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基于DFSS方法优化52^(#)费托蜡的制备工艺

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化工进展 2024年第4期43卷 1742-1753页

作者：蒋晨光张胜振张翠清郭屹孙永伟北京低碳清洁能源研究院北京102211

以煤间接液化的加氢精制减三线油为原料,采用溶剂萃取-结晶的方法制备52^(#)费托蜡,并通过六西格玛设计对制备工艺进行开发。利用响应曲面设计中的中心复合设计建立响应值含油量、收率、熔点与剂油比、溶剂比、结晶时间、降温速率、结... 详细信息

以煤间接液化的加氢精制减三线油为原料,采用溶剂萃取-结晶的方法制备52^(#)费托蜡,并通过六西格玛设计对制备工艺进行开发。利用响应曲面设计中的中心复合设计建立响应值含油量、收率、熔点与剂油比、溶剂比、结晶时间、降温速率、结晶温度之间的数学模型,深入分析了各考察因素及其间的交互作用对响应值的影响。通过优化实验结果,验证模型,得到最佳的制备工艺参数组合以及较优的操作窗口,指导100kg/h中试试验顺利进行。研究结果表明:当剂油比为5、溶剂比为2、结晶时间6min、结晶温度5℃、降温速率为5.3℃/min时,实验室小试和中试试验产品蜡的熔点在52~54℃,含油量为0.2%~0.8%(质量分数),收率均大于25%(质量分数),产品符合国标GB/T446—2010《全精炼石蜡》的要求;实验值和模型预测值较为接近,模型的拟合效果好,预测精度高,质量可靠。

关键词： 52#费托蜡萃取结晶六西格玛响应曲面设计

燃煤耦合可再生燃料烟气多污染物协同催化脱除研究进展

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化工进展 2024年第4期43卷 1783-1795页

作者：王红妍马子然李歌马静赵春林周佳丽王磊彭胜攀北京低碳清洁能源研究院北京100012

针对“双碳”背景下燃煤耦合可再生燃料烟气中多污染物(NO、Hg0及VOCs等)协同催化脱除问题,文章综述了单一组分及多污染物协同催化脱除机理、相互作用机制和催化剂设计开发的研究现状。指出多污染物协同脱除机理与单一污染物脱除机理类... 详细信息

针对“双碳”背景下燃煤耦合可再生燃料烟气中多污染物(NO、Hg0及VOCs等)协同催化脱除问题,文章综述了单一组分及多污染物协同催化脱除机理、相互作用机制和催化剂设计开发的研究现状。指出多污染物协同脱除机理与单一污染物脱除机理类似,但协同脱除性能受污染物交互影响及烟气组分影响。着重从催化剂活性组分、非均相催化反应过程、整体式等方面综述了多污染物协同脱除催化剂研究进展。最后对多污染物协同催化脱除未来研究提出展望,指出进一步在分子和介观层次上优化,实现活性组分的高稳定性分散以兼济催化剂的活性和稳定性、打破反应物在催化剂表面的吸附方式、加强抗中毒设计以及在实际应用环境下的系统研究,将是燃煤耦合可再生燃料烟气多污染物协同脱除催化剂的重点发展方向。

关键词：多污染物协同催化机理催化剂

K-CoMoS催化剂上合成气制低碳醇的宏观动力学

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高校化学工程学报 2024年第3期38卷 440-448页

作者：田大勇杨如意刘媛北京低碳清洁能源研究院北京102211

针对K促进的掺杂Co的MoS_(2)催化剂(K-CoMoS),设计合成气(H_(2)+CO)制低碳醇的动力学实验,利用固定床反应器测定反应数据,建立CO消耗和低碳醇生成的宏观动力学模型。模型参数回归结果表明,CO消耗活化能为105.16 kJ·mol^(-1),低碳醇链... 详细信息

针对K促进的掺杂Co的MoS_(2)催化剂(K-CoMoS),设计合成气(H_(2)+CO)制低碳醇的动力学实验,利用固定床反应器测定反应数据,建立CO消耗和低碳醇生成的宏观动力学模型。模型参数回归结果表明,CO消耗活化能为105.16 kJ·mol^(-1),低碳醇链增长活化能为56.9 kJ·mol^(-1),链终止活化能为55.2 kJ·mol^(-1),链增长的反应速率低于链终止的反应速率,是速率控制的关键步骤。通过动力学模型预测,提高CO分压有利于提高低碳醇的选择性,与实验值一致,证明了该动力学模型的合理性。

关键词： K-CoMoS 催化剂合成气低碳醇宏观动力学

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中空三维结构的硅碳负极的构筑及性能研究

储能科学与技术 2024年第1期13卷 325-332页

作者：郝胐王俊明董春伟尉琳琳董阳梁文斌苏志江北京低碳清洁能源研究院北京102211

硅碳材料作为高能量密度的锂电负极材料备受瞩目,但由于硅在充放电过程中巨大的体积膨胀效应,导致了其循环性能差,限制了其商业化应用。本工作利用薄层石墨柔性结构的特点,与纳米硅进行复合制备了中空结构的硅碳复合物,并通过对薄层石... 详细信息

硅碳材料作为高能量密度的锂电负极材料备受瞩目,但由于硅在充放电过程中巨大的体积膨胀效应,导致了其循环性能差,限制了其商业化应用。本工作利用薄层石墨柔性结构的特点,与纳米硅进行复合制备了中空结构的硅碳复合物,并通过对薄层石墨和纳米硅分别用含有羧基的羧甲基纤维素(CMC)和含有氨基的正硅酸乙酯(TEOS)进行表面修饰。相比于传统的机械混合工艺制备的硅碳负极材料存在纳米硅与碳材料复合不均一的问题,本工作修饰后的纳米硅与薄层石墨之间通过静电自组装作用,可形成更为均一的纳米硅与薄层石墨的复合物(S/MG)。通过造粒技术,构筑了由纳米硅/薄层石墨片层组成的中空结构的硅碳复合物颗粒,而颗粒外部由碳层进行包覆。通过SEM切片、EDS以及高分辨TEM等表征手段,可以看到颗粒内部由纳米硅与薄层石墨层结构构筑了微米尺寸的中空结构,该结构内部不但形成了导电的三维网络结构,而且为纳米硅的体积膨胀提供了充足的缓冲空间,从而大幅提升了硅碳负极材料循环稳定性。相比于传统石墨取代薄层石墨与纳米硅制备的硅碳复合物,薄层石墨制备的硅碳负极的比容量达到958 mAh/g,扣电在0.5 C下循环500次后容量保持率可维持在88%左右。本文作者也从实用角度评价了S/MG全电循环性能,与三元NCM811正极材料组装成的软包全电池,在1 C倍率充放电下,循环1000周后电池容量保持率可达86%,可为高能量密度锂电技术的研究提供实验依据。

关键词：纳米硅薄层石墨硅碳复合材料中空结构

电化学氮还原合成氨电解质利用现状与调控策略

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化工进展 2024年

作者：张晓方甘汶纪之骄许明李初福何广利北京低碳清洁能源研究院

电化学氮还原合成氨是未来有望替代传统Haber-Bosch合成氨工艺的最有潜力的前沿技术，能够实现分散式生产，并可以灵活应用可再生能源。受限于N2稳定的化学性质以及催化过程中存在的竞争性析氢反应(HER)，电化学氮还原合成氨效率还很低... 详细信息

电化学氮还原合成氨是未来有望替代传统Haber-Bosch合成氨工艺的最有潜力的前沿技术，能够实现分散式生产，并可以灵活应用可再生能源。受限于N2稳定的化学性质以及催化过程中存在的竞争性析氢反应(HER)，电化学氮还原合成氨效率还很低，距离工业化还有很长的路要走。电解质环境是提高效率的有效手段之一，本文从电化学反应环境出发，综述了电解质种类、应用现状以及优化策略，对比了电解质种类对电化学氮还原合成氨效率的影响。不同电解质的效率有较大区别，但仍然无法达到工业化要求。从调控策略出发，开发高N2溶解度的电解质是提高反应速率的有效手段，通过调控电解质质子浓度、深入研究催化协同的界面反应进一步抑制析氢竞争反应，将大幅提升电化学氮还原合成氨效率，推动该技术的工业化进程。

关键词：电化学合成氨电解质界面

铜基催化剂电催化还原CO制乙醇最新研究进展

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化工进展 2024年

作者：佟振伟闾菲马子然李歌彭胜攀北京低碳清洁能源研究院

CO2电催化还原技术在能源转换和温室气体减排中具有重要应用潜力。如何获得高电流密度、高选择性的目标产物，尤其是多碳产物，成为该领域的难点和热点。本文综述了铜基催化剂在电催化还原CO2制乙醇领域的最新研究进展，包括CO2电催化... 详细信息

CO2电催化还原技术在能源转换和温室气体减排中具有重要应用潜力。如何获得高电流密度、高选择性的目标产物，尤其是多碳产物，成为该领域的难点和热点。本文综述了铜基催化剂在电催化还原CO2制乙醇领域的最新研究进展，包括CO2电催化制乙醇的最高性能水平、催化剂材料的改性策略、电解工艺创新、电极稳定性调控、反应机理等。特别关注了那些能够达到工业应用电流密度且乙醇选择性较高的铜基催化剂的设计、合成和应用。讨论了影响铜基催化剂性能的关键因素，如催化剂的价态、催化剂性能衰减以及电极稳定性等。最后，展望了铜基催化剂在CO2电催化还原制乙醇领域的未来研究方向，包括提高催化效率、稳定性和工艺放大研究。本文旨在为电催化CO2还原制乙醇高效催化体系的研发和工业化可行性提供参考和建议。

关键词：电催化还原二氧化碳铜乙醇稳定性选择性

合成气/CO转化制高级醇Fe基催化剂研究进展

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化工进展 2024年

作者：张琪王涛张雪冰李为真程萌张魁吕毅军门卓武北京低碳清洁能源研究院

合成高级醇是将煤、天然气、生物质、CO/CO2等非石油资源转化为液体燃料和高附加值化学品的重要途径之一，对推动煤炭清洁高效利用、CO2资源化利用具有重要意义。近年来通过改性费托合成催化剂来合成高级醇的研究取得了重要进展，催化... 详细信息

合成高级醇是将煤、天然气、生物质、CO/CO2等非石油资源转化为液体燃料和高附加值化学品的重要途径之一，对推动煤炭清洁高效利用、CO2资源化利用具有重要意义。近年来通过改性费托合成催化剂来合成高级醇的研究取得了重要进展，催化剂性能明显提升。因材料廉价易获取，且反应机理可借鉴费托合成，Fe基催化剂成为研究热点，但基础理论研究仍待完善。本文概述了近期高级醇合成Fe基催化剂最新的研究进展，重点综述了Fe基催化剂、FeCu基催化剂在合成高级醇反应中活性位点的性质和反应机理。梳理了碱金属、过渡金属、非金属改性对催化剂构效关系的影响，及其对提高催化剂催化活性、高级醇选择性、稳定性的作用。对比了SiO2、Al2O3等常用载体的作用。按浸渍法、特殊结构、复合材料等方面，分别对Fe基催化剂制备方法进行了系统性剖析。

关键词：醇催化剂反应吸附活性选择性载体

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合成气制高级醇Co基催化剂研究进展

化工进展 2024年

作者：张琪王涛张雪冰李为真冯波蒋智慧吕毅军门卓武北京低碳清洁能源研究院

合成气高选择性制取高级醇对推动煤炭清洁高效利用具有重要意义。Co基催化剂的双活性位点对高级醇合成反应具有独特优势。CoCu催化剂因材料成本低、高级醇产量高，成为近年来的研究热点，但其双功能活性位点作用机制尚不清晰，基础理论... 详细信息

合成气高选择性制取高级醇对推动煤炭清洁高效利用具有重要意义。Co基催化剂的双活性位点对高级醇合成反应具有独特优势。CoCu催化剂因材料成本低、高级醇产量高，成为近年来的研究热点，但其双功能活性位点作用机制尚不清晰，基础理论研究仍待完善。本文概述了Co基催化剂的最新研究进展，重点综述了Co基催化剂在合成高级醇反应中活性位点的性质和反应机理，厘清了Cu/Co比例、CoCu分布均匀性对催化剂性能的影响关系。梳理了碱金属、Zr、Ga等助剂对催化剂构效关系的影响，及其对改善碳链生长、抑制甲烷化、防止碳沉积提高稳定性等作用。系统论述了具备独特层状结构的LDHs，及CNTs、AC等众多碳基材料作载体对Co基催化剂性能的影响。通过深度剖析合成气制高级醇机理，针对性开发新型催化剂结构及载体材料，可进一步提高Co基催化剂性能，实现更高效、环保和可持续的高级醇合成，为实现商业化夯实基础。

关键词：醇催化剂反应吸附活性选择性载体

燃煤掺烧可再生燃料发电烟气多污染物协同控制研究进展

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中国电机工程学报 2024年第14期44卷 5642-5658,I0017页

作者：赵春林马子然王磊周佳丽王红妍马静彭胜攀李歌北京低碳清洁能源研究院北京市昌平区102211

“双碳”背景下,煤电清洁低碳发展是必然趋势。通过煤与生物质、污泥、生活垃圾等可再生燃料耦合掺烧发电,能显著降低CO_(2)排放量,是燃煤电厂实现碳中和、碳达峰的路径之一。燃煤掺烧可再生燃料发电后,烟气中非常规污染物(痕量元素、V... 详细信息

“双碳”背景下,煤电清洁低碳发展是必然趋势。通过煤与生物质、污泥、生活垃圾等可再生燃料耦合掺烧发电,能显著降低CO_(2)排放量,是燃煤电厂实现碳中和、碳达峰的路径之一。燃煤掺烧可再生燃料发电后,烟气中非常规污染物(痕量元素、VOCs等)种类及含量将增加,因此研究燃煤电厂现有的大气污染物控制装置(air pollution control devices,APCDs)的脱除能力,及未来可用于燃煤电厂的多污染物协同控制技术对于非常规污染物减排尤为必要。基于掺烧后烟气非常规污染物的排放特征,该文重点分析其在APCDs各环保设备中的迁移转化规律及净化效果,阐述为更高效控制非常规污染物的改进工艺的技术进展。进一步对污染物协同脱除资源化技术的发展现状、技术问题及工程应用进行探讨,其规模化发展仍要面临许多技术挑战。未来燃煤电厂可通过耦合可再生燃料发电、污染物的协同控制并联合CO_(2)捕集利用与封存技术,助力实现“减污降碳”目标。

关键词：耦合掺烧减污降碳大气污染物控制装置协同控制