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第三代紫杉烷靶向控释胶束的制备与性能

功能高分子学报 2024年第3期37卷 223-231页

作者：孙琪李欣龚飞荣陆冲华东理工大学材料科学与工程学院超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237

第三代紫杉烷结构中含有二氟乙烯基(DFV),该结构可显著降低紫杉烷分子和P-糖蛋白(P-gp)的结合能力,从而减少药物在肿瘤细胞内的外排。相比已上市的第一代和第二代紫杉烷药物(紫杉醇、多西他赛和卡巴他赛),第三代紫杉烷具有更强的抗多药... 详细信息

第三代紫杉烷结构中含有二氟乙烯基(DFV),该结构可显著降低紫杉烷分子和P-糖蛋白(P-gp)的结合能力,从而减少药物在肿瘤细胞内的外排。相比已上市的第一代和第二代紫杉烷药物(紫杉醇、多西他赛和卡巴他赛),第三代紫杉烷具有更强的抗多药耐药性,对肿瘤的抑制效果也更显著。为了实现第三代紫杉烷药物在肿瘤细胞内的靶向控释,合成了一种硫辛酸封端的两亲性嵌段共聚物,并利用固体分散-薄膜水化法制备了包载第三代紫杉烷的还原敏感性聚合物胶束。采用傅里叶红外光谱(FT-IR)和核磁共振氢谱(1H-NMR)验证了药物的包封情况,使用紫外光谱(UV)测定了胶束的载药量和包封率,考查了胶束的体外稳定性,并研究了载药胶束的体外释放规律、细胞毒性和体内抑瘤效果。结果表明:该胶束的粒径均一,具有良好的稳定性和还原敏感的药物控释特性,对A549肺腺癌的抑制效果显著强于紫杉醇制剂。

关键词：第三代紫杉烷多药耐药胶束还原敏感靶向控释

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基于降方差采样策略的随机重构法

化工学报 2024年第5期75卷 1939-1950页

作者：赵光耀杨明磊钱锋华东理工大学能源化工过程智能制造教育部重点实验室上海200237 华东理工大学过程系统工程教育部工程研究中心上海200237

在随机重构法的采样过程中,每个结构特征需要的采样数量是不相等且变化的。为了将拉丁超立方采样用于降低随机重构模型的方差,基于随机重构法采样过程的特征和拉丁超立方采样原理,提出了适用于随机重构法的新型拉丁超立方采样方法,探究... 详细信息

在随机重构法的采样过程中,每个结构特征需要的采样数量是不相等且变化的。为了将拉丁超立方采样用于降低随机重构模型的方差,基于随机重构法采样过程的特征和拉丁超立方采样原理,提出了适用于随机重构法的新型拉丁超立方采样方法,探究了在多种分子数量设定情况下应用该方法对随机重构模型的方差和精度的影响。结果表明,应用该方法能够显著降低随机重构模型的方差,提高模型的精度,在分子数量为1000~50000范围内,新模型的标准差相较传统模型降低了71.36%~74.53%,目标函数值降低了1.69%~13.82%。综合模型精度和模拟过程的运算开销,选择4000~6000作为新模型最优的分子数量设定。

关键词：随机重构法新型拉丁超立方采样方差模拟 Monte Carlo模拟

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聚醚醚酮纤维负载氧化铋的压电效应对成骨细胞分化的刺激作用

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 173-182页

作者：梁露娴宋安琪周扬孙平王德强魏杰华东理工大学材料科学与工程学院超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237 上海市第八人民医院骨科上海200235

采用超声剥离法制备压电性能优良的氧空位氧化铋(BiO_(2-x)),利用绿原酸将BiO_(2-x)负载在聚醚醚酮(PEEK)纤维表面,制备了一种具有压电效应的肩袖补片材料,研究了该材料对巨噬细胞极化和成骨细胞分化行为的影响.结果表明,负载BiO_(2-x)... 详细信息

采用超声剥离法制备压电性能优良的氧空位氧化铋(BiO_(2-x)),利用绿原酸将BiO_(2-x)负载在聚醚醚酮(PEEK)纤维表面,制备了一种具有压电效应的肩袖补片材料,研究了该材料对巨噬细胞极化和成骨细胞分化行为的影响.结果表明,负载BiO_(2-x)后,PEEK纤维不仅表面性能(粗糙度、亲水性和表面能等)明显改善,而且压电性能也显著提高(压电系数为3.8pC/N,开路电压为0.97V,短路电流为575.6μA).该材料不仅促进巨噬细胞向抗炎型M2极化,而且促进成骨细胞黏附、增殖和成骨分化,在修复肩袖撕裂方面具有潜在的应用前景.

关键词：聚醚醚酮纤维表面改性压电性能巨噬细胞极化成骨细胞分化

单原子修饰原子簇的多配位Cu基催化剂上CO_(2)高选择性电还原CO的研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 324-333页

作者：王超琛葛旺鑫唐雷齐宴宾董磊江宏亮沈建华朱以华李春忠华东理工大学材料科学与工程学院上海多级结构纳米材料工程技术研究中心超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237 华东理工大学化工学院上海200237

随着可再生能源发电成本的持续下降和电催化技术的迅猛发展,人们开始重新审视能源燃料和化学品的生产方式.近年来,H2O和CO_(2)等小分子的电催化转化反应已成为研究热点.特别是,CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)作为将CO_(2)电化学还原为高附加... 详细信息

随着可再生能源发电成本的持续下降和电催化技术的迅猛发展,人们开始重新审视能源燃料和化学品的生产方式.近年来,H2O和CO_(2)等小分子的电催化转化反应已成为研究热点.特别是,CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)作为将CO_(2)电化学还原为高附加值产品的一项变革性的技术,备受关注.在CO_(2)RR的众多产物中,CO具有重要的地位,它可以通过费托合成工艺直接用于合成醇、醛、酮、酸及烃等化工产品.然而,将CO_(2)电催化转化为CO在整体效率方面仍面临诸多挑战.因此,设计并制备高效、经济且耐用的电催化剂已成为CO_(2)RR领域发展的研究重点.本文采用简单的配体辅助负载策略制备了铜单原子修饰的铜原子簇催化剂(Cu SA/ACs).球差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,铜以单原子和原子簇的形式存在.采用X射线吸收精细结构谱和X射线光电子能谱(XPS)分析了铜原子的电子和配位结构,证明了Cu-N键和Cu-Cu键的存在.电化学性能测试表明,与铜单原子催化剂(Cu SACs)相比,Cu SA/ACs催化剂展现了较好的CO_(2)RR性能,其CO的转化法拉第效率从27.15%提高到98.94%,电流密度是Cu SACs的3.6倍.此外,将该催化剂组装成流动电解池,在600 mA cm-2的高电流密度下,CO选择性达到93.06%,阴极的最高能量效率达61.9%,优于大多数CO_(2)还原制备CO的催化剂.为了明确铜单原子组分引入对铜原子簇性能提升的原因,通过电化学原位红外光谱研究催化剂在服役条件下的表面物种吸附.结果表明,Cu SACs催化剂的单原子活性中心在CO_(2)RR过程中受到H2析出反应的困扰,活性中心表面的吸附物种主要为H2O而不是CO_(2),从而导致CO_(2)还原性能较差;在Cu SA/ACs催化剂表面,其活性中心由单原子和原子簇协同组成,CO_(2)主要吸附在原子簇上,单原子和原子簇协同作用促进了H2O的解离过程,为CO_(2)质子化提供丰富的活性氢,进一步加快CO_(2)RR的反应动力学.密度泛函计算和差分电荷密度分析结果表明,单原子的引入优化了原子簇的局域电子结构,诱导d带中心靠近费米能级,从而优化了*COOH中间体的形成能和CO的脱附过程.综上,本文通过合理的活性位点设计实现了多位点的耦合协同,提升了铜基催化剂对于CO_(2)RR的催化活性,优化了铜基催化剂上CO_(2)到CO的选择性,通过机理研究加深了对铜基催化剂上CO_(2)转化模式的认识,为设计高效催化剂提供新思路.

关键词：二氧化碳还原活性位点协同作用单原子原子簇电催化

通过NiMo氧化物-CoMo氧化物混合物衍生催化剂中的界面相互作用促进甲醇到甲酸盐的电催化氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 139-149页

作者：齐宴宾朱以华江宏亮李春忠华东理工大学化工学院超细材料制备与应用教育部重点实验室上海200237 华东理工大学材料科学与工程学院上海多级结构纳米材料工程技术研究中心上海200237

为应对气候与环境变化及适应未来工业生产需求,近年来,H_(2)O,CO_(2)以及有机小分子等的电催化还原或氢化反应受到广泛的关注.但阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学过程导致反应能耗高,限制了其实际应用.近年来,研究人员采用热力学上更有利... 详细信息

为应对气候与环境变化及适应未来工业生产需求,近年来,H_(2)O,CO_(2)以及有机小分子等的电催化还原或氢化反应受到广泛的关注.但阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学过程导致反应能耗高,限制了其实际应用.近年来,研究人员采用热力学上更有利的亲核氧化反应(NOR)代替OER,并与阴极半反应耦合,进而降低总体能耗,同时在阳极获得高附加值产物.其中,设计高效、稳定、易放大制备的催化剂是实现NOR工业化应用的关键.本文采用简便且易于规模化生产的策略制备电催化剂,并用于甲醇氧化反应(MOR).首先,采用沉淀法制备镍钼氧化物水合物和钴钼氧化物水合物;随后,将两种水合物按一定比例物理混合得到MOR催化剂.实验结果表明,混合物中的镍钴两种组分在含有KOH的碱性电解液中快速脱钼并转变为氢氧化物.当混合物中NiMo氧化物与CoMo氧化物的质量比为1:1(记为Ni50Co50-m)时,材料表现出最佳的催化活性.Ni50Co50-m在1 mol L^(–1)KOH+1 mol L^(–1)甲醇电解液中达到100 mA cm^(–2)电流密度仅需约1.51 V施加电位,活性及阳极反应选择性均远远高于单一组分.相比于化学共沉淀法所制备的NiCoMo氧化物,Ni50Co50-m表现出更好的稳定性.为明确混合物催化性能比单一组分材料大幅提高的原因,通过现场原位电化学阻抗谱和工况原位拉曼光谱对单一组分催化剂在服役条件下的反应界面以及催化剂结构演变进行研究.结果表明,单一镍组分催化剂在MOR过程中会被部分氧化为NiOOH,但是由于镍组分导电性很差,电荷转移微弱,因此催化性能较差.单一钴组分催化剂在MOR过程中表面被氧化为CoOOH,OER和MOR均发生在CoOOH表面,但是钴组分的本征活性并不强且对竞争反应OER的选择性较高.通过比较真实混合物(Ni50Co50-m)以及镍钴组分间无接触情况下的原位阻抗谱响应,证明了镍与钴之间存在相互作用.混合物中镍钴组分接触界面间的相互作用包括以下两个方面:一方面,钴组分在一定的外加电压下被氧化为导电良好的CoOOH,其作为混合物中的电荷传输媒介,激活更多的镍位点参与到催化剂的电氧化过程中,增大了Ni^(2+)/Ni^(3+)氧化还原物种的覆盖度,为催化活性物种OH*的形成提供了更多位点;另一方面,镍钴组分之间的相互作用影响了Ni2+的电氧化行为,Ni^(2+)的氧化电位明显下降,钴组分的引入降低了Ni^(3+)‒O键的电子云密度,使得OH–向Ni^(3+)位点的亲核进攻变得更加有利,进而促进了OH*的产生及其与镍位点的紧密结合,从而提高了MOR的活性和选择性.综上,本文通过混合物中镍与钴组分间的界面相互作用提升了催化剂对MOR的催化活性.该混合增强策略同样适用于其他NOR(如乙醇氧化反应、乙二醇氧化反应等)以及其他镍基催化剂(如氢氧化镍、硫化镍).本工作为简便、高效和放大制备NOR催化剂提供了新思路.

关键词：亲核氧化反应电催化甲醇电催化氧化放大制备界面相互作用

由乙烯焦油制备锂离子电池负极材料用碳质前驱体的氧化反应机理与反应动力学

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新型炭材料（中英文） 2024年第2期39卷 354-366页

作者：郭天瑞陈荣起高伟王艳莉詹亮华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

为了得到优质的碳质前驱体,研究了乙烯焦油在空气中的氧化反应机理及其反应动力学,并制备出高软化点沥青应用于锂离子电池负极石墨材料的包覆改性。根据热重曲线将乙烯焦油的氧化过程分成350−550、550−700和700−900 K三个阶段,并采用质... 详细信息

为了得到优质的碳质前驱体,研究了乙烯焦油在空气中的氧化反应机理及其反应动力学,并制备出高软化点沥青应用于锂离子电池负极石墨材料的包覆改性。根据热重曲线将乙烯焦油的氧化过程分成350−550、550−700和700−900 K三个阶段,并采用质谱和红外技术对不同反应温度下的尾气成份进行在线分析以揭示乙烯焦油在空气中的氧化反应机理。根据不同反应温度下乙烯焦油与氧气的热失重曲线,整个反应过程被分为4个阶段,进一步利用Coats-Redfern等转化率法分析17种常用反应动力学模型与实验数据的拟合度,筛选出最适宜表达乙烯焦油与氧气的反应动力学模型。结果表明:(1)在乙烯焦油的氧化过程中,芳香化合物的支链先与氧气反应生成醇类、醛类小分子化合物和含有过氧自由基的芳香化合物,然后含有过氧自由基的芳香化合物进行热缩聚反应形成分子量更大的芳香族化合物;(2)可采用四级反应模型描述乙烯焦油的前3阶段反应动力学,活化能分别为47.33、18.69和9.00 kJ·mol^(−1);可采用三维扩散模型描述第4阶段的反应动力学,其活化能为88.37 kJ·mol^(−1)。(3)经所制沥青包覆改性后,石墨负极循环300圈后的容量保持率由51.54%增长为79.07%。

关键词：乙烯焦油氧化反应机理反应动力学碳质前驱体锂离子电池

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多采样率双通道有源噪声反馈控制系统的研究

华东理工大学学报（自然科学版） 2024年第2期50卷 301-309页

作者：杨丽民周邵萍李锦良邢改兰华东理工大学承压系统与安全教育部重点实验室上海200237

传统有源噪声控制系统中的音频编解码器只能使用高速率的单一采样率,因此系统中的建模滤波器和自适应滤波器需要的长度较长,而且预留给每次迭代计算的时间很短,这导致了计算量大、难以实现实时在线计算的问题。针对以上困难,首先提出一... 详细信息

传统有源噪声控制系统中的音频编解码器只能使用高速率的单一采样率,因此系统中的建模滤波器和自适应滤波器需要的长度较长,而且预留给每次迭代计算的时间很短,这导致了计算量大、难以实现实时在线计算的问题。针对以上困难,首先提出一种多采样率的方法,即采用抽取和插值的方法为有源噪声控制系统提供更低的采样率,从而在减少计算量的同时增加可用于迭代计算的时间,并基于最小均方算法对次级声通道进行建模,推演多采样率双通道反馈有源噪声控制系统模型;其次搭建基于座椅头靠和数字信号处理器的实验平台,对多采样率的双通道有源噪声反馈控制系统的有效性进行实验验证。验证结果表明,针对低频噪声,在相应的频段上本文降噪系统可以达到约15 dB的降噪量,降噪效果明显。

关键词：有源噪声控制多采样率双通道反馈控制低频噪声

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TiO纳米颗粒烧结机制分子动力学模拟

化工进展 2024年

作者：戴月明周梅芳沈建华姜海波李春忠华东理工大学材料科学与工程学院/超细材料制备与应用教育部重点实验室

氯化钛白是化工、储能等领域重要的无机原料，其性能受到烧结热处理等多因素控制。传统实验手段难以准确量化烧结过程，而分子动力学模拟能从原子尺度准确评估烧结的动态演化过程，但现有研究对诸如温度、粒度、排列方式等因素的机理阐... 详细信息

氯化钛白是化工、储能等领域重要的无机原料，其性能受到烧结热处理等多因素控制。传统实验手段难以准确量化烧结过程，而分子动力学模拟能从原子尺度准确评估烧结的动态演化过程，但现有研究对诸如温度、粒度、排列方式等因素的机理阐释比较单一局限。引入非等径多颗粒模型及烧结颈尺寸、Lindemann指数和表观活化能等有效表征参数，通过分子动力学模拟系统研究了温度、粒度及排列方式对TiO2纳米颗粒的烧结行为的影响。结果表明，升高温度有利于激发剧烈的原子迁移扩散，加速烧结体的致密化进程。温度相同时，较小粒径的TiO2纳米颗粒烧结速率更快，但易被较大粒径颗粒吸收融合。此外，颗粒排列方式也会影响烧结行为，堆垛排列比线性排列有更明显的烧结优势。烧结初期主要通过表面扩散生长，而后期通过晶界扩散致密化。研究结果为优化工业烧结参数、制备高性能纳米材料具有指导意义。

关键词：二氧化钛纳米粒子烧结分子动力学模拟扩散

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铋基光催化剂的金属或非金属改性研究进展

物理化学学报 2024年第4期40卷 107-130页

作者：丁慧伟彭博王志豪韩巧凤南京理工大学软化学与功能材料教育部重点实验室南京210094

随着经济的快速增长,环境和能源问题日益突出。太阳能作为一种可再生、环保的能源,受到了许多研究人员的关注,最大限度地利用太阳能资源成为未来的研究热点。众所周知,光催化技术可以将太阳能转化为化学能或电能,为环境污染提供解决方... 详细信息

随着经济的快速增长,环境和能源问题日益突出。太阳能作为一种可再生、环保的能源,受到了许多研究人员的关注,最大限度地利用太阳能资源成为未来的研究热点。众所周知,光催化技术可以将太阳能转化为化学能或电能,为环境污染提供解决方案。因此,半导体光催化技术被认为是解决能源危机和环境问题的最环保的技术之一。铋基半导体材料由于合适的能带结构、丰富的种类、无毒性和低成本,在光催化领域受到欢迎。然而,纯Bi基光催化剂存在光激发电子-空穴对复合效率高、量子产率低和光吸收能力有限的问题,导致光催化性能低。为了克服这些限制,人们设计了各种策略,比如金属或非金属掺杂、金属沉积、异质结构建和诱导缺陷生成来提高它们的光催化活性。在这些策略中,元素掺杂或金属沉积被认为是调整铋基材料能带结构和物化性质的有效方法。这个方法拓宽了光响应范围和提高了光催化性能。这篇综述总结了金属掺杂、非金属掺杂、金属和非金属共掺杂以及金属沉积改性铋基材料的最新研究进展。它也探索了它们在光催化降解污染物和重金属离子、氮气还原、二氧化碳还原、光催化抗菌等各个领域的应用。关于金属掺杂,我们将其分为三类:碱金属或碱土金属掺杂、过渡金属掺杂和稀土金属掺杂,并详细介绍了每种掺杂的优缺点。非金属掺杂则被分为卤素掺杂和非卤素掺杂,并重点研究非金属掺杂对铋基材料的影响。此外,我们还纵向比较了每个元素的优点。结合最近的研究进展,简要介绍了结合金属和非金属元素优点的共掺杂。对于金属沉积,我们主要从肖特基势垒和局域表面等离子体共振(LSPR)效应两个方面介绍了对Bi基材料的影响。最后,我们也呈现了金属或非金属改性Bi基光催化剂目前面临的挑战和前景。

关键词：铋基光催化剂金属掺杂非金属掺杂共掺金属沉积电子结构