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Pt/Co_(x)Al催化剂上乙酰丙酸甲酯加氢与甲醇水液相重整反应耦合制备γ-戊内酯

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1266-1279页

作者：吕泽祥朱善辉董梅秦张峰樊卫斌王建国中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

生物质衍生物乙酰丙酸甲酯(ML)加氢制备高值化学品γ-戊内酯(GVL)通常需要在高压氢气中进行,存在成本高和危险性大等问题。本研究采用Pt/Co_(x)Al催化剂,将ML加氢反应与甲醇水液相重整(APRM)相耦合制备GVL,甲醇重整所获得的氢气原位用... 详细信息

生物质衍生物乙酰丙酸甲酯(ML)加氢制备高值化学品γ-戊内酯(GVL)通常需要在高压氢气中进行,存在成本高和危险性大等问题。本研究采用Pt/Co_(x)Al催化剂,将ML加氢反应与甲醇水液相重整(APRM)相耦合制备GVL,甲醇重整所获得的氢气原位用于ML的加氢反应,避免了外部氢源的使用,并考察了催化剂组成、反应溶液浓度和反应温度等条件对催化反应性能的影响。结果表明,Pt/Co_(x)Al催化剂在该耦合反应体系中具有优异的催化性能,GVL收率高达98.2%,六次循环后性能仍保持稳定。多种表征手段证明,Pt^(0)是ARPM和ML加氢反应的活性中心,Bronsted酸位点则促进ML水解和中间体的内酯化反应,两者之间的协同作用推动了GVL的生成。Pt与CoxAl载体之间存在强相互作用,Co含量适宜时,Pt/Co_(x)Al催化剂具有较高的Pt分散度和丰富的Br?nsted酸位点,因而表现出优异的催化性能。这些结果对探索新型高效的生物质衍生物制备燃料和化学品反应过程具有重要的参考价值。

关键词：甲醇液相重整乙酰丙酸甲酯 γ-戊内酯 Pt 加氢反应

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泡沫硅负载钴锰催化剂的制备及其合成气制低碳醇反应性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1224-1234页

作者：杜鑫张明伟房克功中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)... 详细信息

本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)(CO_(2)C)、Co^(0)物种,水热合成法制备的催化剂表面CO_(2)C-Co^(0)活性位点存在良好的协同作用有利于醇的生成,较高比例的CO_(2)C也促进了CO的非解离吸附和插入,从而呈现最高的醇选择性。在t=260℃,p=5.0 MPa,GHSV=4500 h^(-1),H_(2)/CO(体积比)=2∶1的反应条件下,该泡沫催化剂可实现CO转化率11.1%,总醇选择性34.7%,C_(2)+OH选择性34.5%的反应性能。

关键词：合成气低碳醇泡沫硅钴锰催化剂

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Zn含量对于Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂CO_(2)加氢合成甲醇性能的影响研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 293-304页

作者：王世威杨金海周宏利肖福魁赵宁中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳转化全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

通过溶胶-凝胶方法制备了一系列不同Zn含量的Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂,并通过XRD、BET、TPR、N_(2)O吸附、XPS、TPD和in-situ DRIFTS进行了表征。结果表明,随着Zn含量增加,催化剂上CO_(2)加氢反应的活性增加。在所有样品中,Cu_(3)MnZn_(0... 详细信息

通过溶胶-凝胶方法制备了一系列不同Zn含量的Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂,并通过XRD、BET、TPR、N_(2)O吸附、XPS、TPD和in-situ DRIFTS进行了表征。结果表明,随着Zn含量增加,催化剂上CO_(2)加氢反应的活性增加。在所有样品中,Cu_(3)MnZn_(0.5)Zr_(0.5)(CMZZ-0.5)在250℃和5 MPa条件下具有最高的CO_(2)转化率(6.5%)和甲醇选择性(73.7%)。表征结果表明,Zn进入Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_(4)尖晶石结构,形成ZnOx,导致催化剂表面羟基含量的增加,同时增加了Cu0和Cu^(α+)的含量,改善了H_(2)和CO_(2)的活化能力。此外,通过原位漫反射红外光谱研究了CO_(2)转化为甲醇的途径。

关键词： CO_(2)加氢甲醇 Cu-基催化剂表面羟基

水热预处理Zn/HZSM-5催化剂对其催化乙烯芳构化反应性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1079-1087页

作者：邵嘉蓓李柏超董梅樊卫斌秦张峰王建国中国科学院山西煤炭化学研究所、煤炭高效低碳利用国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

针对用于低碳烯烃芳构化的Zn/HZSM-5催化剂存在易于结焦失活的问题,采用高温水热的方法对催化剂进行预处理,通过XRD、N2物理吸附-脱附、NH3-TPD、Py-FTIR、XPS和TG等技术对样品进行表征,并以乙烯芳构化为探针反应考察了高温水热预处理... 详细信息

针对用于低碳烯烃芳构化的Zn/HZSM-5催化剂存在易于结焦失活的问题,采用高温水热的方法对催化剂进行预处理,通过XRD、N2物理吸附-脱附、NH3-TPD、Py-FTIR、XPS和TG等技术对样品进行表征,并以乙烯芳构化为探针反应考察了高温水热预处理对催化剂反应性能和稳定性的影响。结果表明,Zn/HZSM-5催化剂经高温水热预处理48 h后表现出优异的催化性能,虽然乙烯转化率略微降低,但是催化剂寿命显著延长,由72 h延长至216 h,同时芳烃选择性保持在60%以上;水热处理促进了ZnO物种与B酸中心的相互作用及ZnOH+物种的生成,在抑制氢转移反应的同时显著促进了催化剂的脱氢性能,提高了氢气选择性;此外,水热处理后催化剂容碳量明显增加、积炭速率降低,表现出优异的抗结焦积炭特性。

关键词： Zn/HZSM-5 水热预处理乙烯芳构化 Zn物种

正负电荷关联转移促进的光催化低浓度苯酚矿化

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 87-96页

作者：高树功魏旭晖刘海峰方峣贾昆向后奎陈加藏中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

光催化矿化难降解污染物(如苯酚)需要羟基自由基(·OH)进行开环反应。本研究通过Al掺杂削弱了TiO_(2)表面对氧物种的吸附,有效促进光致·OH的生成。同时,Al元素还能降低TiO_(2)的导带能级,继而降低半导体-助催化剂界面电子转移势垒而促... 详细信息

光催化矿化难降解污染物(如苯酚)需要羟基自由基(·OH)进行开环反应。本研究通过Al掺杂削弱了TiO_(2)表面对氧物种的吸附,有效促进光致·OH的生成。同时,Al元素还能降低TiO_(2)的导带能级,继而降低半导体-助催化剂界面电子转移势垒而促进还原半反应。由于正负电荷的强关联性,还原半反应中电子的快速转移可提高半导体内空穴浓度,加快·OH的生成。此外,通过将催化剂固定在反应器的光入射内壁,还能避免由污染物竞争光吸收所引起的光子损失。基于这些优点,有望实现废水中低浓度苯酚的高效光催化矿化。

关键词：苯酚光催化矿化界面电子转移 TiO_(2)

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废润滑油加氢催化剂失活机理研究

石油与天然气化工 2024年第2期53卷 9-14,27页

作者：王成吴伟奚亮李海明王福江张鹏新疆寰球工程公司中国科学院山西煤炭化学研究所

目的研究废润滑油加氢催化剂失活机理。方法以NiMo/γ-Al_(2)O_(3)催化剂为研究对象,对加氢前后的催化剂和油品进行表征分析,从而找出催化剂失活的原因。结果该催化剂的初始加氢活性很好,对硫(S)、氮(N)及氯(Cl)3种杂元素的脱除率可分... 详细信息

目的研究废润滑油加氢催化剂失活机理。方法以NiMo/γ-Al_(2)O_(3)催化剂为研究对象,对加氢前后的催化剂和油品进行表征分析,从而找出催化剂失活的原因。结果该催化剂的初始加氢活性很好,对硫(S)、氮(N)及氯(Cl)3种杂元素的脱除率可分别达到83.6%、81.7%和99.7%。但随着反应的进行,从第4周起,催化剂活性下降严重。对反应前后的催化剂进行表征发现,反应后催化剂比表面积和孔容大幅下降,且反应后催化剂成分中硅含量显著增多。结论造成催化剂活性下降的原因并不是活性金属纳米颗粒的流失,也不是催化剂微观结构的破损,而是随着加氢反应的进行,一方面,油品中的硅加氢后沉积在催化剂表面,致使活性位点被覆盖而无法与反应物接触;另一方面,在固定床管路中堆积的硅限制了传质传热效率,降低了反应活性。

关键词：废润滑油加氢失活硅中毒 Ni-Mo催化剂

ZrO_(2)修饰对Co/SiC催化剂的费托合成性能影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1088-1094页

作者：王民郭舒鹏许金山李留忠陈从标马中义贾丽涛侯博李德宝中国石油化工股份有限公司齐鲁分公司研究院山东淄博255400 中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001

本研究采用ZrO_(2)对SiC表面进行改性,制得系列Co-ZrO_(2)/SiC催化剂,借助N2物理吸附、XRD、H2-TPR、XPS等表征手段对催化剂物化性质进行结构分析,并利用微型固定床反应器对催化剂的活性进行评价,研究ZrO_(2)改性SiC载体对钴基费托合成... 详细信息

本研究采用ZrO_(2)对SiC表面进行改性,制得系列Co-ZrO_(2)/SiC催化剂,借助N2物理吸附、XRD、H2-TPR、XPS等表征手段对催化剂物化性质进行结构分析,并利用微型固定床反应器对催化剂的活性进行评价,研究ZrO_(2)改性SiC载体对钴基费托合成催化剂的影响。研究结果表明,由于ZrO_(2)体相存在氧空穴等不同的活性位,H2在Co表面被活化后形成的部分H溢流到ZrO_(2)表面并储存到ZrO_(2)表面,而ZrO_(2)与Co之间存在相对较强的相互作用,使得Co周围的H浓度增加,进而Co/SiC催化剂的还原度显著增加。同时,ZrO_(2)与SiC表面的无定形相发生相互作用形成Zr−O−Si键。由于Si(1.90)的电负性高于Zr(1.33),部分电子可以通过Zr-O-Si结构从Zr转向Si,形成富电子的SiOxCy相和SiO_(2)相。从而降低了SiC表面无定形相的对Co物相吸电子能力,减弱了Co与SiC表面的无定形相的相互作用,进而提高了Co相的电子密度。采用ZrO_(2)对SiC进行修饰后,同时提高了Co/SiC催化剂中Co物相的电子密度和还原度,使得催化剂对长链烃的选择性显著提升。

关键词：钴基催化剂 SiC ZrO_(2) 费托合成

ZnCaZr固溶体催化异丁烷-CO_(2)氧化脱氢制异丁烯的研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1103-1114页

作者：刘玉鹏刘玲技蔚晓盛王永钊李国强李磊王长真山西大学精细化学品教育部工程研究中心山西太原030006 中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001

本研究采用一锅式共沉淀法制备了xZn-CaZr固溶体催化剂并将其应用于CO_(2)-BDH反应,通过多种手段探明该系列催化剂的理化性质并结合催化性能阐述其构效关系及表面氧化还原机制。研究表明,xZn-CaZr催化剂在Zn含量为6%−12%的情况下形成了Z... 详细信息

本研究采用一锅式共沉淀法制备了xZn-CaZr固溶体催化剂并将其应用于CO_(2)-BDH反应,通过多种手段探明该系列催化剂的理化性质并结合催化性能阐述其构效关系及表面氧化还原机制。研究表明,xZn-CaZr催化剂在Zn含量为6%−12%的情况下形成了Zn物种高度分散的固溶体结构,且氧缺陷的数量与Zn的含量成正比。在xZn-CaZr催化剂上,晶格氧的数量和氧迁移率是决定催化性能的关键因素,其中,0.4Zn-CaZr催化剂展示出最佳的催化活性,而0.2Zn-CaZr催化剂展示出最佳的反应稳定性。该研究为进一步开发绿色高性能的CO_(2)-BDH催化剂提供了参考价值。

关键词：异丁烷氧化脱氢 CO_(2) ZnCaZr固溶体氧化还原循环活性与稳定性

铝源对Cu-Al尖晶石物化性质和逆水煤气变换性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 809-819页

作者：刘雅杰康荷菲鲁晔张鹏葛晖晋中学院山西晋中030619 中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001 中国科学院大学北京100049

基于高能球磨和固相焙烧的方法,采用杂质元素(Na、Fe、Si和S)含量不等的四种拟薄水铝石和氢氧化铜制备了Cu-Al尖晶石固溶体催化剂,通过ICP-AES、TG、XRD、H2-TPR和BET表征了催化剂的物化性质,并考察了对逆水煤气变换反应的催化性能。结... 详细信息

基于高能球磨和固相焙烧的方法,采用杂质元素(Na、Fe、Si和S)含量不等的四种拟薄水铝石和氢氧化铜制备了Cu-Al尖晶石固溶体催化剂,通过ICP-AES、TG、XRD、H2-TPR和BET表征了催化剂的物化性质,并考察了对逆水煤气变换反应的催化性能。结果表明,拟薄水铝石中的杂质元素对于Cu-Al尖晶石催化剂的物相性质、还原性能、织构性质和催化性能有显著的影响,Si有助于合成高比表面积的催化剂,但不利于Cu-Al尖晶石生成,导致催化活性低;含有少量Na和Fe的尖晶石的催化活性较低;S物种经高温焙烧后分解,对催化活性没有影响;基于杂质元素含量最低的拟薄水铝石合成的催化剂中难还原尖晶石含量最高,表现出最高的逆水煤气变换催化活性。此外,基于活性最优样品的CO_(2)-TPDMS和In-situ DRIFTS分析表明,Al上形成的双齿甲酸盐是Cu-Al尖晶石固溶体催化CO_(2)加氢生成CO的主要中间产物,其含量与催化活性随反应时间的变化规律一致。

关键词：铝源 Cu-Al尖晶石物化性质催化性能逆水煤气变换反应机理