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蛋白质精准修饰客体分子的方法

高等学校化学学报 2024年第6期45卷 69-84页

作者：戴震刘育刘涛南开大学化学学院元素有机化学国家重点实验室天津300071 北京大学药学院天然药物及仿生药物国家重点实验室北京100191 北京大学药学院化学生物学交叉中心北京100191 北京大学药学院药学院分子与细胞药理学系北京100191

客体分子在蛋白质上的精准修饰为超分子调控蛋白质活性提供了重要技术基础,尤其是带正电荷的芳香官能团客体,可以与葫芦脲高效地结合.然而,该类分子很难通过非天然氨基酸定点修饰技术精准修饰到蛋白质上,而生物正交反应的连接子通常又... 详细信息

客体分子在蛋白质上的精准修饰为超分子调控蛋白质活性提供了重要技术基础,尤其是带正电荷的芳香官能团客体,可以与葫芦脲高效地结合.然而,该类分子很难通过非天然氨基酸定点修饰技术精准修饰到蛋白质上,而生物正交反应的连接子通常又较大从而影响主客体分子识别.为此,本文通过非天然氨基酸定点修饰技术先将带碘或炔烃官能团的非天然氨基酸定点修饰到目的蛋白质上,再通过钯催化的Suzuki和Sonogashira偶联反应进一步修饰上带有正电荷的吡啶分子,以期与葫芦脲分子高效识别结合,通过对反应条件的筛选插入了带有炔烃官能团的非天然氨基酸,并通过Sonogashira偶联反应在蛋白质表面定点偶联带正电荷的吡啶分子,为主客体化学调控蛋白质奠定了重要的技术基础.

关键词：精准修饰非天然氨基酸主客体蛋白质

β-双亚胺稀土双烷基配合物催化邻甲氧基苯乙烯高间规聚合研究

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高分子学报 2024年第6期55卷 729-737页

作者：王田田孙碧玮吴春姬崔冬梅中国科学院长春应用化学研究所、高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃... 详细信息

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃化转变温度Tg为-90℃,熔点Tm为240℃.将配合物2用于催化异戊二烯(IP)均聚合,得到了以1,4-结构为主(含量约88.6%)的聚合物,玻璃化转变温度Tg为-57℃.此外,借助DFT理论计算,发现配位模式是决定邻甲氧基苯乙烯聚合物立体选择性的关键.

关键词：稀土催化剂高间规选择性邻甲氧基聚苯乙烯

风化壳淋积型稀土矿浸取过程的模拟计算研究IV：考虑净吸附的液-固萃取模型

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中国稀土学报 2024年

作者：程福祥吴声廖春生孙聆东严纯华中稀(北京)稀土研究院有限公司北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室北京分子科学中心

风化壳淋积型稀土矿山粘土中常具有对浸矿剂离子或稀土离子的净吸附能力。假定净吸附形式为对浸矿剂NH4+的物理吸附和专性吸附以及对RE3+的离子交换吸附，建立了考虑净吸附的风化壳淋积型稀土矿液-固萃取浸取模型，并计算讨论了不同净... 详细信息

风化壳淋积型稀土矿山粘土中常具有对浸矿剂离子或稀土离子的净吸附能力。假定净吸附形式为对浸矿剂NH4+的物理吸附和专性吸附以及对RE3+的离子交换吸附，建立了考虑净吸附的风化壳淋积型稀土矿液-固萃取浸取模型，并计算讨论了不同净吸附类型对于稀土浸取过程和浸取效果的影响。结果显示，矿土中存在对NH4+的物理吸附和专性吸附均可导致浸出液中稀土峰值浓度降低；矿土对NH4+的净吸附能力增加还将导致浸矿剂消耗增加。通常半风化矿可净吸附离子相稀土，对于相同稀土品位的半风化原矿，净吸附RE3+能力越强，母液中稀土穿透越为滞后，稀土穿透曲线拖尾现象也越严重，同时因净吸附稀土的矿土相当于提升了稀土品位而使硫酸铵投入/稀土产出比增大；半风化层中存在的稀土净吸附位点因可吸附前锋浸矿液中的RE3+离子，理论上与已吸附了RE3+离子的位点等效消耗浸矿剂。

关键词：风化壳淋积型稀土矿柱浸液-固萃取模型离子交换机理净吸附

硫酸铵和硫酸镁浸取风化壳淋积型稀土矿机制研究

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中国稀土学报 2024年

作者：冯凯程福祥吴声廖春生严纯华中稀(北京)稀土研究院有限公司北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室北京分子科学中心

风化壳淋积型稀土矿中以离子态形式吸附在矿土颗粒表面的稀土可通过电解质溶液浸取的方式开采，其中的离子交换反应机制是工艺开发和优化设计以及浸取过程仿真模拟的基础。尽管硫酸铵作为浸矿剂具有浸取效率高、浸矿液后处理工艺简单等... 详细信息

风化壳淋积型稀土矿中以离子态形式吸附在矿土颗粒表面的稀土可通过电解质溶液浸取的方式开采，其中的离子交换反应机制是工艺开发和优化设计以及浸取过程仿真模拟的基础。尽管硫酸铵作为浸矿剂具有浸取效率高、浸矿液后处理工艺简单等优势，但无法规避的氨氮污染问题促使近年硫酸镁作为浸矿剂逐渐在风化壳淋积型稀土矿开采工业生产中得到广泛应用。为探究硫酸铵和硫酸镁浸取过程的离子交换机制，通过柱浸实验对比研究了使用两种浸矿剂时浸矿液中离子的穿透行为，并采用多级逆流浸取实验和反浸取实验分别研究了硫酸镁和硫酸铵浸取过程中的离子交换反应化学计量关系。结果显示，以硫酸铵作为浸矿剂时，浸矿剂铵离子通常在稀土离子浓度接近峰值时才开始穿透，而以硫酸镁作为浸矿剂时，浸矿剂镁离子与稀土离子和铝离子几乎同时穿透；铵离子与稀土离子和铝离子间的离子交换化学计量比分别为3:1和2:1，镁离子与稀土离子、钙离子和铝离子间的离子交换化学计量比分别为1.5:1、1:1和1.25:1。

关键词：风化壳淋积型稀土矿多级逆流浸取反浸取硫酸铵硫酸镁

基于环状构象两性离子聚合物的抗粘附/光热杀菌表面性能分析

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分析化学 2024年第5期52卷 717-724页

作者：夏效禹张光宇苏朝晖中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院

耐药细菌附着在医疗器械表面易引起感染，对公众健康造成严重威胁，因此，研发长效抗粘附与杀菌表面具有重要的意义。本研究在玻璃基底表面顺序沉积聚多巴胺(PDA)、银纳米粒子(AgNPs)和PDA，然后在PDA表面接枝环状构象的聚磺酸甜菜碱(PS... 详细信息

耐药细菌附着在医疗器械表面易引起感染，对公众健康造成严重威胁，因此，研发长效抗粘附与杀菌表面具有重要的意义。本研究在玻璃基底表面顺序沉积聚多巴胺(PDA)、银纳米粒子(AgNPs)和PDA，然后在PDA表面接枝环状构象的聚磺酸甜菜碱(PSBMA)，构建了具有抗粘附与光热杀菌作用的双重抗菌涂层PAP-PSBMA-loop。该涂层具有两性离子聚合物表面优良的抗污能力和PDA与AgNPs良好的光热转化能力，在近红外光辐照下显示出优异的抗细菌粘附与杀菌性能，与细菌共孵育7 d后，表面的细菌覆盖率仅为1.7%，有效地阻止了生物被膜的形成，在光照下可杀灭99%以上的表面细菌。

关键词：光热杀菌抗菌表面环状构象抗污涂层银纳米粒子

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2023年中国稀土研究综合评述

中国稀土学报 2024年第3期42卷 381-418页

作者：严纯华黄小卫兰州大学化学化工学院稀有同位素前沿科学中心甘肃省有色金属化学与资源利用重点实验室甘肃兰州730000 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871 中国有研科技集团有限公司稀土国家工程研究中心有研稀土新材料股份有限公司北京100088

稀土新材料作为现代工业和高新技术产业发展的关键基础材料,在未来的产业发展中将面临新的机遇和挑战。本文主要以中国2023年稀土领域研究发展状况为对象,总结归纳了近年来中国稀土光功能材料、催化材料、生物医用材料等10个稀土材料领... 详细信息

稀土新材料作为现代工业和高新技术产业发展的关键基础材料,在未来的产业发展中将面临新的机遇和挑战。本文主要以中国2023年稀土领域研究发展状况为对象,总结归纳了近年来中国稀土光功能材料、催化材料、生物医用材料等10个稀土材料领域以及中国在稀土提取和分离方面取得的研究成果及进展,并对未来发展趋势进行了研判和展望。

关键词：稀土新材料提取分离

限制几何构型三价钛金属配合物介导的可控自由基聚合

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高分子学报 2024年第9期55卷 1200-1206页

作者：秦宇飞景帅然刘波中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 北京化工大学化学学院北京102202

三价钛金属配合介导的自由基聚合因其可控性好、所得聚合物无需进一步纯化而受到广泛关注.本工作利用限制几何构型三价钛金属配合物1作为控制剂,分别与1-溴-1-苯乙烷(I_(1))、α,α-二甲基苄溴(I_(2))、1-碘-1-苯乙烷(I_(3))构成引发体... 详细信息

三价钛金属配合介导的自由基聚合因其可控性好、所得聚合物无需进一步纯化而受到广泛关注.本工作利用限制几何构型三价钛金属配合物1作为控制剂,分别与1-溴-1-苯乙烷(I_(1))、α,α-二甲基苄溴(I_(2))、1-碘-1-苯乙烷(I_(3))构成引发体系,引发甲基丙烯酸甲酯自由基聚合,研究了引发剂种类对聚合活性及所得聚合物的分子量及分子量分布的影响,进一步以1和I1构成的二元引发体系为模型,研究了聚合动力学,同时对单体与引发剂比例以及聚合温度对单体转化率、所得聚合物分子量及分布的影响进行了研究,结合核磁技术和顺磁共振技术对1和I_(1)反应的跟踪,对聚合机理进行了推测.

关键词：自由基聚合三价钛配合物甲基丙烯酸甲酯

季膦萘磺酸盐离子液体与甲基膦酸二甲酯协同阻燃环氧树脂

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高等学校化学学报 2024年第4期45卷 159-168页

作者：张璐刘杰娄生辉江惠王松李三喜唐涛张爱玲沈阳工业大学环境与化学工程学院沈阳110870 中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022

合成了一种新型季膦萘磺酸盐室温离子液体[TBP]NS,利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁共振波谱(1H NMR和31P NMR)确定了其结构,并将其与甲基膦酸二甲酯(DMMP)复配用于制备阻燃环氧树脂.阻燃性能测试结果表明,当在环氧树脂(EP)中加入质... 详细信息

合成了一种新型季膦萘磺酸盐室温离子液体[TBP]NS,利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)和核磁共振波谱(1H NMR和31P NMR)确定了其结构,并将其与甲基膦酸二甲酯(DMMP)复配用于制备阻燃环氧树脂.阻燃性能测试结果表明,当在环氧树脂(EP)中加入质量分数为6%的[TBP]NS和4%的DMMP时,所得阻燃环氧树脂EP/4%[TBP]NS/6%DMMP的极限氧指数达到31.2%, UL-94垂直燃烧通过V-0级别.与纯环氧树脂相比,该阻燃环氧树脂的峰值热释放速率(PHRR)降低了59%,总热释放(THR)降低了43%,峰值CO释放速率(PCOP)降低了41%,残炭率升高了97%.[TBP]NS和DMMP在氧指数、垂直燃烧和锥形量热测试中均展现出优异的协同阻燃作用,并且表现出良好的炭化能力和降热效果.在力学性能方面,与单纯加入DMMP的环氧树脂相比,EP/4%[TBP]NS/6%DMMP的拉伸强度、断裂伸长率和弯曲强度均有提高.

关键词：环氧树脂液体阻燃剂离子液体甲基膦酸二甲酯

羟基功能化3,4-聚2-芳基-1,3-丁二烯的合成

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高分子学报 2024年第2期55卷 153-160页

作者：黄立贤桑丽鹏苏高攀郭翔李世辉中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 湖北航天化学技术研究所航天化学动力技术重点实验室襄阳441003

采用(C13H8CH_(2)CH_(2)(NCHCCHN)■)Lu(CH_(2)SiMe_(3))2(1)、Ph_(2)P(=NDip)(NDip)Lu■(THF)(Dip=■)、Ph_(2)P(=NDip)(■)Lu(CH_(2)SiMe_(3))2(THF)(3)和Ph_(2)P(=NDip)(■)Sc(CH_(2)SiMe_(3))2(THF)(4)4种稀土催化剂,催化2-对甲基苯基-1,3-丁二烯(2-MPBD)均聚合.通过核磁共振(NMR)、凝胶渗透色谱(GPC)和示差扫描量热法(DSC)等对聚合物的微观结构和热性能进行了表征.催化剂1对2-MPBD聚合活性低,3,4-选择性低(65.2%);催化剂2几乎无催化活性;催化剂3和4表现出非常高的催化活性(2 min转化率达100%)和3,4-选择性(分别为98.1%和>99%).催化剂4对催化2-MPBD聚合具有活性聚合特征,产生的3,4-聚2-MPBD分子量随单体投入量呈线性增加,分子量分布介于1.12~1.25之间.对于苯基、间甲基苯基、4-戊基苯基、4-氟苯基和4-氯苯基取代的1,3-丁二烯单体,催化剂4也表现出较高的催化活性和3,4-选择性.3,4-聚芳基1,3-丁二烯侧链双键与硼烷、双氧水和氢氧化钠反应之后,转变为醇羟基功能化的3,4-聚芳基1,3-丁二烯.

关键词：稀土催化剂功能化聚烯烃 3,4-选择性共轭双烯反应性功能化法