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氯苯添加量对通用级碳纤维结构与强度性能的影响

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煤炭转化 2024年第3期47卷 83-91页

作者：刘金昌向玲严作贤王欣雨梁鼎成解强中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

采用氯化-脱氯化法制备通用级碳纤维是煤液化残渣的高附加值利用路径之一,然而迄今为止,针对以氯苯为氯源诱导的氯化-脱氯化反应的研究尚不够深入,尤其是氯苯添加量对碳纤维结构与性能的影响仍缺乏研究。以煤液化残渣为原料,以氯苯为氯... 详细信息

采用氯化-脱氯化法制备通用级碳纤维是煤液化残渣的高附加值利用路径之一,然而迄今为止,针对以氯苯为氯源诱导的氯化-脱氯化反应的研究尚不够深入,尤其是氯苯添加量对碳纤维结构与性能的影响仍缺乏研究。以煤液化残渣为原料,以氯苯为氯源,采用氯化-脱氯化法制备通用级碳纤维。借助元素分析仪、傅立叶变换红外光谱仪、^(13)C固态核磁共振波谱仪、X射线光电子能谱仪、基质辅助激光解吸飞行时间质谱仪、扫描电子显微镜、拉伸强度测试仪及高精度显微镜表征研究氯苯添加量(10 g~40 g)对沥青前驱体分子组成与结构、熔融纺丝性及碳纤维强度性能的影响及规律。结果表明:经氯化-脱氯化法制得的煤液化残渣基沥青前驱体以芳香碳为主要组成,碳元素含量达91%以上,且碳元素含量和碳氢质量比随着氯苯添加量的升高而略微降低;X射线光电子能谱分析结果表明,经脱氯化反应后未见氯元素残留;氯化-脱氯化反应促使了芳环之间的缩聚,当氯苯添加量为20 g时,平均相对分子质量的质荷比为677;通过13 C固态核磁共振波谱可知,氯苯诱导的缩聚反应主要是加强了芳环的渺位缩聚,当氯苯添加量从10 g增加至40 g时,渺位缩聚碳的含量从9.40%提升至11.78%,这说明沥青前驱体的分子结构沿着一维方向呈现线性排列,进而熔融纺丝性随着氯苯添加量的增加而明显提高,CLR-CB-30和CLR-CB-40两组沥青前驱体在293 r/min的缠丝转速下仍能实现连续纺丝而不发生断裂,碳纤维的表面和断面光滑无缺陷,平均强度性能最高达932 MPa,平均直径约为12μm。表明采用氯化-脱氯化法制备出的煤液化残渣基通用级碳纤维具有较好的强度性能,达到了目前以煤焦油沥青或者石油沥青为原料工业化生产的通用级碳纤维的水平。

关键词：通用级碳纤维煤液化残渣氯化-脱氯化氯苯添加量结构强度性能

沸石膜在分离烟气中CO_(2)的挑战:沸石与载体间结合力研究进展

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洁净煤技术 2024年第1期30卷 163-172页

作者：梁鼎成杨录录解强谢珠璨邓青文郭滨硕中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

发电厂烟气中CO_(2)是主要碳排放源之一,利用沸石膜孔径大小进行CO_(2)分离则是实现碳中和、降低碳排放的重要手段。然而,在高温高压气体环境下使用沸石膜分离烟气时,沸石与载体结合并不紧密,易导致膜层在分离烟气过程中破裂或与载体发... 详细信息

发电厂烟气中CO_(2)是主要碳排放源之一,利用沸石膜孔径大小进行CO_(2)分离则是实现碳中和、降低碳排放的重要手段。然而,在高温高压气体环境下使用沸石膜分离烟气时,沸石与载体结合并不紧密,易导致膜层在分离烟气过程中破裂或与载体发生剥离,为沸石膜大规模分离CO_(2)提出挑战。综述了沸石与载体之间的结合方式以及结合力特性,并对定量表征结合力强弱的方法进行归纳、总结。结果表明,Decadodecasil 3R(DD3R)沸石具有全硅结构及介于CO_(2)/N_(2)分子大小的孔隙尺寸,可与经过酸处理的陶瓷载体形成相对稳固的共价键,从而形成结合紧密的沸石膜。即使在水蒸气影响下,该膜仍能有效实现烟气中CO_(2)/N_(2)分离;传统试验方法(如超声法、划痕法和压痕法)在研究载体、沸石和改性剂界面的结合力时无法提供详细数据,分子模拟能有效弥补这些不足,在原子尺度上模拟材料界面的结合情况并进行量化,从而为筛选最优的载体改性方法提供了坚实的理论基础。

关键词：沸石膜烟气碳捕集结合力改性

生物强化MFC去除制药废水中的苯酚及产电性能评估

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工业水处理 2024年

作者：朱勇强沈倩许婷婷林鑫上海应用技术大学化学与环境工程学院

以厌氧污泥为阳极室底物，模拟苯酚制药废水为阳极室基质，将产电菌希瓦氏菌MR-1(Shewanella oneidensis MR-1，S. oneidensis MR-1)以游离态细胞与固定化细胞的两种形式加入双室微生物燃料电池(Microbial fuel cell，MFC)，构建同步处... 详细信息

以厌氧污泥为阳极室底物，模拟苯酚制药废水为阳极室基质，将产电菌希瓦氏菌MR-1(Shewanella oneidensis MR-1，S. oneidensis MR-1)以游离态细胞与固定化细胞的两种形式加入双室微生物燃料电池(Microbial fuel cell，MFC)，构建同步处理模拟苯酚制药废水游离态细胞双室MFC与固定化细胞双室MFC，探讨产电菌希瓦氏菌MR-1投加形式对双室MFC产电过程的影响，并分析污染物去除效果与微生物群落特征。结果表明，在三周期的连续运行下，固定化细胞双室MFC系统的产电性能与污染物去除效果最佳，最大输出电压为633 mV，最大功率密度为582.7 mW/m2，开路电压为835.9 mV，内阻为398.8 Ω，平均COD去除率为82.5%，平均NH4+-N去除率为74.1%，平均苯酚去除率为82.0%，平均库仑效率为26.6%。根据高通量测序结果显示，固定化细胞双室MFC的阳极生物膜产电菌丰度增加，阳极生物膜优势菌群为Proteobacteria(变形菌门)、Bacteroidota(拟杆菌门)、Firmicutes(厚壁菌门)。采用固定化细胞技术对双室MFC起到了生物强化的作用，对污废水中能源转化提供了一定参考价值，推动减污降碳协同增效。

关键词：微生物燃料电池生物强化制药废水产电性能污染物去除

响应曲面法优化高效除氟药剂的研制及除氟机理

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洁净煤技术 2024年第1期30卷 217-227页

作者：章丽萍姚瑞涵赵晓曦雷文波李蕙彤战永祺孙华冉高乙清中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

我国电子、光伏、无机氟化工、煤矿开采、煤基化工等行业产生的废水普遍存在氟化物超标问题,除氟药剂法作为废水除氟的新方法,存在投药量及污泥产生量较大等问题。采用响应曲面BBD法对该除氟药剂的制备条件进行试验设计和优化,并与常用... 详细信息

我国电子、光伏、无机氟化工、煤矿开采、煤基化工等行业产生的废水普遍存在氟化物超标问题,除氟药剂法作为废水除氟的新方法,存在投药量及污泥产生量较大等问题。采用响应曲面BBD法对该除氟药剂的制备条件进行试验设计和优化,并与常用混凝剂除氟性能进行对比。通过扫描电子显微镜分析(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)分析手段对不同制备阶段除氟药剂进行表征分析,结合处理后上清液残留元素水平和各元素利用率对除氟机理进行探究。结果表明:除氟药剂最优制备条件为n(M)/n(Si)(M为金属总量)为44.91、n(Al)/n(Mg)为40.64、n(Al)/n(Fe)为34.92,在该条件下所制备的除氟药剂在投药量1.35 g/L时,氟离子质量浓度由20 mg/L降至0.71 mg/L,达到GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅲ类标准限值1.0 mg/L以下,氟离子去除率达96.45%,响应曲面法建立的模型相关系数R 2为0.9690;对于初始氟质量浓度10~200 mg/L的含氟水样,除氟药剂按比例投加,上清液剩余氟质量浓度均小于1.0 mg/L;与常用混凝剂的除氟性能顺序为:除氟药剂>PAC(聚合氯化铝)>PAFC(聚合氯化铝铁)>PFS(聚合硫酸铁);SEM和XRD表征分析发现除氟药剂形态和结构均发生改变,通过反应聚合形成多种多羟基聚合物,这些多羟基聚合物与氟离子间发生离子交换,从而去除氟离子;通过对上清液残留进行元素分析,结合所投加除氟药剂中各金属元素浓度,分析得出铝、硅、铁、镁的元素利用率分别为99.98%、97.16%、92.22%和18.39%;除氟药剂对多种实际含氟工业废水均高效且适用。

关键词：除氟药剂响应曲面法除氟性能除氟机理元素利用率

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氮化碳材料光催化合成过氧化氢的研究进展

化学与生物工程 2024年第7期41卷 8-17页

作者：陈润东刘高雄夏兵全刘善堂武汉工程大学化学与环境工程学院湖北武汉430205

氮化碳材料具有廉价、易制备等优点,是光催化合成过氧化氢(H_(2)O_(2))的理想材料。阐述了氮化碳材料光催化合成H_(2)O_(2)的机理,在此基础上,重点探讨了元素掺杂、缺陷工程、异质结构建、助催化剂修饰以及形貌调控等改性方法对提升氮... 详细信息

氮化碳材料具有廉价、易制备等优点,是光催化合成过氧化氢(H_(2)O_(2))的理想材料。阐述了氮化碳材料光催化合成H_(2)O_(2)的机理,在此基础上,重点探讨了元素掺杂、缺陷工程、异质结构建、助催化剂修饰以及形貌调控等改性方法对提升氮化碳材料光催化合成H_(2)O_(2)的积极影响,并对氮化碳材料光催化合成H_(2)O_(2)未来的发展方向进行了展望。

关键词：光催化氮化碳 H_(2)O_(2)合成改性

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二氧化铅电极改性及电催化降解焦化废水中蒽

矿业科学学报 2024年第2期9卷 286-294页

作者：章丽萍袁合霞安逸云王晶段梦楠雷文波王丽芳中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

为了研究电催化对焦化废水中污染物的降解效果,采用电沉积法制备了Ti/PbO_(2)、Ti/PANI/PbO_(2)和Ti/PANI/PbO_(2)-Ce三种电极,对电极进行扫描电镜和X射线衍射表征、电化学性能测试、产羟基自由基(·OH)能力测试和加速寿命测试。结果表... 详细信息

为了研究电催化对焦化废水中污染物的降解效果,采用电沉积法制备了Ti/PbO_(2)、Ti/PANI/PbO_(2)和Ti/PANI/PbO_(2)-Ce三种电极,对电极进行扫描电镜和X射线衍射表征、电化学性能测试、产羟基自由基(·OH)能力测试和加速寿命测试。结果表明,经聚苯胺(PANI)和铈(Ce)改性的Ti/PANI/PbO_(2)-Ce电极具有更好的表面形貌和更高的催化活性,能产生更多的·OH,析氧电位为1.83 V,加速寿命时间为720 min。采用Ti/PANI/PbO_(2)-Ce电极降解焦化废水中的蒽,考察了主要因素对降解效果的影响,得到蒽的最佳降解条件为电压14 V,板间距1.0 cm,电解质浓度0.35 mol/L,反应时间120 min,pH值10。Ti/PANI/PbO_(2)-Ce电极显示了良好的电催化性能。

关键词：电催化氧化聚苯胺铈羟基自由基蒽焦化废水

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超级电容器用生物质衍生多孔炭材料研究进展

洁净煤技术 2024年第2期30卷 153-174页

作者：曹俊雅陈天悦罗晨辉张莉昕桑安中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

能源消费增加促使绿色能源开发成为趋势,同时推动能源存储系统快速发展,超级电容器以高功率密度和长循环寿命的优势得到广泛关注,其中电容炭材料逐渐成为研究热点。用来源广泛、有可再生性、价格低廉、绿色环保的生物质制备超级电容器... 详细信息

能源消费增加促使绿色能源开发成为趋势,同时推动能源存储系统快速发展,超级电容器以高功率密度和长循环寿命的优势得到广泛关注,其中电容炭材料逐渐成为研究热点。用来源广泛、有可再生性、价格低廉、绿色环保的生物质制备超级电容器用多孔炭材料,在开发绿色能源的同时解决了能源存储问题。多孔炭材料结构调控与性能完善是提高超级电容器性能的重要途径之一。综述了生物质衍生多孔炭材料及其在超级电容器领域的应用,按原料来源(植物、动物和微生物)及材料维度(0D、1D、2D和3D)的分类体系,多孔炭材料制备方法及技术现状。将多孔炭的制备分为炭化和活化,简述了炭化与活化机理、活化方式选择和常见活化剂特性,但生物质衍生多孔炭材料制备过程中影响因素多,且性能不及传统煤基碳材料,需进行多方面设计优化,包括选择生物质前驱体、合理使用炭化技术、调控活化过程各影响因素和选择改性过程中掺杂物等。基于在超级电容器领域的应用需求,重点探讨生物质多孔炭材料优化方式,包括孔结构调控、表面元素掺杂及与石墨烯复合形成新型炭材料等。梳理多孔炭材料用于超级电容器中时的难题与重点,通过寻找多孔炭材料在高比表面积、均匀孔隙分布和高导电性3方面的最优组合,提升电极材料电荷存储能力攻克超级电容器能量密度低的问题,同时确保超级电容器耐压能力达到要求。在此基础上,提出提升材料电化学性能和循环稳定性、确保原料来源稳定性和一致性、逐步实现量产的商业化需要等有望取得突破的研究方向。

关键词：生物质多孔炭材料超级电容器优化复合炭材料

重金属-PAHs污染土壤植物微生物修复效果及机理

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洁净煤技术 2024年第1期30卷 205-216页

作者：贾建丽高小龙张犇赵燊炜韩宇欣原浩坤王业荃中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

针对焦化厂等土壤中铬(Cr)、砷(As)重(类)金属和菲(Phe)、苯并[a]芘(BaP)等多环芳烃(PAHs)风险高、绿色低碳修复技术缺乏等突出问题,以黑麦草-玉米-食醚红球菌(Rhodococcus aetherivorans,BW2)开展植物微生物联合。结果表明,63 d后植物... 详细信息

针对焦化厂等土壤中铬(Cr)、砷(As)重(类)金属和菲(Phe)、苯并[a]芘(BaP)等多环芳烃(PAHs)风险高、绿色低碳修复技术缺乏等突出问题,以黑麦草-玉米-食醚红球菌(Rhodococcus aetherivorans,BW2)开展植物微生物联合。结果表明,63 d后植物微生物联合修复组土壤中Cr、As、Phe和BaP浓度分别下降9.63%、5.28%、45.14%和26.87%,其中重金属的去除主要依赖于植物作用,而PAHs去除则在很大程度上取决于微生物与植物的共同作用;植物主要吸收可提取态重金属,63 d后不同修复组土壤中可交换态Cr平均下降2.19%,而As则由于降解作用使修复过程中可交换态增加;可交换态Cr和碳酸盐结合态Cr与土壤中放线菌门呈强正相关,2种形态As则与拟杆菌门、装甲菌门、FBP菌门和浮霉菌门呈正相关。污染物去除效率间存在明显的相互作用,同时受酶活性和不同功能微生物丰度的动态影响,反之土壤微生物群落结构和功能也在土壤污染物种类、浓度及理化性质等综合作用下发生改变。

关键词：重金属-多环芳烃复合污染土壤食醚红球菌黑麦草-玉米联合修复

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煤液化残渣萃余物浮选预处理促进机理

洁净煤技术 2024年第1期30卷 134-141页

作者：解维伟穆无双闫永吉于一凡中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

煤液化残渣萃余物(ER)是指煤直接液化残渣通过萃取手段得到重质油和沥青后剩余的物质,约占原煤量的15%。利用扫描电镜(SEM)观察到萃余物表面疏松多孔的结构,通过浮选手段降低灰分后,可用于制作活性炭。由于萃余物中重质油和沥青附着在... 详细信息

煤液化残渣萃余物(ER)是指煤直接液化残渣通过萃取手段得到重质油和沥青后剩余的物质,约占原煤量的15%。利用扫描电镜(SEM)观察到萃余物表面疏松多孔的结构,通过浮选手段降低灰分后,可用于制作活性炭。由于萃余物中重质油和沥青附着在未反应煤表面导致萃余物中各种物质均具有无差别的疏水性,难以进行浮选,因此采用热处理手段将重质油及沥青脱除,使萃余物整体疏水性降低,增加疏水性的未反应煤和亲水性的硅铝酸盐矿物及催化剂(Fe_(7)S_(8))之间的差异性。重质油和沥青经热处理去除后,剩余的硅铝酸盐矿物及催化剂等具有亲水性,仍保留在未反应煤的孔隙和表面,因此采用超声处理手段将这些亲水性物质去除,暴露出未反应煤的疏水性表面,此时萃余物疏水性增加,煤与亲水性杂质之间的差异性增大,有利于浮选。对处理前后的萃余物进行浮选试验,结果表明:萃余物原样难以浮选,在马弗炉中260℃焙烧1 h后的萃余物可以浮选。在热处理的基础上进行超声处理,随超声处理时间增加,精煤产率呈上升趋势,灰分呈下降趋势。超声处理10 min的萃余物浮选精煤产率为58.20%,灰分为23.63%,相比仅经过热处理的萃余物,浮选精煤产率提高17.80%,灰分降低2.88%。热处理及超声处理均对浮选有促进作用。采用扫描电镜和DSA100接触角分析仪分别对超声处理前后萃余物的表面特性进行检测分析。通过扫描电镜观察到萃余物表面黏结有大量杂质,随超声处理时间增加,表面杂质逐渐减少,接触角逐渐增大,疏水性增加。扫描电镜及接触角分析均支持浮选结果。

关键词：残渣萃余物浮选超声处理接触角扫描电镜