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自由基介导的α-叔胺合成研究进展

有机化学 2025年第01期45卷 22-41页

作者：方家恒田润妍陈继君刘心元哈尔滨工业大学化工与化学学院南方科技大学化学系深圳格拉布斯研究院南科大光明高等研究院

α-叔胺是一类在氮原子α位具有叔碳中心的胺类化合物.由于叔碳中心的存在, α-叔胺在生物体内的脂溶性与代谢稳定性有所改变,使其在药物研发领域具有重要的应用价值.传统的α-叔胺合成方法包括:酮亚胺的亲核加成、羰基化合物的亲电胺... 详细信息

α-叔胺是一类在氮原子α位具有叔碳中心的胺类化合物.由于叔碳中心的存在, α-叔胺在生物体内的脂溶性与代谢稳定性有所改变,使其在药物研发领域具有重要的应用价值.传统的α-叔胺合成方法包括:酮亚胺的亲核加成、羰基化合物的亲电胺化、三级烯丙基亲电试剂的烯丙基胺化及重排反应等.得益于自由基具有高活性、反应条件温和及良好的官能团兼容性,自由基反应在合成α-叔胺方面表现出独特优势.近年来,发展出了烯烃的自由基胺化/氢胺烷基化、自由基碳氮交叉偶联、亚胺的自由基加成及烷烃的碳氢键活化等方法.综述了近十年来自由基介导的分子间α-叔胺的合成方法,并详细讨论了每种方法的特点.

关键词： α-叔胺自由基亚胺

电聚合新型聚间苯二胺薄膜及H2/CO2分离性能研究

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化学学报 2025年

作者：张蒙茜张玉莹秦家轩冯霄李雪艳畅通杨海英运城学院应用化学系北京理工大学化学与化工学院太原科技大学化学工程与技术学院

膜分离技术由于高能效、操作简便等优势已成为分离纯化氢气的关键技术之一。其中，聚合物膜因其成本低廉、易于加工已大规模商业化，但绝大多数聚合物膜无法突破渗透性和选择性之间的“博弈效应”。对此，本文合理设计并选用具有多个电... 详细信息

膜分离技术由于高能效、操作简便等优势已成为分离纯化氢气的关键技术之一。其中，聚合物膜因其成本低廉、易于加工已大规模商业化，但绝大多数聚合物膜无法突破渗透性和选择性之间的“博弈效应”。对此，本文合理设计并选用具有多个电化学活性位点的苯胺类衍生物1，3，5-三氨基苯（1，3，5-TAB）、邻苯二胺（OPD）和间苯二胺（MPD）作为构筑单元，通过条件温和可控的电聚合方法将刚性微孔骨架引入聚合物膜中，得到致密无缺陷的自支撑聚间苯二胺（PMPD）膜材料，其H2渗透率为1350 Barrer，H2/CO2选择性为30，分离性能突破了聚合物膜的Robeson上限，且膜材料具有良好的热稳定性和长循环稳定性。实验和分子动力学模拟研究结果均表明，H2在膜材料中的扩散性能远高于CO2，占主导分离作用。这种操作简单且普适的电聚合策略为设计其他用于能源气体分离的共轭微孔聚合物膜材料提供了重要的参考价值。

关键词：电聚合聚间苯二胺共轭微孔聚合物氢气分离分子动力学模拟

电聚合新型聚间苯二胺薄膜及H2/CO2分离性能研究

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化学学报 2025年第2期 132-138页

作者：张蒙茜张玉莹秦家轩冯霄李雪艳畅通杨海英运城学院应用化学系北京理工大学化学与化工学院太原科技大学化学工程与技术学院

膜分离技术由于高能效、操作简便等优势已成为分离纯化氢气的关键技术之一.其中,聚合物膜因其成本低廉、易于加工已大规模商业化,但绝大多数聚合物膜无法突破渗透性和选择性之间的“博弈效应”.对此,本工作合理设计并选用具有多个电化... 详细信息

膜分离技术由于高能效、操作简便等优势已成为分离纯化氢气的关键技术之一.其中,聚合物膜因其成本低廉、易于加工已大规模商业化,但绝大多数聚合物膜无法突破渗透性和选择性之间的“博弈效应”.对此,本工作合理设计并选用具有多个电化学活性位点的苯胺类衍生物1,3,5-三氨基苯（1,3,5-TAB）、邻苯二胺（OPD）和间苯二胺（MPD）作为构筑单元,通过条件温和可控的电聚合方法将刚性微孔骨架引入聚合物膜中,得到致密无缺陷的自支撑聚间苯二胺（PMPD）膜材料,其H2渗透率为1350 Barrer, H2/CO2选择性为30,分离性能突破了聚合物膜的Robeson上限,且膜材料具有良好的热稳定性和长循环稳定性.实验和分子动力学模拟研究结果均表明,H2在膜材料中的扩散性能远高于CO2,占主导分离作用.这种操作简单且普适的电聚合策略为设计其他用于能源气体分离的共轭微孔聚合物膜材料提供了重要的参考价值.

关键词：电聚合聚间苯二胺共轭微孔聚合物氢气分离分子动力学模拟

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凤丹牡丹果荚的化学成分及药理活性分析

食品科学 2025年第4期46卷 209-217页

作者：张延萍张晨曦左海超高迪吴琪琪宋亚飞赵李缘河南科技大学化学化工学院河南洛阳471000

应用网络药理学和分子对接技术探讨牡丹果荚的生物活性成分和作用机制,证明其存在开发和利用的潜力。通过对牡丹果荚提取并使用超高效液相色谱-质谱联用技术鉴定其含有88种成分,其中17种成分被选为网络药理学研究对象,对应219个靶点。... 详细信息

应用网络药理学和分子对接技术探讨牡丹果荚的生物活性成分和作用机制,证明其存在开发和利用的潜力。通过对牡丹果荚提取并使用超高效液相色谱-质谱联用技术鉴定其含有88种成分,其中17种成分被选为网络药理学研究对象,对应219个靶点。在基因本体论分析中,交集靶点主要涉及对异源物质刺激的反应等生物过程。京都基因与基因组百科全书信号通路的富集结果主要包括糖尿病并发症中的高级糖基化终末产物-受体信号通路、前列腺癌、白细胞介素-17信号通路、肿瘤坏死因子信号通路等。活性成分与关键靶点之间的分子对接结合能都低于-5.0 kJ/mol,可以稳定结合。综上,牡丹果荚通过多成分、多靶点、多通路参与多种生物过程来发挥抗炎和抗菌作用,研究结果可为牡丹果荚的开发利用提供依据。

关键词：超高效液相色谱-质谱联用技术牡丹果荚抗炎和抗菌分子对接网络药理学

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硼烷催化硅氢烷之间的芳基迁移迭代合成硅氢烷

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有机化学 2025年第01期45卷 370-373页

作者：郑先舟袁伟明华中科技大学化学与化工学院

硅氢烷（R1Si H3,R1R2Si H2,R1R2R3SiH）由于毒性低、天然丰度高和化学性质稳定等优点[1-2],常作为现代化学工业的关键试剂被广泛用于合成化学,有机光子学、电子学和材料科学[3-4].尽管硅氢烷应用领域广泛,按需合成具有不同取代基的硅...

硅氢烷（R1Si H3,R1R2Si H2,R1R2R3SiH）由于毒性低、天然丰度高和化学性质稳定等优点[1-2],常作为现代化学工业的关键试剂被广泛用于合成化学,有机光子学、电子学和材料科学[3-4].尽管硅氢烷应用领域广泛,按需合成具有不同取代基的硅氢烷仍然充满挑战.传统上,硅氢烷是由有机锂、有机镁试剂和氯硅烷或烷氧基硅烷反应,然后经过LiAlH4还原制备的.然而,这种方法官能团耐受性差,还会产生大量的金属盐废弃物.另一种合成硅氢烷的方法是烯烃的硅氢化,但是通常会生成各种硅氢烷或有机硅的混合物,产物难以分离.另外一种有潜在应用价值的方法是硅氢烷的再分配（redistribution）反应,该反应通过C—Si和Si—H键断裂和重构,把一种硅氢烷转变成两种或更多的有机硅化合物.然而,硅氢烷的再分配反应往往以副反应的形式出现.

关键词：

N-苯基-β-卤代丙炔酰胺类化合物的合成及其抗白色念珠菌活性

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西北农林科技大学学报(自然科学版) 2025年 1-11页

作者：刘乐韦鹏安谢冰怡佘冬梅周乐西北农林科技大学化学与药学院

【目的】制备N-苯基-β-卤代丙炔酰胺类化合物,探究其对白色念珠菌的抗菌活性、作用机制和构效关系。【方法】通过取代苯胺和丙炔酸的缩合反应和炔氢的卤代反应,得到目标化合物及其类似物。采用微量稀释法,测定化合物对6株白色念珠菌抑... 详细信息

【目的】制备N-苯基-β-卤代丙炔酰胺类化合物,探究其对白色念珠菌的抗菌活性、作用机制和构效关系。【方法】通过取代苯胺和丙炔酸的缩合反应和炔氢的卤代反应,得到目标化合物及其类似物。采用微量稀释法,测定化合物对6株白色念珠菌抑菌率≥80%的最小浓度（MIC80）并分析构效关系。通过扫描电镜和荧光分析试验,探究化合物对细胞形态、活性氧水平、线粒体膜电位和细胞膜通透性的影响。【结果】合成了23种化合物,其中包括15种新化合物和8种已知化合物。大部分化合物对6株供试菌均表现出较强的抑制活性（MIC80<10μg/mL）,其中化合物3p(3-碘-N-（3,5-二甲基苯基）丙炔酰胺)的抑菌活性最高(MIC80为0.43～1.65μg/mL),远优于阳性药物氟康唑。构效关系分析发现,炔氢的碘代可显著增强化合物抗白色念珠菌的活性,苯环上的3位有氯、溴、碘、甲基或异丙基时,可显著增强化合物的活性,而3,5位同时存在卤素原子或甲基时,可极大增强化合物的抑菌活性。化合物3p可导致白色念珠菌细胞壁破裂和菌体皱缩,改变细胞膜的通透性,降低活性氧水平和线粒体膜电位。【结论】N-苯基-β-碘丙炔酰胺是研发抗念珠菌药物的一个新型先导骨架,化合物3p是具有开发潜力的抗白色念珠菌药物的候选分子。

关键词：丙炔酰胺白色念珠菌抗菌活性构效关系作用机制

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溶剂调控制备硅橡胶超疏水涂层及其性能研究

功能材料 2025年第02期 2161-2166+2194页

作者：邓成芳蒋玉巧黄玉玲郑玉涵张邦文贾碧重庆科技大学化学化工学院

以α,ω-二羟基聚二甲基硅氧烷、二氧化硅、γ-氨丙基三乙氧基硅烷（KH550）改性的氢氧化铝(Al（OH）3)为原料。使用混合溶剂相分离法，制备了硅橡胶超疏水涂层，探究了无机组分用量和溶剂对疏水性的影响。通过接触角测量仪、场发射扫... 详细信息

以α,ω-二羟基聚二甲基硅氧烷、二氧化硅、γ-氨丙基三乙氧基硅烷（KH550）改性的氢氧化铝(Al（OH）3)为原料。使用混合溶剂相分离法，制备了硅橡胶超疏水涂层，探究了无机组分用量和溶剂对疏水性的影响。通过接触角测量仪、场发射扫描电镜（FESEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和热重分析对涂层进行了表征。结果表明，KH550改性后的粒子与硅橡胶涂料的相容性极好，涂层水接触角达到155°,紫外老化虽然发生，但对涂层疏水性影响不大；35次砂纸磨损后，由于涂层表面无机颗粒磨损，涂层疏水性小幅度减弱，但仍保留超疏水性。

关键词：超疏水涂层硅橡胶相分离法溶剂调控

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温度和水势对扁茎黄芪种子萌发的影响

西北植物学报 2025年

作者：罗清清董欢曹蔚郭康雅郭媛段琦梅西北农林科技大学化学与药学院

【目的】探讨温度和水势对扁茎黄芪种子萌发的影响,明确温度、水势与种子萌发之间的关系,为扁茎黄芪规范化栽培提供理论依据和技术参考。【方法】以陕西省大荔县扁茎黄芪种子为材料,在不同温度(5,10,15,20,25,35℃)、不同水势(0,-0.2,-0... 详细信息

【目的】探讨温度和水势对扁茎黄芪种子萌发的影响,明确温度、水势与种子萌发之间的关系,为扁茎黄芪规范化栽培提供理论依据和技术参考。【方法】以陕西省大荔县扁茎黄芪种子为材料,在不同温度(5,10,15,20,25,35℃)、不同水势(0,-0.2,-0.4,-0.6,-0.8 MPa)下进行萌发试验,利用多元回归方法建立积温模型与水势模型,分析温度和水势对扁茎黄芪种子萌发的影响。【结果】在20℃时,扁茎黄芪种子萌发率达最大(94.00%),萌发速率略低于25℃,但无显著差异;在0 MPa时,种子萌发率达最大(92.74%),萌发率与萌发速率均随水势减小而降低。种子萌发的基础温度Tb为7.97℃,种子群体萌发率达50%时的积温θT(50)为358.88℃·h;种子萌发的基础水势ψb(50)为-0.655 8 MPa,种子群体萌发率达50%时的水势积累值θH(50)为20.15 MPa·h。【结论】温度和水势对扁茎黄芪种子萌发有不同程度影响,其萌发的最适温度与水势分别为20℃与0 MPa,可根据种子温度和水势需求规律预测萌发时间、安排生产,提升栽培规范化水平。

关键词：扁茎黄芪种子萌发积温模型水势模型

X射线光电子能谱(XPS)在催化产氢研究中的应用

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中国无机分析化学 2025年第1期15卷 1-20页

作者：文瑜琼曹亚鹏温翀祝天琪高星星王爱玲许家胜王舰姚文清大连大学环境与化学工程学院化学系大连116622 清华大学化学系北京100084

催化产氢技术因其高效、清洁的特性而备受关注,其中,催化材料性能的探索与优化是提升氢能产率的关键。X射线光电子能谱技术(XPS)作为一种表面分析技术,能够通过测量光电子的能量分布来解析样品表面的化学信息,包括元素的种类、含量、化... 详细信息

催化产氢技术因其高效、清洁的特性而备受关注,其中,催化材料性能的探索与优化是提升氢能产率的关键。X射线光电子能谱技术(XPS)作为一种表面分析技术,能够通过测量光电子的能量分布来解析样品表面的化学信息,包括元素的种类、含量、化学状态及电子结构,为催化产氢研究提供了不可或缺的工具。通过对XPS原理、催化产氢几种常见类型及原理、XPS在几种常见催化产氢材料体系的应用进行归纳,表明XPS不仅能够揭示材料表面活性位点的电子结构与化学环境,还能深入理解催化机理和反应路径,指导材料的理性设计。最后,对XPS技术未来在催化产氢领域的发展进行了展望,随着XPS与其他多种手段的结合,有助于推动催化产氢领域向更深层次的机理探索和高性能材料的开发,这一研究方向不仅促进了催化科学的发展,也为氢能经济的实现提供了强有力的支撑。

关键词：催化产氢 X射线光电子能谱技术(XPS) 催化材料表面分析催化机理材料设计

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