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原位气/液或液/液界面分子的动态行为表征技术进展

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科学通报 2024年第7期69卷 878-890页

作者：樊漪陈思桐侯旭厦门大学化学化工学院厦门361005 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005 厦门大学物理科学与技术学院厦门361005

气/液和液/液界面在生产生活中无处不在,一直以来都是动态表界面研究领域的热点.为了更深入理解表界面分子结构、分子运动行为模式以及界面动态变化机制,发展原位界面分子的动态行为表征技术将有助于实现动态表界面的实际应用.本文综述... 详细信息

气/液和液/液界面在生产生活中无处不在,一直以来都是动态表界面研究领域的热点.为了更深入理解表界面分子结构、分子运动行为模式以及界面动态变化机制,发展原位界面分子的动态行为表征技术将有助于实现动态表界面的实际应用.本文综述了原位气/液和液/液界面分子的动态行为表征技术所取得的一些研究成果.首先介绍了动态表界面分子的结构和动态行为模式特性;然后重点介绍了宏观和分子层面的动态表界面表征技术的进展,包括新型的表征技术;最后,综合分析了当前领域中存在的问题和发展方向,希望为未来表征技术的开发与应用奠定基础.

关键词：气/液界面液/液界面界面分子动态行为原位表征

硅宾与质子氢分子的氧化加成反应合成硅氢物种

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有机化学 2024年第4期44卷 1311-1318页

作者：孔德亮杨萧昂赵怡玲彭彦博朱红平厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

硅宾与质子氢分子的氧化加成反应是合成硅氢物种的一种有效方法.使用脒基硼胺基硅宾(L)[(1,5-C_(8)H_(14))B-(R)N]Si[L=PhC(NtBu)_(2);R=2,4,6-Me_(3)C_(6)H_(2)(1)、2,6-iPr_(2)C_(6)H_(3)(2)、1-C_(10)H_(15)(3)],分别与N-二苯甲基氮杂环丁烷-3-醇反应生成脒基硼胺基烷氧基硅氢(L)[(1,5-C_(8)H_(14))B(R)N]Si(H)[O-cyclo-CH(CH_(2))_(2)N(CHPh_(2))](4~6);与硫醇(2-萘硫醇、对氟苯硫醇、邻氯苯硫醇)反应生成脒基硼胺基芳巯基硅氢(L)[(1,5-C_(8)H_(14))B(R)N]Si(H)(SR')(7~14).硅宾1与二苯胺反应生成脒基硼胺基胺基硅氢(L)[(1,5-C_(8)H_(14))B(2,4,6-Me_(3)C_(6)H_(2))N]Si(H)(NPh_(2))(15).化合物4~15都进行了核磁共振波谱和元素分析表征,其中化合物5、7和11进行了X射线单晶衍射结构的测定.化合物4~15都是结构和组成新颖的硅氢物种,硅中心键联四个不同的基团,经由硅宾Si:中心分别对质子氢分子的O—H、S—H、N—H键的氧化加成反应生成,其中质子氢发生极性反转,形成键联于硅中心的负氢基.

关键词：硅宾质子氢分子氧化加成反应硅氢化合物

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基于激光加工的微安保机构设计与性能

含能材料 2024年第1期32卷 83-91页

作者：章云姜倩刘卫解瑞珍任小明刘兰西安电子科技大学机电工程学院陕西西安710071 陕西应用物理化学研究所应用物理化学重点实验室陕西西安710061

复杂场景下火工品微安保机构需具有可恢复与抗过载特性,为此,研究设计了基于激光加工的金属材质电热驱动微安保机构,采用有限元模拟分析了镍基微电热执行器动作特性,通过调整双热臂U型电热执行器热臂和冷臂的长度、宽度以及各臂之间的间... 详细信息

复杂场景下火工品微安保机构需具有可恢复与抗过载特性,为此,研究设计了基于激光加工的金属材质电热驱动微安保机构,采用有限元模拟分析了镍基微电热执行器动作特性,通过调整双热臂U型电热执行器热臂和冷臂的长度、宽度以及各臂之间的间隙,探究它们对输出位移的影响;通过正交实验得到优化的超快激光加工工艺参数分别为频率100 kHz、能量113μJ、切割速度100 mm·s^(-1),实现了镍基电热微安保机构的超快脉冲激光精确制造;最后,搭建了安保机构性能验证平台,验证了该机构在不同电流激励下的驱动位移与隔爆性能。结果表明,在8 A激励电流下,加工的镍基微安保机构驱动位移可达1084μm,所组装的火工品微安保机构在传爆序列中能够有效隔爆。

关键词：电热驱动微机电系统(MEMS) 微安保机构激光加工

Rh/Al_(2)O_(3)催化剂在丙烷脱氢反应中的表面变化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 145-155页

作者：李书毅穆长乐何念秋徐杰郑燕萍陈明树厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

丙烯是一种重要的化工原料,需求量较大且逐年增加.丙烷脱氢(PDH)是一种高效的生产丙烯过程,正逐步取代石脑油裂解成为重要的丙烯生产工艺.开发高效且稳定的PDH催化剂将对PDH工业发展起到积极的推动作用.Rh因其较好的C-H键活化能力,展现... 详细信息

丙烯是一种重要的化工原料,需求量较大且逐年增加.丙烷脱氢(PDH)是一种高效的生产丙烯过程,正逐步取代石脑油裂解成为重要的丙烯生产工艺.开发高效且稳定的PDH催化剂将对PDH工业发展起到积极的推动作用.Rh因其较好的C-H键活化能力,展现出作为PDH催化剂的巨大潜力,但关于Rh应用于PDH的报道较少.明确Rh物种尺寸对PDH产物选择性的影响,对后续设计高效且稳定的Rh基PDH催化剂至关重要.多相催化反应主要发生在催化剂的表面,因此,催化剂的表面状态对其催化性能具有重要的影响.在催化反应过程中,一些催化剂的表面状态会发生显著变化,这些变化会导致活性、产物选择性明显变化.通过采用(准)原位表面研究手段,能够清晰地了解催化剂在反应过程中的表面变化,这对于建立催化剂结构与反应性能之间的构效关系具有非常重要的意义.本文通过沉积-沉淀法制备了不同负载量的Rh/Al_(2)O_(3)催化剂,旨在探究Rh物种尺寸对PDH产物选择性的影响.球差电镜(AC-HAADF-STEM)观察显示,Rh物种以团簇和单原子的形式共存于Al_(2)O_(3)载体上.进一步通过准原位X射线光电子能谱(XPS)证实了不同化学态的Rh物种.通过固定床反应器对Rh/Al_(2)O_(3)催化剂的PDH性能进行测试,结果表明,催化剂在反应初始阶段需要经历诱导期.在此期间,甲烷的选择性显著降低,而丙烯的选择性显著升高,同时,丙烷的转化率显著降低.碳平衡计算表明,诱导期内产生了大量积碳.采用准原位XPS、低能离子散射谱(LEIS)和CO吸附红外光谱(CO-FTIR)研究了Rh/Al_(2)O_(3)催化剂在诱导期的表面变化.结果表明,在反应初始阶段,催化剂表面有大量积碳产生,这些积碳主要聚集在Rh物种表面,覆盖了Rh团簇,而Rh单原子则保持暴露状态,并作为PDH反应的活性中心.AC-HAADF-STEM结果表明,PDH反应4 h后,仍有Rh单原子存在于催化剂表面.结合Rh/Al_(2)O_(3)催化剂的PDH性能和准原位表征结果认为,丙烷在Rh团簇表面发生C-C键断裂反应,生成甲烷和积碳.积碳对Rh团簇的覆盖抑制了丙烷裂解反应,导致甲烷的选择性在诱导期显著降低;而Rh单原子则仍然暴露,具有催化PDH反应活性,并且是高选择性地生成丙烯的位点.该选择性的差异由丙烯在不同尺寸Rh物种上的吸附方式不同引起的,在Rh团簇表面以di-σ键吸附方式为主,吸附强度较强,丙烯不易脱附,并进一步发生裂解产生甲烷和积碳;而在Rh单原子上,丙烯以π键吸附方式存在,吸附强度较弱,不易发生副反应.对反应后的Rh/Al_(2)O_(3)催化剂进行分析,发现积碳主要为碳氢化合物和石墨碳,且随着反应进行,积碳从Rh团簇表面向Al_(2)O_(3)载体上转移.综上所述,本文通过使用准原位XPS,LEIS和CO-FTIR等技术探究了Rh/Al_(2)O_(3)催化剂在PDH反应中的表面变化,揭示了Rh物种尺寸对PDH产物选择性的影响.结果表明,Rh单原子对丙烯选择性有利,而在Rh团簇表面PDH产物主要为甲烷并产生积碳,同时积碳导致了催化剂在反应初始阶段的快速失活.本工作为后续高效Rh基PDH催化剂的设计提供参考.

关键词：丙烷脱氢铑积碳单原子准原位谱学表面变化

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超快差示扫描量热数据的俯视法分析

物理学报 2024年第7期73卷 52-61页

作者：程琪孙永昊汪卫华北京大学化学与分子工程学院物理化学研究所北京分子科学国家研究中心北京100871 中国科学院物理研究所极端条件物理重点实验室北京100190 松山湖材料实验室东莞523808

超快差示扫描量热仪是第三代差热分析技术,可以实现最高60000 K/s的超快速加热和最高40000 K/s的超快速冷却,适合对熔点小于1000℃的物质或材料进行速率跨越五个数量级的反复原位升降温测试.该仪器独特的高速率在满足人们观测样品中毫... 详细信息

超快差示扫描量热仪是第三代差热分析技术,可以实现最高60000 K/s的超快速加热和最高40000 K/s的超快速冷却,适合对熔点小于1000℃的物质或材料进行速率跨越五个数量级的反复原位升降温测试.该仪器独特的高速率在满足人们观测样品中毫秒尺度上的结构转变需求的同时,也产生大量的数据.本文提出一种“俯视图”的数据分析方法,即将热流投影到温度-速率或温度-时间的平面,然后用颜色衬度代表热流强弱.该方法有效地解决速率或时间在“侧视图”上难以被区分和量化的问题,实现同时观测几个物理现象和比较其动力学行为的目的.本文以一种Au基非晶合金为例,从4篇代表性文献中的“侧视图”上采集数据,重新绘制出“俯视图”,比较两者的优缺点.上述方法具有普适性,适合对任何物质或材料的超快差示扫描量热数据进行分析.不仅如此,“俯视图”也为构建新材料的工艺相图、发现新的结构转变和探索不同物理现象的动力学行为提供支持和帮助.本文数据集可在https://***/10.57760/sciencedb.j00213.00012中访问获取.

关键词：差热分析非晶合金弛豫晶化

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电火工品的电磁场安全阈值

含能材料 2024年第1期32卷 76-82页

作者：姚洪志章云杜敬利赵团纪向飞赵甲李瑞西安电子科技大学机电工程学院陕西西安710061 陕西应用物理化学研究所应用物理化学国家重点实验室陕西西安710061

为探索电火工品电磁场安全阈值,为电火工品电磁兼容和电磁环境效应研究提供敏感度评价基准,以电火工品电磁‐热耦合模型为基础,采用白光干涉法测试了14号电火工品电磁场响应特征,研究了电火工品电磁场耦合、自身敏感性以及电磁响应三者... 详细信息

为探索电火工品电磁场安全阈值,为电火工品电磁兼容和电磁环境效应研究提供敏感度评价基准,以电火工品电磁‐热耦合模型为基础,采用白光干涉法测试了14号电火工品电磁场响应特征,研究了电火工品电磁场耦合、自身敏感性以及电磁响应三者之间的效应关系,形成了电火工品电磁场安全阈值的试验方法和计算方法,获得了10 kHz~18 GHz频率范围内14号电火工品电磁场安全阈值。结果表明14号电火工品的敏感频率范围为40 MHz~1 GHz。

关键词：电火工品电磁场耦合模型白光干涉安全阈值

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基于5 L爆炸容器RDX粉尘爆炸特性

兵工学报 2024年

作者：姜春蕾曹雄任炜王力刘跞仪王春艳中北大学环境与安全工程学院陕西应用物理化学研究所应用物理化学重点实验室

利用自制5 L柱形爆炸测试装置，研究普通工业粉尘铝粉和RDX粉尘在不同浓度下爆炸压力与压力上升速率的变化规律，并与20 L球形粉尘爆炸测试装置中数据进行对比，分析2种测试装置在粉尘爆炸测试方面的差异。结果表明：5 L柱中测得的炸药... 详细信息

利用自制5 L柱形爆炸测试装置，研究普通工业粉尘铝粉和RDX粉尘在不同浓度下爆炸压力与压力上升速率的变化规律，并与20 L球形粉尘爆炸测试装置中数据进行对比，分析2种测试装置在粉尘爆炸测试方面的差异。结果表明：5 L柱中测得的炸药粉尘参数相对较小，既减少了实验成本也提高了安全性；不同容积爆炸测试装置对RDX粉尘爆炸压力的影响可以忽略不计，但对RDX粉尘爆炸压力上升速率及铝粉的爆炸特性影响较大；自制5 L柱中采用伞帽式喷头的优化设计较好地提升了装置湍流度，使粉尘分布更加均匀；小容器中化学点火具产生的强预热在火焰锋面到达之前影响粉尘，引起部分反应并形成更活跃的混合物，加速了燃烧过程，对铝粉爆炸特性影响较大。

关键词：粉尘爆炸 RDX粉尘爆炸压力最大压力上升速率测试装置

BPN组分粒径对Slapper-BPN型EFDI发火感度的影响

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同方期刊数据库

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火炸药学报 2024年第3期47卷 245-253,I0005页

作者：简昊天汪柯费翼鹏刘津搏尹国福朱朋沈瑞琪南京理工大学化学与化工学院江苏南京210094 陕西应用物理化学研究所应用物理化学重点实验室陕西西安710061 西安近代化学研究所陕西西安710065 微纳含能器件工业与信息化部重点实验室江苏南京210094

为了研究硼/硝酸钾(BPN)组分粒径对Slapper-BPN型爆炸箔爆燃点火器(EFDI)发火感度的影响,设计并制备了由不同粒径的硼粉和硝酸钾组成的多个BPN配方,采用激光粒度仪表征了硼粉的粒径,讨论了硼粉粒径数量分布和体积分布的特点;通过扫描电... 详细信息

为了研究硼/硝酸钾(BPN)组分粒径对Slapper-BPN型爆炸箔爆燃点火器(EFDI)发火感度的影响,设计并制备了由不同粒径的硼粉和硝酸钾组成的多个BPN配方,采用激光粒度仪表征了硼粉的粒径,讨论了硼粉粒径数量分布和体积分布的特点;通过扫描电镜(SEM)获得硝酸钾粒径对BPN药剂界面形貌的影响;根据差示扫描量热法(DSC)数据,计算了不同配方BPN的指前因子、表观活化能、最低热解温度和热爆炸临界温度,分析了BPN组分粒径对其动力学性能的影响;根据兰利法获得了不同配方BPN的临界发火电压及标准误差,讨论了BPN动力学性能和药剂界面形貌对其发火感度的影响。结果表明,BPN组分粒径主要从BPN的热分解性能和药柱界面形貌影响EFDI发火感度;BPN组分粒径变大,会使BPN药剂的最低热解温度变高,从而降低了EFDI发火感度;BPN组分粒径变小,改变了BPN药柱界面形貌,会使BPN药柱颗粒堆积更密实,减小药剂颗粒空隙,阻碍BPN的传火传热通道,在低密度装药条件下,会明显降低EFDI发火感度。因此,硼粉粒径一致性对低密度BPN发火感度的标准差具有一定影响。

关键词：爆炸力学直列式爆炸箔点火爆炸箔起爆器(EFI) 喷雾干燥法药柱界面形貌 BPN EFDI

机器学习强化的电化学阻抗谱技术及其在锂离子电池研究中的应用

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储能科学与技术 2024年第9期13卷 2933-2951页

作者：何智峰陶远哲胡泳钢王其聪杨勇厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学与化工学院化学系厦门大学能源材料化学协同创新中心(iChEM) 化学与化工学院化学系厦门大学能源学院厦门大学信息学院计算机系福建厦门361005

随着电气化的发展,全球动力电池和储能电池的需求迅猛增加。然而,人们对电池使用安全性和可靠性的关注使得电池老化状态的精准诊断和预测成为电池界重要且富有挑战的研究领域之一。电化学阻抗谱(EIS)因其可以解耦电池内部不同频域过程... 详细信息

随着电气化的发展,全球动力电池和储能电池的需求迅猛增加。然而,人们对电池使用安全性和可靠性的关注使得电池老化状态的精准诊断和预测成为电池界重要且富有挑战的研究领域之一。电化学阻抗谱(EIS)因其可以解耦电池内部不同频域过程常被用于电池复杂老化过程状态的解析,而通过机器学习方法不仅可以高效获取和解析EIS数据,而且可促进对电池老化和失效机制的深入理解。本文综述了近年来机器学习方法在EIS技术中的应用,重点讨论了通过机器学习获取和解析EIS数据,进而实现对电池寿命评估预测。此外,本文讨论了数据融合方法在实现电池老化行为分析和寿命预测中的前景,当前机器学习在EIS研究中存在的局限性,以及对未来基于EIS实现电池寿命预测进行了展望。

关键词：锂离子电池电化学阻抗谱机器学习寿命预测数据驱动