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可调谐的声学型石墨烯等离激元增强纳米红外光谱

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物理学报 2024年第13期73卷 336-345页

作者：段谕戴小康吴晨晨杨晓霞郑州大学河南先进技术研究院郑州450001 国家纳米科学中心中国科学院纳米科学卓越创新中心中国科学院纳米光子材料与器件重点实验室中国科学院纳米标准与检测重点实验室北京100190 中国科学院大学材料与光电研究中心北京100049

纳米红外光谱(nano-infrared spectroscopy,nano-IR)技术能够突破光的衍射极限,实现约10 nm空间分辨率的红外光谱检测,是研究纳米尺度物质化学成分和结构的重要技术手段.然而,由于纳米物质的尺寸与红外光的波长存在较大失配,导致其红外... 详细信息

纳米红外光谱(nano-infrared spectroscopy,nano-IR)技术能够突破光的衍射极限,实现约10 nm空间分辨率的红外光谱检测,是研究纳米尺度物质化学成分和结构的重要技术手段.然而,由于纳米物质的尺寸与红外光的波长存在较大失配,导致其红外吸收信号微弱.本文理论提出了一种基于纳米腔室的声学型石墨烯等离激元(nanocavity-acoustic graphene plasmon,n-AGP)可调谐增强nano-IR检测平台.该平台可实现超高光场压缩(模式体积Vn-AGP≈10-7λ_(0)~3,λ_(0)=6.25μm)和约50倍电场增强的n-AGP激发.通过调控金纳米腔室结构和石墨烯费米能级,我们实现了n-AGP的宽频段动态调控(1290—2124 cm^(-1)).此外,由于n-AGP的电磁场高度局域在纳米腔室内,具有高的探测灵敏度,可实现单个蛋白质颗粒酰胺Ⅰ带和酰胺Ⅱ带振动指纹特征的探测(灵敏度提高约9倍).这一基于n-AGP的增强结构拓展了nano-IR技术在单分子尺度的表征能力,可广泛应用于生物、催化等领域.

关键词：石墨烯纳米腔室等离激元表面增强红外光谱

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碳基无金属纳米材料用于电催化合成小分子化学品

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 42-63页

作者：石磊李彦哲尹华杰赵慎龙国家纳米科学中心中国科学院纳米系统与多级次制造重点实验室北京100190 中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所中国科学院材料物理重点实验室安徽合肥230031

电催化是各种以化学品形式储存可再生电力能源技术的核心。目前,贵金属基催化剂广泛应用于提高电催化转化效率。然而,成本高、稳定性差等缺点严重阻碍了其在电合成和可持续能源器件中的大规模应用。碳基无金属催化剂(CMFCs)在提高催化... 详细信息

电催化是各种以化学品形式储存可再生电力能源技术的核心。目前,贵金属基催化剂广泛应用于提高电催化转化效率。然而,成本高、稳定性差等缺点严重阻碍了其在电合成和可持续能源器件中的大规模应用。碳基无金属催化剂(CMFCs)在提高催化性能方面展现出巨大潜力,且受到越来越多的关注。本文概述了用于电催化合成的CMFCs的最新研究进展,并讨论了其催化机理和设计策略。此外,简要总结了电催化合成过氧化氢、氨、氯以及各种碳基和氮基化合物的研究现状,并重点阐述了CMFCs目前面临的挑战和未来前景。

关键词：电合成电催化碳基纳米材料无金属电催化剂小分子化学品

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MXene在压力传感中的研究进展

无机材料学报 2024年第2期39卷 179-185页

作者：尹建宇刘逆霜高义华华中科技大学物理学院武汉430074 华中科技大学武汉光电国家研究中心纳米表征与纳米器件中心武汉430074

近年来,压力传感器在智能可穿戴纺织品、健康监测、电子皮肤等领域得到了广泛应用。二维纳米材料MXene的出现,为压力传感带来了全新的突破。Ti3C2Tx是压力传感领域研究最多的MXene,具有良好的机械性能、高导电性、优异的亲水性以及广泛... 详细信息

近年来,压力传感器在智能可穿戴纺织品、健康监测、电子皮肤等领域得到了广泛应用。二维纳米材料MXene的出现,为压力传感带来了全新的突破。Ti3C2Tx是压力传感领域研究最多的MXene,具有良好的机械性能、高导电性、优异的亲水性以及广泛的可修饰性,是理想的压力传感材料。因此,近些年研究者们对MXene在压力传感器中的设计和应用进行了大量探索和研究。本文总结了MXene的制备技术和抗氧化方法。同时介绍了基于MXene的微结构设计,包括气凝胶/多孔结构材料、水凝胶、柔性衬底和薄膜。该类设计有利于提高压力传感器的响应范围、灵敏度和柔韧性,促进了压力传感器的快速发展。此外,进一步探讨了MXene压力传感器的工作机制,包括压阻式、电容式、压电式、摩擦电式、电池式和纳米流体式等。MXene以其优异的特性而在各种机制的传感器中得到了广泛应用。最后,对MXene材料的合成、性质以及其在压力传感方面的机遇和挑战进行了展望。

关键词： MXene 压力传感器合成方法传感机制专题评述

单原子催化剂催化生物质衍生物选择性加氢的研究进展

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石油炼制与化工 2024年第1期55卷 52-61页

作者：王璐琳刘会贞韩布兴北京分子科学国家实验室中科院胶体与界面与热力学实验室中科院分子科学卓越研究教育中心碳中和化学中心中国科学院化学研究所中国科学院北京100190 中国科学院大学

生物质是以碳源形式存在的可再生资源,其平台化合物及衍生物的升级利用可得到能源和精细化工产品。多相催化剂在生物质资源的转化中起到重要作用,其中不乏纳米催化剂和单原子催化剂的参与。由于木质纤维素的含氧量较高,不能直接作为工... 详细信息

生物质是以碳源形式存在的可再生资源,其平台化合物及衍生物的升级利用可得到能源和精细化工产品。多相催化剂在生物质资源的转化中起到重要作用,其中不乏纳米催化剂和单原子催化剂的参与。由于木质纤维素的含氧量较高,不能直接作为工业应用原料,因此需要还原反应来降低其含氧量。加氢反应是降低木质纤维素衍生分子中O C比、提高H C比的重要方法。本研究将综合讨论单原子催化剂在呋喃类、α,β-不饱和醛酮和木质素类平台化合物选择性加氢中的应用。

关键词：单原子催化剂木质纤维素双键选择性加氢

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精准设计的纳米机器药物及其抗肿瘤应用

中国科学：化学 2024年第5期54卷 734-752页

作者：王婧聂广军赵宇亮国家纳米科学中心中国科学院纳米生物效应与安全性重点实验室中国科学院纳米科学卓越创新中心北京100190 中国科学院大学材料与光电研究中心北京100049

纳米医药是当今生物和医学研究最具创新活力的领域之一,尤其是在恶性肿瘤等复杂难治疾病的治疗中展现出广阔的应用前景.随着纳米生物技术近年来的快速发展,能够在活体环境执行精密、复杂操作的纳米生物机器受到高度关注.本文总结了我们... 详细信息

纳米医药是当今生物和医学研究最具创新活力的领域之一,尤其是在恶性肿瘤等复杂难治疾病的治疗中展现出广阔的应用前景.随着纳米生物技术近年来的快速发展,能够在活体环境执行精密、复杂操作的纳米生物机器受到高度关注.本文总结了我们团队在抗肿瘤纳米机器药物方面的科研工作,从精准设计、体内操控和创新性治疗等方面,系统性介绍了基于核酸、多肽、膜结构等生物模块的纳米机器药物设计策略,讨论了不同类型纳米机器药物在肿瘤治疗中的优势,并结合当前肿瘤临床治疗的重点发展方向,讨论了纳米机器药物对治疗范式创新的潜在推动作用.

关键词：抗肿瘤纳米药物纳米机器智能纳米材料可控自组装肿瘤微环境免疫治疗

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利用平面σ-芳香性增强电子输运能力

化学学报 2024年第5期82卷 520-526页

作者：王治业肖博怀武汉科技大学耐火材料与冶金国家重点实验室先进材料和纳米技术研究院材料学部武汉430081

芳香性是有机化学中的重要概念,传统芳香族化合物的芳香性通常源于π电子在环上下平面产生的高度离域,而σ-芳香性则主要源于分子内σ键和轨道重叠,两者均能影响分子的电子传输能力.采用密度泛函理论结合非平衡格林函数(DFT+NEGF)方法... 详细信息

芳香性是有机化学中的重要概念,传统芳香族化合物的芳香性通常源于π电子在环上下平面产生的高度离域,而σ-芳香性则主要源于分子内σ键和轨道重叠,两者均能影响分子的电子传输能力.采用密度泛函理论结合非平衡格林函数(DFT+NEGF)方法对苯、噻吩和呋喃及其衍生物进行了芳香性和电子输运性质的系统研究.计算结果表明,苯、噻吩和呋喃分子的电子输运性质受π-芳香性和σ-芳香性影响,其中σ-芳香性和电子传输正相关,而π-芳香性和电子传输能力成负相关.含有两个芳香环的联苯二巯基(DB)、联噻吩二巯基(DT)和联呋喃二巯基(DF)分子的电子传输能力受分子平面化影响较大,DF中呋喃环表现出比DT中噻吩环更大的NICS(1)zz值.芳香性化合物具有更好的共平面趋势,通过F原子修饰DT和DF分子产生分子内F…S和F…O非共价相互作用的设计策略可以极大增加分子平面性和刚性.同时,含有分子内F…S和F…O相互作用的虚拟五元环具有平面σ-芳香性特征,有效促进电子沿F…S和F…O路径进行传输,从而提高电子传输能力.本研究有助于进一步理解分子芳香性与电子传输能力之间的内在关系,为未来设计更高效的电子器件提供策略.

关键词：芳香性电子传输平面性分子内相互作用密度泛函理论结合非平衡格林函数

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Co基赫斯勒合金研究进展

稀有金属材料与工程 2024年第5期53卷 1471-1485页

作者：许铭扬李明华张垚刘沛桥李阔王东伟于广华北京科技大学材料科学与工程学院材料物理与化学系北京100083 中国科学院纳米标准与检测重点实验室国家纳米科学中心北京100190

Co基赫斯勒合金是一类具有高度有序晶体结构的金属间化合物,其化学组成常用Co2XY表示,其中X为过渡金属元素,Y为主族元素。相比于其他材料,它具有更高的自旋极化率、更高的居里温度以及更低的阻尼因子。基于这些优良特性使得Co基赫斯勒... 详细信息

Co基赫斯勒合金是一类具有高度有序晶体结构的金属间化合物,其化学组成常用Co2XY表示,其中X为过渡金属元素,Y为主族元素。相比于其他材料,它具有更高的自旋极化率、更高的居里温度以及更低的阻尼因子。基于这些优良特性使得Co基赫斯勒合金在自旋阀、隧道结及半导体自旋场效应管等自旋电子学器件中具有巨大的应用前景。本文回顾了近年来国际上关于Co基赫斯勒合金在垂直磁各向异性和自旋轨道转矩上的研究,从合金成分、微观结构、磁性层的厚度、缓冲层的材料、氧化物层的材料、元素扩散等方面总结了垂直磁各向异性和自旋轨道转矩的影响因素。对垂直磁各向异性和自旋轨道转矩的影响因素的总结有助于更好地理解其深层物理机制以及在未来研究中的挑战与前景。

关键词： Co基赫斯勒合金垂直磁各向异性自旋轨道转矩影响因素

长期探寻的Au_(23)(S-Adm)_(16)结构及未曾预期的掺杂效应

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物理化学学报 2024年第5期40卷 1-2页

作者：冯磊朱泽敏杨颖何宗兵邹家丰李漫波赵燕伍志鲲安徽大学物质科学与信息技术研究院合肥230601 中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所中国科学院材料物理重点实验室安徽省纳米材料与技术重点实验室中国科学院纳米卓越中心合肥230031

一锅同时获得单个金属原子掺杂的纳米团簇与母体团簇富有挑战性。这样的合成可排除微量杂质的影响,使得掺杂和未掺杂纳米团簇的性质对比更加合理可靠。在此,我们首次实现了这种合成,得到了长期追寻的纳米团簇Au_(23)(SAdm)_(16)和其单... 详细信息

一锅同时获得单个金属原子掺杂的纳米团簇与母体团簇富有挑战性。这样的合成可排除微量杂质的影响,使得掺杂和未掺杂纳米团簇的性质对比更加合理可靠。在此,我们首次实现了这种合成,得到了长期追寻的纳米团簇Au_(23)(SAdm)_(16)和其单镉掺杂的Au_(22)Cd_1(S-Adm)_(16)纳米团簇,并通过单晶X射线晶体学解析了其结构。令人惊讶的是,与以前的报道结果相反,Au_(23)(S-Adm)_(16)比Au_(22)Cd_1(S-Adm)_(16)更稳定。另一方面,由于掺入镉原子后,内核Au―Au键长度增加,光激发电子转移阻力增加,导致Au_(22)Cd_1(S-Adm)_(16)吸收和发射强度明显下降。因而,不仅团簇的稳定性,而且团簇的吸收和发射强度也与内核Au―Au键的长度关联。这项工作表明了两种团簇结构上的微小差异就可导致光学、热稳定性等方面的显著区别,也为研究金属纳米团簇的构效关系提供了良好的借鉴。

关键词：金属纳米团簇合成 Au―Au键长性质构效关系

耦合甘油高选择性转化为甲酸盐与制氢的酸碱双电解液流动电解器

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物理化学学报 2024年第5期40卷 33-36页

作者：冯辛郭可鑫贾春光刘博文次素琴陈俊翔温珍海南昌航空大学江西省持久性污染物控制与资源循环重点实验室南昌330063 中国科学院福建物质结构研究所中科院功能纳米结构设计与组装重点实验室福建省纳米材料重点实验室福州350002

氢气因其高能量密度、可持续性和燃烧后无污染等优点,被认为是取代传统化石燃料的最具前途的新兴能源载体之一。其中,电解水制氢技术因为其高效和绿色的特性而备受关注。然而电解水制氢过程通常受到阳极析氧反应(Oxygen Evolution React... 详细信息

氢气因其高能量密度、可持续性和燃烧后无污染等优点,被认为是取代传统化石燃料的最具前途的新兴能源载体之一。其中,电解水制氢技术因为其高效和绿色的特性而备受关注。然而电解水制氢过程通常受到阳极析氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)的限制,因此这种方法的大规模应用面临重大挑战。克服这一难题的一个有前途的解决方法是在阳极上使用电催化甘油氧化反应(Glycerol Oxidation Reaction,GOR)代替OER,这种替代反应可以实现节能降耗的同时提高电解水制氢的效率,进一步推动氢气作为清洁能源的发展。然而,这一目标的实现需要高效、低成本且高选择性的GOR电催化剂。在这篇文章中,我们报告了一种新型的酸碱双电解质流电解器(AADEF-electrolyzer),用于在碱性阳极GOR耦合酸性阴极析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)。我们通过一种简单的水热煅烧方法制备了一种在镍泡沫(NF)上原位生长的自支撑的NiCo_(2)O_(4)纳米针电极材料(NiCo_(2)O_(4)/NF)。该电极在GOR中表现出优异的电催化性能,在低电位下实现了高的电解电流密度,对甲酸盐的生产表现出优异的选择性,法拉第效率超过85%。密度泛函理论计算表明,NiCo_(2)O_(4)对GOR具有较低的反应能垒,Ni的存在有利于降低Co的电子态密度,从而实现NiCo_(2)O_(4)与中间体的高效解离,促进甲酸的生成。基于NiCo_(2)O_(4)/NF出色的GOR性能和电化学中和能(ENE)理论,我们构建了一个新型的AADEF-electrolyzer,利用NiCo_(2)O_(4)/NF作为GOR的阳极,配合酸性阴极进行析氢反应(HER)。实验结果表明,AADEF-electrolyzer对GOR具有低过电位和高选择性产甲酸的优异性能,仅需0.36 V的电压即可实现10 mA·cm^(-2)的电流密度,平均产甲酸的法拉第效率为85%。同时该电解槽表现出良好的长期稳定性和辅助产氢性能,阴极产氢的法拉第效率接近100%。这种低成本、易于制备的自支撑电极材料和新型酸碱双电解质流动电解器为促进化学品的增值转化和开发新型混合电解系统或其他相关电化学反应的混合电解装置提供了创新策略。

关键词：制氢甘油氧化电催化电解器