检索结果-南通市图书馆

科学通报 2024年第4期69卷 617-629页

作者：张华林江晓亮赵梦飞李庭刚江西理工大学材料冶金化学学部赣州341099 中国科学院赣江创新研究院江西省稀土清洁生产重点实验室中国科学院稀土重点实验室赣州341119 中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室中国科学院绿色过程制造创新研究院战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京市过程污染控制工程技术研究中心北京100190 中国科学院过程工程研究所生物药制备与递送重点实验室(中国科学院)生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

煤矸石是一种典型的工业废弃物,大量的煤矸石堆积会造成各种环境问题以及资源浪费.在环境问题中,重金属污染最为严重.本文采用CaO和方解石对不同污染程度的煤矸石中重金属进行钝化,并探究其钝化机理.结果表明,CaO和方解石均有较好的钝... 详细信息

煤矸石是一种典型的工业废弃物,大量的煤矸石堆积会造成各种环境问题以及资源浪费.在环境问题中,重金属污染最为严重.本文采用CaO和方解石对不同污染程度的煤矸石中重金属进行钝化,并探究其钝化机理.结果表明,CaO和方解石均有较好的钝化效果,能使中高度污染的煤矸石转化为轻度污染或无污染,CaO钝化Pb^(2+)、Zn^(2+)、Cu^(2+)的平均钝化率分别为37.4%、37.8%、25.5%;方解石钝化Pb^(2+)、Zn^(2+)、Cu^(2+)的平均钝化率分别为53.8%、43.5%、34.4%,方解石钝化效果略优于CaO.通过对钝化前后煤矸石的表征和Visual MINTEQ软件模拟,CaO可以通过提高煤矸石pH并提供OH^(−),与重金属离子结合生成难溶或不溶的氢氧化物沉淀;方解石不仅能提高体系的pH,还能提供CO_(3)^(2−),CO_(3)^(2−)与重金属离子结合生成难溶或不溶的碳酸盐.两者钝化均将煤矸石中可流动态重金属转化成残渣态重金属.对钝化前后的煤矸石进行模拟酸雨溶出实验,钝化后的煤矸石中各重金属成分较稳定,溶出风险明显低于原煤矸石,均在风险管控标准以下.综上,该方法能有效地钝化煤矸石中的重金属,为煤矸石的无害化,尤其是重金属污染的稳定化提供了有效的手段.

关键词：煤矸石重金属钝化 Visual MINTEQ模拟

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炔键赋予的石墨炔位点选择性修饰

硅酸盐学报 2024年第2期52卷 390-404页

作者：王祖民杨乃亮于然波王丹中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 北京科技大学冶金与生态工程学院北京100083

石墨炔是由2种不同杂化形式的碳原子拓扑有序构成的二维碳同素异形体。石墨炔中共存的sp和sp^(2)杂化碳原子使得表面电子局域不均匀分布,从而为设计化学反应、位点选择掺杂、可控的原子担载提供了可能。本文从石墨炔独特的富炔结构出发... 详细信息

石墨炔是由2种不同杂化形式的碳原子拓扑有序构成的二维碳同素异形体。石墨炔中共存的sp和sp^(2)杂化碳原子使得表面电子局域不均匀分布,从而为设计化学反应、位点选择掺杂、可控的原子担载提供了可能。本文从石墨炔独特的富炔结构出发,总结了石墨炔的精准修饰技术:1)石墨炔与纳米颗粒复合,利用金属-石墨炔的成键,提升材料间的电荷转移;2)利用炔键所赋予的化学反应位点,实现异质原子定点可控掺杂;3)利用石墨炔炔键电子与金属空轨道作用,调控离子或原子的传输与锚定。石墨炔的炔键结构为发展新合成方法,拓展材料在能源、催化等领域的应用提供了新的思路。

关键词：石墨炔炔键化学二维材料精准制备催化材料

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循环流化床高碱煤气化技术研发及应用进展

化工进展 2024年第5期43卷 2254-2278页

作者：张海霞朱治平张思源中国科学院工程热物理研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室北京100190 中国科学院过程工程研究所介科学与工程全国重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

系统回顾了循环流化床高碱煤气化技术的研发及应用历程,重点概况了在高碱煤基础理化特性、气化反应特性及碱金属的迁移特性、防结渣技术研究及循环流化床高碱煤气化工程应用四个方面的进展与成果。梳理了高碱煤的煤质特征、碱金属的赋... 详细信息

系统回顾了循环流化床高碱煤气化技术的研发及应用历程,重点概况了在高碱煤基础理化特性、气化反应特性及碱金属的迁移特性、防结渣技术研究及循环流化床高碱煤气化工程应用四个方面的进展与成果。梳理了高碱煤的煤质特征、碱金属的赋存形态和含量、前处理方法对碱金属含量测定的影响,以及高碱煤的燃烧和成灰特性。总结了煤种、反应进程、气化温度、氧碳摩尔比、反应气氛等对高碱煤气化性能指标和气化灰结渣特性的影响。阐述了配煤、添加剂及更换床料等方法对预防高碱煤气化结渣的作用和反应机理,采用刚玉做床料实现了循环流化床高碱煤气化中试装置稳定运行。评述了循环流化床高碱煤气化技术的自主创新以及在工业燃气、合成气领域的成功应用。最后,从建立高碱煤气化用煤数据库、开发纯用高碱煤的气化技术、开发高效脱碱及原位耦合利用革新技术、探索高碱煤与其他物料协同利用技术并制备高性能材料四个方面展望了未来高碱煤气化技术的发展方向。

关键词：高碱煤循环流化床气化钠迁移结渣

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氧化物负载单原子电解水催化剂的载体效应

工程科学学报 2024年第2期46卷 255-267页

作者：蒋朝敏王祖民于然波北京科技大学冶金与生态工程学院北京100083 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190

单原子催化剂(SACs)由于其原子利用率高、活性中心明确、比活性高和稳定性强等优点,在催化电解水领域具有独特的优势.然而,材料中的金属-载体相互作用对催化过程具有重大影响.首先,本文明确了单原子催化剂的特点并研究了其电子结构和构... 详细信息

单原子催化剂(SACs)由于其原子利用率高、活性中心明确、比活性高和稳定性强等优点,在催化电解水领域具有独特的优势.然而,材料中的金属-载体相互作用对催化过程具有重大影响.首先,本文明确了单原子催化剂的特点并研究了其电子结构和构效关系方面独特优势.其次综述了氧化物载体在稳定金属单原子、分散活性物种、调节中心电子结构、吸附和活化反应物等方面的重要作用;并详细分析了载体如何通过结构缺陷、表面基团、空间限域和晶格作用等实现对金属原子的负载和稳定.然后,通过实例对比了单原子在不同氧化物载体上配位结合方式,以及在析氢、析氧和全水解反应中的性能差异.最后,对利用载体与单原子相互作用调节催化剂性能的机遇和挑战、关键问题和可能的解决方案进行了展望.

关键词：单原子催化剂氧化物电催化析氢反应析氧反应

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颗粒体系的多尺度混合指数

化工学报 2024年第6期75卷 2214-2221页

作者：徐嘉宇陈飞国徐骥葛蔚中国科学院过程工程研究所介科学与工程全国重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

对颗粒混合物均匀性的系统研究揭示了混合过程中显著的多尺度特征,特别是宏尺度上均匀的混合物在微尺度上可能表现为极度不均匀,反之亦然,同时采用不同的采样方法和混合指数表征同一混合物在同一尺度下的均匀性可能也会有所差异。尝试... 详细信息

对颗粒混合物均匀性的系统研究揭示了混合过程中显著的多尺度特征,特别是宏尺度上均匀的混合物在微尺度上可能表现为极度不均匀,反之亦然,同时采用不同的采样方法和混合指数表征同一混合物在同一尺度下的均匀性可能也会有所差异。尝试提出一种多尺度混合指数,即在不同尺度采用不同评价方法,并将混合指数表达为不同尺度上的分布,而不是在未定义尺度上的单一值。该多尺度表征方法可更精确与全面地反映混合物的均匀特性。

关键词：颗粒体系混合多尺度离散单元法莱西指数相对标准偏差宏尺度混合微尺度混合

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“Grafting from”法制备高载量大孔弱阳离子交换层析介质

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高等学校化学学报 2024年第3期45卷 64-72页

作者：郭旺姜泽平马磊乔娟莫文清靳海波何广湘黄永东张荣月北京石油化工学院新材料与化工学院燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190

针对大孔聚合物层析介质孔径大、比表面积低而导致的蛋白结合容量低的问题,采用“graftingfrom”策略,以大孔聚丙烯酸酯微球为基质,通过氧化还原引发甲基丙烯酸在微球表面接枝聚合,制备了高载量弱阳离子交换层析介质.研究了单体浓度、... 详细信息

针对大孔聚合物层析介质孔径大、比表面积低而导致的蛋白结合容量低的问题,采用“graftingfrom”策略,以大孔聚丙烯酸酯微球为基质,通过氧化还原引发甲基丙烯酸在微球表面接枝聚合,制备了高载量弱阳离子交换层析介质.研究了单体浓度、过硫酸钾浓度及反应温度等因素对蛋白结合容量的影响.所得介质的蛋白静态结合容量和动态结合容量分别达到252.21和157.25mg/mL;同时发现具有一定离子交换容量的该类介质能够在0.2 mol/L NaCl缓冲液中保持100 mg/mL的蛋白结合容量.将该层析介质用于鸡卵清中溶菌酶的纯化,获得了较高的纯化效率.

关键词：弱阳离子交换层析介质大孔聚合物蛋白结合容量 Grafting from法分离纯化

中空多壳层结构TiN修饰隔膜对锂硫电池性能的增强

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科学通报 2024年第16期69卷 2298-2307页

作者：徐伟毕如一杨梅王江艳于然波王丹中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 北京科技大学冶金与生态工程学院北京100083 中国科学院大学化学工程学院北京100049 生物药制备与递送重点实验室(中国科学院) 北京100190

锂硫电池(lithium-sulfur(Li-S)batteries)具有远高于锂离子电池的理论比容量.然而,硫的导电性差,充放电过程中体积变化剧烈,其放电中间产物易溶于电解液并穿过隔膜,造成穿梭效应,导致锂硫电池的实测比容量低、循环寿命短.本文设计构筑... 详细信息

锂硫电池(lithium-sulfur(Li-S)batteries)具有远高于锂离子电池的理论比容量.然而,硫的导电性差,充放电过程中体积变化剧烈,其放电中间产物易溶于电解液并穿过隔膜,造成穿梭效应,导致锂硫电池的实测比容量低、循环寿命短.本文设计构筑了中空多壳层结构氮化钛(TiNHoMS),作为锂硫电池隔膜修饰材料,有效解决了上述难题.氮化钛具有优异的导电性,能够催化硫和多硫化锂的氧化还原转化.HoMS具有多个壳层和多层内部空腔,能提供多重空间阻隔和丰富的多硫化锂吸附位点,从而有效抑制穿梭效应,并且能够缩短电子/离子传输路径.得益于此,采用三壳层TiNHoMS修饰隔膜的锂硫电池性能显著提高,远优于采用未修饰隔膜电池的性能.测试结果表明,在1 C电流下,初始比容量由642 mAh/g提高到1134 mAh/g,而且300次循环后比容量仍保持在792 mAh/g.通过一系列电化学表征分析发现,TiNHoMS提高了隔膜对电解液的浸润性,催化了硫正极的氧化还原反应,抑制了多硫化锂的穿梭效应,从而有效地提高了锂硫电池的比容量和循环稳定性.

关键词：中空多壳层结构氮化钛隔膜修饰锂硫电池穿梭效应

SrRuO_(3)薄膜中自旋轨道力矩效率和磁矩翻转的晶向调控

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物理学报 2024年第11期73卷 305-312页

作者：赵珂楠李晟芦增星劳斌郑轩李润伟汪志明中国科学院宁波材料技术与工程研究所中国科学院磁性材料与器件重点实验室宁波315201

过渡金属氧化物SrRuO_(3)薄膜因具有较大且可调的电荷流-自旋流互转换效率而成为自旋轨道力矩(SOT)器件中备受关注的自旋源材料.然而,目前对SOT效率的调控主要集中在衬底外延应力调节.本文研究了晶体取向对SrRuO_(3)薄膜SOT性能的调控作... 详细信息

过渡金属氧化物SrRuO_(3)薄膜因具有较大且可调的电荷流-自旋流互转换效率而成为自旋轨道力矩(SOT)器件中备受关注的自旋源材料.然而,目前对SOT效率的调控主要集中在衬底外延应力调节.本文研究了晶体取向对SrRuO_(3)薄膜SOT性能的调控作用.制备了(111)取向SrRuO_(3)/CoPt异质结构,发现其SOT效率高达0.39,自旋霍尔电导达2.19×10^(5)■/(2e)Ω^(–1)·m^(–1),分别较(001)取向提高了86%和369%.此外,在SrRuO_(3)(111)器件中实现了低至2.4×10^(10)A/m^(2)临界电流密度下的电流驱动的垂直磁化翻转,较(001)晶向降低了37%.这些结果表明,晶体取向是显著提升SrRuO_(3)基SOT器件综合性能的有效途径,为发展高效自旋电子器件提供了新思路.

关键词：过渡金属氧化物电荷-自旋互转换自旋-轨道力矩晶向调控

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含朝格尔碱基聚酰亚胺-聚苯并咪唑宽温域复合质子交换膜的制备和性能

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高分子学报 2024年第4期55卷 452-461页

作者：钟建铭代俊明张宇赵庆美张旭庄永兵长江大学化学与环境工程学院荆州434023 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

针对氢燃料电池对宽温域质子交换膜材料的迫切应用需求,合成了新型含Tr?ger’s base(TB)结构的聚苯并咪唑(TB-PBI-N),并以之为填料与含TB基聚酰亚胺(PI-TB-N)共混,制备了5种不同比例的磷酸掺杂复合质子交换膜.通过傅里叶红外光谱(FTIR)... 详细信息

针对氢燃料电池对宽温域质子交换膜材料的迫切应用需求,合成了新型含Tr?ger’s base(TB)结构的聚苯并咪唑(TB-PBI-N),并以之为填料与含TB基聚酰亚胺(PI-TB-N)共混,制备了5种不同比例的磷酸掺杂复合质子交换膜.通过傅里叶红外光谱(FTIR)、核磁氢谱(^(1)H-NMR)、热失重分析(TGA)和拉伸试验等表征了质子交换膜的结构、机械性能、热及氧化稳定性、酸吸收、溶胀度、质子电导率(σ)及氢/空燃料单电池的功率密度(PD),探究了TB-PBI-N填料的添加对复合膜性能的影响.结果表明:磷酸掺杂前复合膜的拉伸强度为87.3~129.5 MPa,掺杂后膜的拉伸强度为3.7~9.5 MPa,磷酸吸收率为235.3%~288.7%,溶胀率为13.9%~25.0%,可在30~160℃传导质子,σ和PD最高分别可达94.3 mS/cm和334.6 mW/cm^(2).TBPBI-N填料的添加改善了复合膜的机械性能及磷酸掺杂膜的尺寸稳定性.另外,填料TB-PBI-N的TB结构具有额外的碱基位点,可提供一定的酸吸附能力,从而提升了σ.其中,复合膜TB-PI-5PBI的拉伸强度为116.8 MPa,磷酸掺杂后膜的σ=67.7 mS/cm(160℃、0%RH),在30、80和160℃下,电池的功率密度分别达到58.9、224.7和334.6 mW/cm^(2),具有无湿度环境宽温域范围应用前景.

关键词：聚酰亚胺聚苯并咪唑朝格尔碱基质子交换膜复合膜