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有机液体储氢载体催化脱氢技术研究进展

天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第6期57卷 557-574页

作者：潘伦韩泽昊闫晓高睿杰张香文邹吉军天津大学化工学院天津300072

绿氢(可再生能源制氢)的开发及利用是推动能源绿色转型和实现“双碳”目标的重点发展方向之一.然而,大规模绿氢的安全储运技术仍需进一步完善.以环烷烃/芳烃为主的有机液体储氢载体(LOHCs)体系因其高储氢密度、安全高效、运输方便等优... 详细信息

绿氢(可再生能源制氢)的开发及利用是推动能源绿色转型和实现“双碳”目标的重点发展方向之一.然而,大规模绿氢的安全储运技术仍需进一步完善.以环烷烃/芳烃为主的有机液体储氢载体(LOHCs)体系因其高储氢密度、安全高效、运输方便等优势成为绿氢长距离大规模输送的关键技术.相比于工艺成熟的芳烃加氢技术,富氢LOHCs(环烷烃)脱氢技术开发的难度较大,是近年来研究的热点.本文系统综述了环己烷(CH)、甲基环己烷(MCH)、十氢萘(DHN)和全氢二苄基甲苯(H18-DBT)4类典型富氢LOHCs脱氢技术的研究进展.基于目前的研究结果,阐述了单环烷烃(CH、MCH)和多环烷烃(DHN、H18-DBT)的脱氢反应路径和机理,重点从活性组分和载体两方面总结了脱氢催化剂的设计思路、构效关系和研究进展,详细分析了基于不同模型的富氢LOHCs脱氢动力学,探讨了4类典型脱氢反应装置的优缺点.总体来讲,环烷烃作为LOHCs距离工业化应用还有一段距离,继续完善环烷烃脱氢动力学和脱氢机理、提高Pt系催化剂的催化活性和稳定性、开发具有实际应用意义的非贵金属催化剂以及优化反应器结构成为未来环烷烃脱氢技术研究需要聚焦的难点.

关键词：有机液体储氢载体环烷烃催化脱氢脱氢催化剂反应动力学

葡甲胺功能化rGO/MWCNTs-OH复合气凝胶的制备及对硼的吸附

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化工进展 2024年第6期43卷 3386-3397页

作者：潘彤彤崔香梅青海大学化工学院青海西宁810016

气凝胶在吸附领域具有很好的应用前景。本文采用水热合成法和冷冻干燥法制备出葡甲胺功能化还原氧化石墨烯/羟基化碳纳米管气凝胶应用于盐湖卤水除硼,研究了吸附剂对水溶液中硼的吸附行为,吸附过程符合拟二级动力学和Freundlich等温吸... 详细信息

气凝胶在吸附领域具有很好的应用前景。本文采用水热合成法和冷冻干燥法制备出葡甲胺功能化还原氧化石墨烯/羟基化碳纳米管气凝胶应用于盐湖卤水除硼,研究了吸附剂对水溶液中硼的吸附行为,吸附过程符合拟二级动力学和Freundlich等温吸附模型。当初始硼浓度为1000mg/L、pH为10、吸附时间为9h、温度298K时,最大吸附量为33.64mg/g。响应面法可以预测实验结果并优化反应条件,在最佳条件下硼吸附量为32.91mg/g。吸附机理分析表明,吸附过程主要是吸附剂上的—OH官能团与B的络合作用。吸附剂经过三次吸附-脱附实验,仍对B有较高吸附容量。吸附剂具有良好的抗共存盐干扰性,在真实卤水中吸附性能良好,吸附量为23.87mg/g。该气凝胶对于从盐湖卤水和废水中提硼具有潜在的价值。

关键词：葡甲胺氧化石墨烯碳纳米管硼响应面法

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不同荷载作用下二维硼烯的力学性能及变形破坏机理

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物理学报 2024年第11期73卷 251-262页

作者：韩同伟李选政赵泽若顾叶彤马川张小燕江苏大学土木工程与力学学院镇江212013 江苏大学化学化工学院镇江212013

二维硼烯具有丰富的物理和化学性质,在凝聚态物理和材料科学等领域引起了广泛的研究兴趣,但硼烯在不同荷载作用下的力学性能和变形破坏机理仍需进一步研究.本文采用分子动力学方法模拟了硼烯的拉伸、剪切和纳米压痕破坏过程,获得了硼烯... 详细信息

二维硼烯具有丰富的物理和化学性质,在凝聚态物理和材料科学等领域引起了广泛的研究兴趣,但硼烯在不同荷载作用下的力学性能和变形破坏机理仍需进一步研究.本文采用分子动力学方法模拟了硼烯的拉伸、剪切和纳米压痕破坏过程,获得了硼烯的关键力学性能参数,并从两种不同类型的B—B键长随应变/压入深度的变化规律分析了硼烯在不同载荷作用下的力学性能和变形破坏机理.研究发现,硼烯的拉伸力学性能表现出显著的各向异性特性,沿扶手椅方向的杨氏模量和强度远高于沿锯齿方向,而硼烯的剪切力学性能的各向异性特性不明显,产生以上现象的原因可归因于强σ键B—B键和弱多中心键的不同贡献.研究还发现,硼烯在球形和圆柱形压头载荷作用下表现出不同的力学响应规律.在球形压头载荷作用下,硼烯能承受的最大压入载荷远低于圆柱形压头的情况,而且无法测得与拉伸一致的本征力学性能参数,而采用圆柱形压头沿不同的方向压入硼烯薄膜时,硼烯也表现出与拉伸时类似的各向异性特性,并且可以测得与拉伸时一致的杨氏模量等力学性能参数.本文还研究了压痕模型尺寸与压头半径的比值、压头加载速率和加载温度等因素对硼烯力学性能参数的影响规律.以上研究结果可为基于硼烯的微/纳米机电系统的实际应用提供重要指导.

关键词：硼烯力学性能变形机理分子动力学

静水压力作用下(H_(2)dabco)[K(ClO_(4))_(3)]结构与稳定性的第一性原理研究

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物理学报 2024年第14期73卷 51-60页

作者：李巧利李慎慎肖继军陈兆旭南京理工大学化学与化工学院南京210094 南京大学化学与化工学院南京210023

基于第一性原理计算,深入研究了(H_(2)dabco)[K(ClO_(4))_(3)](DAP-2)晶体在0—50 GPa压力作用下的晶体结构、分子结构、电子结构和力学性质变化,并评估了压力对其撞击感度和稳定性的影响.通过分析晶体内部特征键长和键角发现,在25 GPa... 详细信息

基于第一性原理计算,深入研究了(H_(2)dabco)[K(ClO_(4))_(3)](DAP-2)晶体在0—50 GPa压力作用下的晶体结构、分子结构、电子结构和力学性质变化,并评估了压力对其撞击感度和稳定性的影响.通过分析晶体内部特征键长和键角发现,在25 GPa处,有机阳离子H_(2)dabco^(2+)的笼状结构发生了扭曲.对H_(2)dabco^(2+)和KO_(12)多面体的质心平均分数坐标和欧拉角的计算结果显示,整个压力范围内晶体可能保持Pa-3空间群对称性不变.根据第一性原理带隙判据和不同压力下的带隙变化,发现在低于20 GPa时,DAP-2的撞击感度随着压力增加而逐渐减小;而当压力高于20 GPa时,撞击感度则呈现出随压力增加而缓慢增大的趋势.此外,弹性常数C_(ij)、杨氏模量(E)、体积模量(B)、剪切模量(G)以及柯西压(C_(12)–C_(44))均随着压力的增大而增大,表明在压力作用下晶体的刚性和延展性得到了显著增强.根据力学稳定性准则,该晶体在整个压力范围内保持力学稳定性.

关键词：含能钙钛矿密度泛函理论晶体结构电子结构力学性质

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石墨烯基介孔锰铈氧化物催化剂:制备和低温催化还原NO

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无机材料学报 2024年第1期39卷 81-89,I0005页

作者：王艳莉钱心怡沈春银詹亮华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

锰铈氧化物由于较强的氧化还原活性、优良的低温脱硝性能,已被广泛用于选择性催化还原(SCR)脱硝反应,但是锰铈氧化物存在活性组分易团聚、比表面积较低等问题,限制其催化剂活性的提高。本研究以介孔结构的石墨烯基SiO_(2)(G@SiO_(2))纳... 详细信息

锰铈氧化物由于较强的氧化还原活性、优良的低温脱硝性能,已被广泛用于选择性催化还原(SCR)脱硝反应,但是锰铈氧化物存在活性组分易团聚、比表面积较低等问题,限制其催化剂活性的提高。本研究以介孔结构的石墨烯基SiO_(2)(G@SiO_(2))纳米材料为模板,采用水热法制备了系列石墨烯基介孔锰铈氧化物(G@MnO_(x)-CeO_(2))催化剂,并考察了该催化剂在低温下(100~300℃)的SCR脱硝性能。结果表明,与石墨烯基铈氧化物(G@CeO_(2))相比,G@MnO_(x)-CeO_(2)催化剂具有较高脱硝活性。当Mn、Ce与模板G@SiO_(2)质量比分别为0.35、0.90时,G@Mn(0.35)Ce(0.9)催化剂的脱硝活性最佳,220℃下NO转化率达到最高(80%)。添加适量MnO_(x),提高了G@MnO_(x)-CeO_(2)催化剂的比表面积、孔容,降低了催化剂的结晶度;并且MnO_(x)-CeO_(2)以纳米尺度(2~3 nm)较为均匀地分散于石墨烯片层表面。此外,由于MnO_(x)与CeO_(2)之间存在协同作用,Mn原子可以部分替代Ce原子掺杂于CeO_(2)的晶体结构中形成MnO_(x)-CeO_(2)固溶体,使G@Mn(0.35)Ce(0.9)催化剂表面存在较高含量的高价态Mn^(3+)和Mn^(4+)、Ce^(4+)以及较高的化学吸附氧浓度,从而展现出较高的脱硝性能。该工作为MnO_(x)-CeO_(2)基催化剂在低温NH3-SCR中的实际应用提供了基础数据。

关键词：石墨烯铈氧化物锰氧化物 NO 选择性催化还原

聚乙烯醇/氧掺杂氮化碳复合纳米纤维膜的制备及其光催化性能

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复合材料学报 2024年

作者：栾静敏宋婷婷孙海峰拜雪梅于建香北京石油化工学院新材料与化工学院

大量有机污染物对水循环造成严重污染，同时耐药细菌对人类健康构成严重威胁。光催化纳米材料已成为抗菌领域的研究热点。本文通过尿素和甲酸热聚合法烧制成氧掺杂氮化碳（O-CN），优选比例的O-CN与聚乙烯醇（PVA）溶液混合，通过静电... 详细信息

大量有机污染物对水循环造成严重污染，同时耐药细菌对人类健康构成严重威胁。光催化纳米材料已成为抗菌领域的研究热点。本文通过尿素和甲酸热聚合法烧制成氧掺杂氮化碳（O-CN），优选比例的O-CN与聚乙烯醇（PVA）溶液混合，通过静电纺丝技术成功制备了聚乙烯醇/氧掺杂氮化碳（PVA/O-CN）复合纳米纤维膜。对O-CN和PVA/O-CN复合膜进行形貌和结构表征以及光催化抑菌和有机污染物去除性能的分析。结果表明，O原子部分代替CN中三-三嗪环结构中N的位置，O-CN的可见光吸收能力和电子-空穴对分离率较CN有所提高，PVA/O-CN-0.6复合纳米纤维膜对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌有较好的抑制作用，抑菌率可达96%和93.7%。另外，PVA/O-CN-0.6复合纳米纤维膜对染料具有良好的去除性能，PVA/O-CN-0.6在4 h内对亚甲基蓝（MB）的去除率达到了97.7%。此外，该膜具有良好的热稳定性和优异的力学性能，在水净化及抑菌领域具有很大的应用潜力。

关键词：聚乙烯醇静电纺丝氧掺杂石墨相氮化碳光催化抑菌亚甲基蓝

含四芳基咪唑结构的热重排气体分离膜的制备与性能研究

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高分子学报 2024年第2期55卷 212-221页

作者：李品儒肖国勇陈元林鲁云华李琳王同华辽宁科技大学化工学院鞍山114051 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室碳素实验室大连116024

合成了一种新型含四芳基咪唑结构的二胺单体4,4’-(4,5-二苯基-(3-羟基-4-氨基苯氧基)苯基)咪唑(PMAPPP),然后分别与5种二酐单体聚合,经热酰亚胺化处理得到含羟基聚酰亚胺(HPI)薄膜.接着,对这些薄膜进行450℃热处理,得到相应的热重排(TR... 详细信息

合成了一种新型含四芳基咪唑结构的二胺单体4,4’-(4,5-二苯基-(3-羟基-4-氨基苯氧基)苯基)咪唑(PMAPPP),然后分别与5种二酐单体聚合,经热酰亚胺化处理得到含羟基聚酰亚胺(HPI)薄膜.接着,对这些薄膜进行450℃热处理,得到相应的热重排(TR)膜材料,并对薄膜进行了结构与性能表征.结果表明,刚性大体积四芳基咪唑结构的引入使HPI膜表现出优异的热性能和力学性能,玻璃化转变温度在263~361℃,拉伸强度在98.4~118.3 MPa.热重排后,TR膜的气体分离性能得到了显著提高.其中,TR(PMAPPP-6FDA)的气体渗透性能最佳,即H_(2)(269.31 Barrer)、CO_(2)(284.25 Barrer)、O_(2)(62.75 Barrer)和N_(2)(10.67 Barrer),CO_(2)/N_(2)和O_(2)/N_(2)的理想选择性分别为25.24和5.88,且O_(2)/N_(2)的分离性能超过2008 Robeson上限.因此,将四芳基咪唑结构引入到HPI分子结构中,可以获得一类气体分离性能优异的TR膜材料.

关键词：四芳基咪唑结构聚酰亚胺热重排气体分离膜

质子交换膜燃料电池极板及其表面改性研究进展

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稀有金属材料与工程 2024年第3期53卷 902-932页

作者：王瑜邵文婷武上焜杨巍陈建西安工业大学材料与化工学院陕西西安710021

在质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cells,PEMFCs)的部件中,双极板(bipolar plates,BPs)是重要组成部分。双极板约占燃料电池成本、质量、体积的40%、80%、50%。传统的PEMFCs因为石墨双极板的材料、工艺等问题,造成... 详细信息

在质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cells,PEMFCs)的部件中,双极板(bipolar plates,BPs)是重要组成部分。双极板约占燃料电池成本、质量、体积的40%、80%、50%。传统的PEMFCs因为石墨双极板的材料、工艺等问题,造成其体积和质量较大,这增加了汽车的重量,缩小了汽车底盘的可用空间,影响了质子交换膜燃料电池汽车的性能。因此开发体积小、成本低、制备工艺简单的双极板对推进质子交换膜燃料电池的商业化应用具有重要意义。金属双极板因其成本低、力学性能好、导电性、导热性、体积相对易控等特点,在PEMFCs领域备受关注。但金属双极板在PEMFCs环境中易生成钝化膜,导致其接触电阻增加。因此,如何在提高金属双极板耐蚀性的同时,保持良好的导电性,是当前对PEMFCs研究的重点。本文综述了石墨、复合材料和金属双极板制备工艺及表面改性方法。讨论了双极板及其表面碳化物涂层、金属涂层和氮化物涂层的优缺点,并比较了这些涂层在PEMFCs环境下的耐腐蚀性和界面接触电阻性能。

关键词：质子交换膜燃料电池双极板表面改性涂层导电性耐蚀性

C—N轴手性化合物的不对称催化合成研究进展

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有机化学 2024年第2期44卷 349-377页

作者：陈宛婷钟雄威邢佳乐吴昌书高杨广东工业大学轻工化工学院广州510006

C—N轴手性化合物在天然产物、手性药物以及手性配体等诸多领域有着广泛应用,通过不对称催化高效构建C—N轴手性受到越来越广泛的关注.此文旨在综述近年国内外在C—N轴手性化合物不对称催化合成方面取得的研究进展,主要从前手性分子的... 详细信息

C—N轴手性化合物在天然产物、手性药物以及手性配体等诸多领域有着广泛应用,通过不对称催化高效构建C—N轴手性受到越来越广泛的关注.此文旨在综述近年国内外在C—N轴手性化合物不对称催化合成方面取得的研究进展,主要从前手性分子的去对称化或外消旋体的动力学拆分、C—N轴的阻旋选择性官能团化以及阻旋选择性C—N偶联等三方面进行讨论.重点关注不对称催化体系的发展以及控制对映选择性的关键因素,并对该领域存在的问题和未来发展方向进行讨论.

关键词： C—N轴手性化合物不对称催化阻旋选择性去对称化