测器件等技术中的研究和最新进展,阐述了传感器构建机理和检测机制。最后,对仿生超浸润界面传感技术在生命分析应用中存在的问题和现存的挑战进行了总结和讨论。

关键词：浸润性生物传感技术仿生材料生物分析应用

“非电极”限域电化学发光成像免疫分析新方法检测甲胎蛋白

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中国科学:化学 2024年

作者：李钊冯岩龙周文帅杨小林张成孝漆红兰应用表面与胶体化学教育部重点实验室陕西省生命分析化学重点实验室陕西师范大学化学化工学院

本文提出一种非电极限域电化学发光（ECL）成像免疫分析新策略,即负载信号物质的磁性微粒（发光磁性微粒）分散在不导电的载玻片上,与裸玻碳电极组成双界面工作电极体系;在共反应试剂存在下,裸玻碳电极上施加外加电压产生的自由基与载... 详细信息

本文提出一种非电极限域电化学发光（ECL）成像免疫分析新策略,即负载信号物质的磁性微粒（发光磁性微粒）分散在不导电的载玻片上,与裸玻碳电极组成双界面工作电极体系;在共反应试剂存在下,裸玻碳电极上施加外加电压产生的自由基与载玻片上限域的信号物质发生化学反应,产生ECL信号.结果发现,当双界面电极体系之间距离≤15μm时,可观察到发光磁性微粒的ECL信号;当其距离为18μm时,观察不到ECL信号;在5.0～12.5μm之间增加磁性微粒尺寸, ECL强度逐渐减小.以5.0μm磁性微粒为捕获载体,探索建立了检测甲胎蛋白（AFP）的“非电极”限域电化学发光成像免疫分析新方法, AFP浓度在10～200 ng·mL-1范围内与ECL强度呈正比,检出限为2.2 ng·mL-1.该研究工作为电化学发光微米颗粒成像、生物传感分析法研究提供了新思路.

关键词：电化学发光成像分析微米颗粒免疫分析蛋白质

维生素C添加剂改善纯红锡基钙钛矿电致发光性能

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发光学报 2024年第4期45卷 525-533页

作者：石俊俊白雯昊王若楠宣曈曈解荣军厦门大学材料学院福建省表界面工程与高性能材料重点实验室福建厦门361005 厦门大学深圳研究院广东深圳518000 固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

铅基钙钛矿发光二极管(PeLED)具有发光可调、高亮度、高效率、宽色域、低成本、可溶液加工等优点,有望应用于固态照明、超高清显示和光通讯等领域。然而,铅基钙钛矿的毒性较大,对人体和环境均有危害,不符合可持续发展理念。纯红二维苯... 详细信息

铅基钙钛矿发光二极管(PeLED)具有发光可调、高亮度、高效率、宽色域、低成本、可溶液加工等优点,有望应用于固态照明、超高清显示和光通讯等领域。然而,铅基钙钛矿的毒性较大,对人体和环境均有危害,不符合可持续发展理念。纯红二维苯乙基碘化锡(PEA_(2)SnI_(4))钙钛矿具有超高色纯度、超宽色域(接近Rec.2020标准)、环境友好等优势,有望成为下一代显示用红色发光材料。但是,与铅基钙钛矿相比,锡基钙钛矿薄膜的生长速度较快,导致其薄膜的质量较差,并且Sn^(2+)离子容易氧化成Sn^(4+),产生非辐射复合。基于PEA_(2)SnI_(4)制备的纯红光PeLED的发光性能较差,远落后于铅基PeLED器件。本文发现了一种维生素C多功能添加剂,可降低锡基钙钛矿结晶,从而改善薄膜质量。同时,维生素C的还原性可有效抑制Sn^(2+)氧化成Sn^(4+)。因此,维生素C的添加显著降低了锡基钙钛矿薄膜的陷阱密度并抑制了非辐射复合率。添加剂的协同作用显著提升了纯红光PeLED的发光性能,其最大亮度由67.6 cd/m^(2)提高至513.6 cd/m^(2),最大外量子效率由0.2%提高至0.68%。该研究工作表明了基于PEA_(2)SnI_(4)的纯红光PeLED在显示领域的潜在应用价值,也为设计与制备高效锡基钙钛矿发光材料与器件提供了思路。

关键词：纯红光钙钛矿电致发光发光二极管

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催化剂晶面工程在光/电催化中的研究进展

Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 86-104页

作者：李奇李杰浩白惠敏李发堂河北科技大学理学院河北表面界面光电调控重点实验室河北石家庄050018

通过光/电催化技术将太阳能或电能转换为化学能对于缓解能源危机展现出巨大的潜力,因此,将晶面工程用于光/电催化材料的研究备受关注.不同表面原子组成和不同表面能晶面会直接影响反应的性能、稳定性、中间产物以及增值化学品的生成,因... 详细信息

通过光/电催化技术将太阳能或电能转换为化学能对于缓解能源危机展现出巨大的潜力,因此,将晶面工程用于光/电催化材料的研究备受关注.不同表面原子组成和不同表面能晶面会直接影响反应的性能、稳定性、中间产物以及增值化学品的生成,因此深入研究晶面工程影响光/电催化的过程成为既具挑战性又富有吸引力的课题.近年来,从基础科学研究到实际应用,晶面工程在光/电催化反应均取得显著进展,为了进一步提高光/电催化效率,为催化剂晶面工程设计提供指导,对最近的研究成果进行全面而系统的总结尤为重要.本文从晶面工程的微观机制、晶面的可控制备方法、晶面工程在光/电催化领域中的应用以及晶面工程的设计原理及突破方向等四个方面综述了晶面的研究进展.概括了晶面工程的微观机制以及如何影响光/电催化反应,讨论了利用先进的光谱表征直接跟踪催化剂化学态的动态演变以判断晶面催化剂的活性位点,并总结了如何通过吸附、晶面能级、空间电荷、过渡态等理论分析间接判断晶面微观作用机制.强调了晶面可控制备方法,如通过封端剂的使用、pH值调控和前驱体水解等方法调控成核和生长速率进而控制不同晶面的各向异性生长,介绍了晶面工程在光/电催化二氧化碳还原、产氢和固氮等方面的应用,并着重探讨了晶面如何影响光/电催化反应的性能和选择性,总结了晶面工程的设计策略和突破方向,探讨了传统修饰策略包括电催化剂充当光催化剂特定晶面的助催化剂、构建晶面结、在晶面中引入缺陷、掺杂等,以及新兴修饰手段如单/双原子催化剂的铆定、晶面与表面等离子体基元共振效应耦合、晶面的自旋态调控、压电势调节等对晶面催化剂的积极影响.最后,本文提出了晶面工程面临的一些挑战:(1)传统意义上的高活性晶面与性能之间的关系仍不明确;(2)材料稳定性问题的解决将对晶面工程的实际应用具有重要意义;(3)继续开发新的可控制备方法十分必要.综上,本文从晶面研究角度对于高性能光/电材料的设计合成提供一定的参考和借鉴.

关键词：晶面工程光/电催化微观机理可控制备设计原理

电荷分离和转移调控光催化剂稳定的Pickering乳液用于光-酶偶联催化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 114-122页

作者：刘嘉立戴慧聪刘鑫任亦起王茂弟杨启华中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 浙江师范大学化学与材料科学学院先进催化材料教育部重点实验室固体表面反应化学省重点实验室浙江金华321004 中国科学院大学北京100049

人类社会可持续发展面临的能源紧缺和环境污染等问题迫切需要化工生产向绿色、低碳转型.酶催化反应因具有高活性、高选择性、专一性和低能耗等优点,在化工和制药行业得到了广泛应用.其中,氧化还原酶催化反应是还原醇类、胺类、酮类、酸... 详细信息

人类社会可持续发展面临的能源紧缺和环境污染等问题迫切需要化工生产向绿色、低碳转型.酶催化反应因具有高活性、高选择性、专一性和低能耗等优点,在化工和制药行业得到了广泛应用.其中,氧化还原酶催化反应是还原醇类、胺类、酮类、酸类和无机底物的有效方法,该类反应通常需要采用还原型辅酶NAD(P)(H)作为还原剂,而NAD(P)(H)的昂贵价格严重制约了酶催化反应的工业化发展.受自然界中光合作用启发,光催化辅酶再生技术通过将酶催化与光催化技术耦合,旨在常温常压的温和反应条件下利用太阳能实现化学品的高效、绿色合成.迄今为止,虽然已有多种类型的光催化剂被用于光催化NAD(P)H再生,但电荷分离效率低、电子/质子转移效率低、有机底物在水溶液中的溶解度低以及酶失活等仍是光-酶偶联系统亟待解决的问题.针对酶失活的问题,研究人员通过Pickering乳液催化技术利用固体颗粒直接乳化两相体系,进而构建高效的生物催化反应体系,提高催化反应效率.Pickering乳液中固体乳化剂吸附在水油界面形成的稳固空间壳层不仅可以将酶限域,而且可以像在细胞中一样为酶提供合适的微环境和足够的自由度.另外,Pickering乳液的高反应界面也可以解决底物在反应相中溶解度低的问题,实现类似细胞的功能和长期连续流动的生物催化,是构建仿生微反应器的理想平台.本文采用电子传递介质固载化界面活性复合光催化剂为固体乳化剂,ADH和NAD+为生物催化单元,开发了一种基于Pickering乳液的人工光-酶偶联体系.针对光敏剂中电荷分离和转移以及光敏剂向NAD(P)H的电子转移效率低等问题,光催化体系采用溶胶凝胶法制备了具有异质结结构的共价聚合物-氧化钛复合材料光催化剂.共价聚合物和氧化钛之间的高界面面积有效地提高了电荷分离效率,共价聚合物含量优化后的光催化剂在可见光下NADH再生的TOF值可达5.5 mmol·g^(-1)·h^(-1),是对应纳米共价聚合物与无定形氧化钛物理混合物的27.5倍.随后进一步将电子传递介质[Cp^(*)Rh(bpy)H_(2)O]^(2+)(简称M)通过嫁接法固载到光催化剂上,电子传递距离的缩短和场效应有效促进了电荷分离以及光生电子从光催化剂到电子传递介质的传递,同时解决了电子传递介质回收繁琐和酶失活的问题.得到的光催化剂在可见光下催化NADH再生反应的TOF值为2.4 mmol·g^(-1)·h^(-1),远高于其对应的物理混合物.最后分别以长碳链硅烷修饰后具有界面活性的光催化剂为固体乳化剂,辅酶、酶以及牺牲剂为水相,正己烷及底物正丁醛为油相制备了光催化反应与酶催化反应偶联的Pickering乳液人工光-酶偶联体系.可见光下Pickering乳液有效催化还原正丁醛,在6 h内累积生成了16.1 mmol·L^(-1)的丁醇,相当于NADH再生循环14次.综上,本文以制备具有异质结结构的高效复合光催化剂为切入点,理性设计出了高效Pickering乳液光-酶偶联体系,为构建高效的光-酶偶联体系,缓解能源和环境危机、实现碳减排提供了一种有效策略.

关键词：光催化 NADH再生聚合物电子传递介质 Pickering乳液