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通过产物转化分离推动CO_(2)加氢制甲醇过程的研究进展

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化工进展 2024年第5期43卷 2776-2785页

作者：周秋明牛丛丛吕帅帅李红伟文富利徐润李明丰中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

将过量排放的CO_(2)加氢合成高附加值甲醇的过程因受热力学限制使其原料转化利用率较低,通过产物转化分离的方式能够打破热力学平衡,从而推动反应正向进行,提高CO_(2)转化率。本文以将甲醇作为中间体耦合其他反应继续转化成低碳烯烃、... 详细信息

将过量排放的CO_(2)加氢合成高附加值甲醇的过程因受热力学限制使其原料转化利用率较低,通过产物转化分离的方式能够打破热力学平衡,从而推动反应正向进行,提高CO_(2)转化率。本文以将甲醇作为中间体耦合其他反应继续转化成低碳烯烃、芳烃等化工原料,以及利用膜反应器将副产水原位脱除等两种典型的产物转化分离方式为中心,分别展开论述其在促进CO_(2)加氢反应过程中,耦合反应条件优化、催化剂筛选制备以及分子筛膜反应器设计与改性等方面的研究现状。重点讨论了耦合反应的双功能型催化剂中分子筛载体的酸性与孔道结构对反应性能的影响,并分析了膜反应器未来的研发重点与难点在于进一步提高其制备可重复性。

关键词： CO_(2)加氢甲醇热力学低碳烯烃芳烃膜反应器

C_(9)^(+)重芳烃催化加氢脱烷基技术研究进展

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化工进展 2024年第3期43卷 1266-1274页

作者：张鹏飞严张艳任亮张奎梁家林赵广乐张璠玢胡志海中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

随着我国芳烃联合装置、乙烯裂解装置的扩能或新建,国内C_(9)^(+)重芳烃产量也大幅增加;利用催化加氢脱烷基技术将C_(9)^(+)重芳烃转化为BTX等轻质芳烃,对炼化企业具有良好的经济效益。本文以C_(9)^(+)重芳烃生产BTX为出发点,阐述了催... 详细信息

随着我国芳烃联合装置、乙烯裂解装置的扩能或新建,国内C_(9)^(+)重芳烃产量也大幅增加;利用催化加氢脱烷基技术将C_(9)^(+)重芳烃转化为BTX等轻质芳烃,对炼化企业具有良好的经济效益。本文以C_(9)^(+)重芳烃生产BTX为出发点,阐述了催化加氢脱烷基反应体系中的碳正离子机理和自由基机理,概述了国内外催化加氢脱烷基反应工艺和催化剂的研究进展,并分析了各工艺、催化剂的优缺点,最后对反应机理、工艺及催化剂的发展方向进行了展望。增产BTX的同时联产三甲苯、四甲苯等高附加值单体芳烃是未来催化加氢脱烷基工艺的发展方向。新型催化剂的研发方向则应结合具体的生产目标和反应机理,定向制备出高活性、高选择性、高稳定性的催化加氢脱烷基催化剂。

关键词： C_(9)^(+)重芳烃催化加氢脱烷基反应机理工艺催化剂

马来酸酐离聚物对聚对苯二甲酸乙二醇酯荧光及非等温结晶动力学行为的影响

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石油化工 2024年第10期53卷 1420-1428页

作者：胡晨曦茹越戚桂村高易高达利张晓红中石化(北京)化工研究院有限公司北京100013

以马来酸酐-苯乙烯交替共聚物为原料,采用一步法制备了马来酸酐离聚物并将其用于改性聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET),利用荧光光谱法、FTIR、DSC等方法研究了它的荧光性能及对PET荧光、非等温结晶性能及动力学的影响。实验结果表明,马来酸... 详细信息

以马来酸酐-苯乙烯交替共聚物为原料,采用一步法制备了马来酸酐离聚物并将其用于改性聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET),利用荧光光谱法、FTIR、DSC等方法研究了它的荧光性能及对PET荧光、非等温结晶性能及动力学的影响。实验结果表明,马来酸酐离聚物具有荧光性能,将其加入PET后,PET改性物的荧光强度增加、结晶温度升高。Jeziorny法和Mo法计算结果表明,加入马来酸酐离聚物后,PET改性物的结晶速率、晶体生长维数增加,且马来酸酐离聚物添加量越高,PET改性物的结晶改善效果越好,马来酸酐离聚物可增加PET的非等温结晶活化能。

关键词：聚对苯二甲酸乙二醇酯马来酸酐共聚物成核剂荧光非等温结晶活化能

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汽油中大分子硫醇催化转化反应过程强化

化工进展 2024年第1期43卷 279-284页

作者：刘锋褚阳李会峰李明丰朱玫张润强中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

选择性脱除加氢后催化裂化汽油中的大分子硫醇硫,是低成本高效生产国六清洁汽油的有效方法。采用孔饱和浸渍法制备孔径不同的CoMo/Al2O3加氢催化剂,破碎至不同粒径后,对其进行硫化处理;在固定床反应器中分别使用模拟催化裂化汽油和加氢... 详细信息

选择性脱除加氢后催化裂化汽油中的大分子硫醇硫,是低成本高效生产国六清洁汽油的有效方法。采用孔饱和浸渍法制备孔径不同的CoMo/Al2O3加氢催化剂,破碎至不同粒径后,对其进行硫化处理;在固定床反应器中分别使用模拟催化裂化汽油和加氢后催化裂化真实汽油进行评价,并考察工艺条件对催化剂脱除大分子硫醇的反应效果,采用原位吸附反应过程强化方法,强化大分子硫醇的选择性脱除。结果表明:加氢后催化裂化汽油中的硫醇是汽油中烯烃与硫化氢化合生成的大分子硫醇,种类多,每一种硫醇的含量低;再生成硫醇的脱除反应在低温下受传质限制,硫化氢与烯烃再生成硫醇的化学反应达到热力学平衡,依靠目前MoS2类催化剂无法高效脱除,通过减小催化剂粒径和增大催化剂孔径的手段可有效减弱硫醇脱除反应的扩散限制,提高催化剂硫醇脱除效果,同时通过原位吸附反应过程强化方法将硫醇脱除反应过程中生成的硫化氢移出反应区,避免硫化氢与烯烃再结合反应发生,可以在反应温度160℃、体积空速4h−1、反应压力0.3MPa、氢油体积比10的缓和条件下高效脱除大分子硫醇,低成本生产清洁汽油。

关键词：大分子硫醇催化裂化汽油烯烃过程强化

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镁含量对Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂甲烷干重整反应性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 313-322页

作者：吕帅帅徐成张荣俊李红伟刘英硕文富利侯朝鹏孙霞汪天也吴玉徐润夏国富中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

本研究采用溶剂蒸发自组装法制备了不同Mg含量的镁铝尖晶石(MgAl_(2)O_(4))载体,随后负载了金属Ni,并将该催化剂(Ni/x-MAO)应用于甲烷干重整制合成气反应。结合X射线衍射、氮气物理吸附-脱附和透射电镜等表征对催化剂的结构性质进行了分... 详细信息

本研究采用溶剂蒸发自组装法制备了不同Mg含量的镁铝尖晶石(MgAl_(2)O_(4))载体,随后负载了金属Ni,并将该催化剂(Ni/x-MAO)应用于甲烷干重整制合成气反应。结合X射线衍射、氮气物理吸附-脱附和透射电镜等表征对催化剂的结构性质进行了分析,发现适量Mg的加入(10%-15%)有利于提高载体的比表面积,并形成耐高温的有序介孔结构。该结构可以将Ni颗粒限域在孔道内,有利于形成高分散、小晶粒的活性物种,其在高温反应下不易烧结。同时,H2-TPR和XPS结果表明,10%-15%的Mg含量有利于增强Ni与MgAl_(2)O_(4)的金属-载体相互作用,有效抑制Ni烧结,且其表面的活性氧物种有效抑制了积炭生成。在性能评价中,10%-15%Mg含量的Ni/MgAl_(2)O_(4)催化剂呈现出优异的CH4和CO_(2)转化率,在180 h的长周期活性评价期间,Ni/15-MAO催化剂的CH4和CO_(2)转化率分别保持在92.6%和92.5%左右,同时积炭量仅为0.89%,且反应后的Ni颗粒尺寸变化不大。

关键词：甲烷干重整反应有序介孔MgAl_(2)O_(4) 镍基催化剂

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分子筛限域Pt基丙烷脱氢催化剂的研究进展

化工进展 2024年

作者：徐聪冯英杰刘东兵谢在库中国石化北京化工研究院有限公司中国石化股份有限公司

分子筛限域催化剂因其高选择性催化、高金属分散度以及高抗烧结性能，近年来成为丙烷脱氢制丙烯领域的研究热点。本文从贵金属Pt基活性中心出发，分别从原位合成和后处理合成角度系统阐述了Pt基分子筛限域催化剂的研究进展，详细探讨了... 详细信息

分子筛限域催化剂因其高选择性催化、高金属分散度以及高抗烧结性能，近年来成为丙烷脱氢制丙烯领域的研究热点。本文从贵金属Pt基活性中心出发，分别从原位合成和后处理合成角度系统阐述了Pt基分子筛限域催化剂的研究进展，详细探讨了各催化体系中封装金属纳米尺寸效应、助剂调控及其与分子筛骨架间相互作用的催化机制。分析了目前两大类合成策略存在封装效率低，封装机制不明晰，方法不环保以及金属活性组分容易团聚和再生稳定性差等问题，分别从发展先进的原位表征技术以探究封装机制和确定活性位精细结构，开发绿色高效的合成策略以加强金属与载体相互作用，以及发展温和的催化剂再生条件等方面提出解决思路，为高稳定性Pt-M@zeolites催化剂的精准设计和可控合成提供指导。

关键词：丙烷脱氢分子筛限域贵金属铂稳定性

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济阳坳陷页岩油注二氧化碳开发技术

石油勘探与开发 2024年第4期51卷 855-864页

作者：李阳祝仰文李宗阳蒋廷学薛兆杰沈子齐肖朴夫于洪敏程紫燕赵清民张庆福中国石油化工股份有限公司北京100728 中国石化石油勘探开发研究院北京102206 中国石化胜利油田分公司勘探开发研究院山东东营257015 中石化石油工程技术研究院有限公司北京102206

围绕页岩油注CO_(2)开发存在的问题,通过室内实验、数值模拟与压裂工艺相结合的方式,开展了页岩油注CO_(2)萃取置换机理、CO_(2)前置液对页岩力学性质影响的室内实验,模拟了CO_(2)前置压裂和吞吐补能对开发效果的影响,并将成果应用于CO_... 详细信息

围绕页岩油注CO_(2)开发存在的问题,通过室内实验、数值模拟与压裂工艺相结合的方式,开展了页岩油注CO_(2)萃取置换机理、CO_(2)前置液对页岩力学性质影响的室内实验,模拟了CO_(2)前置压裂和吞吐补能对开发效果的影响,并将成果应用于CO_(2)前置压裂和单井吞吐矿场实践。研究表明:CO_(2)吞吐作用效果受微纳尺度效应及干酪根、吸附油存在等的影响,适当延长焖井时间可提高原油动用程度。在CO_(2)“注、焖”阶段,CO_(2)通过溶解扩散和传质作用提高重烃的动用程度,在CO_(2)“吐”的阶段,CO_(2)主要将较大孔隙中的原油排出至周边更大的孔隙或层理缝中流入生产井。注入CO_(2)前置液有助于保持岩心脆性,降低破裂压力,CO_(2)易沿层理面滤失,从而提高裂缝复杂程度。前置CO_(2)注入量增加会提升增能效果,从而增强地层能量的补充作用。页岩基质渗透率越低、地层压力越低、原油重烃含量越高,注CO_(2)吞吐开发后,采收率提高幅度越大。矿场实践表明,CO_(2)前置压裂后压力保持良好,单井CO_(2)吞吐后可有效补充地层能量,提高单井产能,效果良好。

关键词：页岩油 CO_(2) 前置压裂吞吐补能室内实验矿场试验开发效果提高采收率

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n-i-p与p-i-n结构钙钛矿太阳能电池冠军效率器件所采取性能提升策略的比较与分析

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石油化工 2024年

作者：宋京华计文希张龙贵中石化(北京)化工研究院有限公司

总结了2017—2023年间n-i-p与p-i-n结构钙钛矿太阳能电池冠军效率器件的具体性能参数及其所采取的性能提升策略。通过纵向对比相同结构器件不同时期的性能参数，可明确不同策略对性能的影响；通过横向分析各个时期不同结构器件所采取的... 详细信息

总结了2017—2023年间n-i-p与p-i-n结构钙钛矿太阳能电池冠军效率器件的具体性能参数及其所采取的性能提升策略。通过纵向对比相同结构器件不同时期的性能参数，可明确不同策略对性能的影响；通过横向分析各个时期不同结构器件所采取的性能提升策略，可给出钙钛矿太阳能电池最前沿发展方向的演变，以期作为参考指导更高性能器件的获得。

关键词：钙钛矿太阳能电池冠军效率器件性能提升策略

IVB族金属催化丙烯与烯烃极性单体共聚研究进展

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石油化工 2024年

作者：刘坜范国强郑刚苟清强中石化(北京)化工研究院有限公司

对聚烯烃进行功能化可弥补传统聚烯烃非极性和表面能低的不足。目前常见的是乙烯与极性单体共聚，而聚丙烯功能化修饰报道较少。综述了ⅣB族金属催化丙烯与烯烃极性单体共聚对聚丙烯材料功能化的发展，主要以锆金属和铪金属为催化剂进... 详细信息

对聚烯烃进行功能化可弥补传统聚烯烃非极性和表面能低的不足。目前常见的是乙烯与极性单体共聚，而聚丙烯功能化修饰报道较少。综述了ⅣB族金属催化丙烯与烯烃极性单体共聚对聚丙烯材料功能化的发展，主要以锆金属和铪金属为催化剂进行介绍，重点按引入氧原子、氮原子、硼原子和硅原子种类讨论了聚丙烯功能化的研究进展，指出了茂金属催化剂在聚丙烯功能化研究中的挑战，并对茂金属催化丙烯与烯烃极性单体共聚的发展进行了展望。

关键词：茂金属催化剂功能化聚烯烃聚丙烯功能化聚丙烯