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基于MAX-DOAS观测的鹤山地区对流层甲醛廓线反演研究

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光谱学与光谱分析 2024年第6期44卷 1781-1788页

作者：钱园园罗宇涵周海金窦科常振杨太平奚亮汤付颖徐自强司福祺中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026

甲醛(HCHO)是大气中一种十分重要的痕量气体,它不仅与人类健康和环境密切相关,还在对流层光化学反应中扮演着极其重要的角色。近年来,我国珠三角地区的秋季对流层臭氧及甲醛污染问题较为严重,而对流层甲醛也是分析边界层臭氧形成机理的... 详细信息

甲醛(HCHO)是大气中一种十分重要的痕量气体,它不仅与人类健康和环境密切相关,还在对流层光化学反应中扮演着极其重要的角色。近年来,我国珠三角地区的秋季对流层臭氧及甲醛污染问题较为严重,而对流层甲醛也是分析边界层臭氧形成机理的关键性指标之一,因此,在珠三角地区开展甲醛观测实验具有十分重要的意义。利用多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)反演了鹤山超级站2019年9月20日至10月3日期间的氧气二聚体(O_(4))与HCHO的差分斜柱浓度(DSCD),使用几何近似法得到了甲醛的大气质量因子(AMF),进而获得了对流层甲醛的垂直柱浓度(VCD)。结果显示,观测期间的对流层甲醛VCD在4.99×10^(13)~6.48×10^(16)molec·cm^(-2)之间波动,平均值为2.18×10^(16)molec·cm^(-2)。将MAX-DOAS反演的对流层甲醛VCD与TROPOMI结果进行了对比,结果表明,MAX-DOAS与TROPOMI结果近乎一致,相关性系数R为0.80,但9月25日与28日的TROPOMI结果偏低了约25%,这可能是由于观测方式不同所导致的。此外,该研究还基于反演的O_(4)与甲醛DSCD,使用基于最优估计算法的海德堡大学廓线反演算法(HEIPRO)反演了观测期间的对流层气溶胶及甲醛廓线,结果表明,甲醛污染主要集中在近地面0~800 m内,观测期间的甲醛污染主要来源于当地的工业及机动车尾气排放。将MAX-DOAS技术反演的近地面甲醛结果与2,4-二硝基苯肼色谱技术测量结果进行了对比,结果表明,两种技术的近地面甲醛结果的一致性较高,均观测到了9月27至29日的近地面甲醛高值(峰值达到了14.31μg·m^(-3)),且相关性系数R为0.88,斜率为0.98,验证了MAX-DOAS技术反演的近地面甲醛结果的可靠性。MAX-DOAS技术可实现对流层甲醛VCD的实时监测,可作为验证星载观测结果的一种重要手段,结合最优估计算法,MAX-DOAS技术还可以实现对流层甲醛廓线的反演。

关键词：多轴差分吸收光谱技术对流层甲醛最优估计算法鹤山卫星校验

基于小波多尺度分析大气边界层高度提取方法研究

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红外与激光工程 2024年第5期53卷 164-172页

作者：李猛李佳欣郭心骞吴德成刘苏悦中国民航大学天津市智能信号与图像处理重点实验室天津300300 中国民航大学电子信息与自动化学院天津300300 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学院大气光学重点实验室安徽合肥230000

大气边界层物理演变特征及复杂边界层结构对大气污染过程的影响机制研究中,迫切需要边界层精细化结构的探测手段。通常使用梯度法和小波协方差变换法的方式进行边界层高度提取,但由于该方式容易受到噪声和气溶胶层结构的影响,实验误差... 详细信息

大气边界层物理演变特征及复杂边界层结构对大气污染过程的影响机制研究中,迫切需要边界层精细化结构的探测手段。通常使用梯度法和小波协方差变换法的方式进行边界层高度提取,但由于该方式容易受到噪声和气溶胶层结构的影响,实验误差较大。提出使用小波多尺度分析方法细化边界层特征结构,从而筛选出有效的细节信息,提高对探索边界层高度的准确性。此外,基于GBQ L-01激光雷达设备实测合肥地区全天气溶胶分布情况,使用小波多尺度分析方法分析对应的平行分量距离平方矫正信号、垂直分量距离平方矫正信号和退偏振比全天分布情况。实验结果表明,该方法准确性高,与梯度法、小波协方差法相比具有更高的稳定性与连续性。对特殊时间点进行数据分析,明确主要影响边界层高度的主要因素,并确定各个时间段的大气边界层高度值。

关键词：激光雷达大气边界层小波多尺度分析精细结构高时空分辨率

光谱遥感揭示北京市在重大事件和节假日期间的NO2垂直廓线变化差异

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光学学报 2024年

作者：陈健邢成志林继楠刘诚中国科学技术大学精密机械与精密仪器系中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学院环境光学与技术重点实验室

二氧化氮(NO2)不仅可以直接或者通过二次化学反应影响空气质量，还会对人类健康造成影响。其主要来自工业和交通排放，以及区域高空传输。因此，仅依靠地面点式观测无法充分认识NO2的高空传输、垂直演化及高空大气化学过程。本文基于搭... 详细信息

二氧化氮(NO2)不仅可以直接或者通过二次化学反应影响空气质量，还会对人类健康造成影响。其主要来自工业和交通排放，以及区域高空传输。因此，仅依靠地面点式观测无法充分认识NO2的高空传输、垂直演化及高空大气化学过程。本文基于搭设于中国气象科学研究院的MAX-DOAS，获得了北京市2020年6月1日至2022年5月31日的NO2垂直廓线，底层浓度与CNEMC站点NO2浓度相关性良好(R=0.77)。研究表明，北京市近地面NO2最高浓度出现在一月份(17.40ppb)，最低浓度出现在四月份(5.51ppb)。季节特征表现为冬季(15.71ppb)>秋季(15.39 ppb)>春季(8.52 ppb)>夏季(8.06 ppb)。不同季节NO2廓线均呈E指数型，春夏季NO2平均日变化呈现“单峰”模式，峰值出现在10:00之前，秋冬季NO2平均日变化呈现“双峰”模式，峰值分别出现在10:00之前和15:00以后。此外，从浓度变化的角度并未发现北京市NO2存在明显的“周末效应”，然而在日变化模式上却展现出了显著的“周末效应”，主要表现为周六上午的NO2峰值(16.16 ppb)相较于工作日和周日更大，且在时间上相较于工作日和周日存在延后，下午的NO2峰值周日显著高于工作日和周六，这可能与北京市周六集中跨城出行相关且在周日集中返回有关。此外，研究还发现重大事件期间NO2降低幅度明显大于节假日期间，重大事件期间和节假日期间底层NO2平均浓度相较整个观测期间分别下降了29.0%和18.5%。本研究通过长期MAX-DOAS观测揭示了北京市NO2的垂直分布季节特征和日变化模式，发现了独特的“周末效应”，评估了政策性减排和节假日对NO2的影响，对深入理解和有效控制NO2污染具有重要意义。

关键词：光谱学二氧化氮垂直分布季节变化周末效应冬奥会

携带新型幂指数涡旋相位的径向偏振自聚焦Airy光束在紧聚焦下的多微粒捕获

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光学学报 2024年第14期 285-295页

作者：周晓鸣王海涛张京会乔春红范承玉中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学院大气光学重点实验室中国科学技术大学研究生院科学岛分院先进激光技术安徽省实验室

基于Richards-Wolf矢量衍射积分理论，研究携带新型幂指数涡旋相位的径向偏振自聚焦Airy光束通过高数值孔径物镜后的紧聚焦特性，分析聚焦场的光斑强度、相位的分布特点。结果表明，改变拓扑荷数、幂指数，可以获得包括高斯状、圆形蜂... 详细信息

基于Richards-Wolf矢量衍射积分理论，研究携带新型幂指数涡旋相位的径向偏振自聚焦Airy光束通过高数值孔径物镜后的紧聚焦特性，分析聚焦场的光斑强度、相位的分布特点。结果表明，改变拓扑荷数、幂指数，可以获得包括高斯状、圆形蜂窝状多暗核和带有焦点的同心圆状等多种形状的焦斑分布。此外基于瑞利散射理论，计算对两种不同类型粒子（微气泡、金属微粒）的辐射力（梯度力、散射力、吸收力），分析其三维捕获的可能性。最终进一步模拟同时三维稳定捕获4个微气泡的条件。

关键词：物理光学幂指数涡旋相位自聚焦Airy光束多微粒光捕获微气泡

北京地区重霾污染过程颗粒物酸度演变特征及其驱动机制

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气候与环境研究 2024年第2期29卷 193-204页

作者：王爽王恒阳程萌田刘子锐王跃思吉林省突发事件预警信息发布中心长春130062 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室北京100029 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所长春130033 中国科学院大学北京100049

基于北京秋冬季重霾污染时期细颗粒物化学组分和气态前体物的小时观测数据,通过ISORROPIA II模型模拟颗粒物酸度,并利用敏感性分析方法研究颗粒物酸度的驱动因子。结果表明:2017~2019年秋冬季,北京3次重霾污染事件颗粒物pH的平均值分别... 详细信息

基于北京秋冬季重霾污染时期细颗粒物化学组分和气态前体物的小时观测数据,通过ISORROPIA II模型模拟颗粒物酸度,并利用敏感性分析方法研究颗粒物酸度的驱动因子。结果表明:2017~2019年秋冬季,北京3次重霾污染事件颗粒物pH的平均值分别为4.52±0.52、5.19±0.28和5.03±0.79;从清洁阶段到中度污染阶段和从中度污染阶段到重度污染阶段,颗粒物pH平均值分别下降0.72~1.07和0.3~1.03,即随着污染的加重,颗粒物pH呈现下降趋势;颗粒物pH对化学组分变化的响应不同,主要受TNHx[总铵(气态氨+颗粒态铵盐)]和SO_(4)^(2−)影响,受环境温度和湿度变化的影响有限;颗粒物pH对TNHx的敏感性依次高于SO_(4)^(2−)高于NO_(3)^(−),且高的TNHx水平会降低颗粒物pH对SO_(4)^(2−)(TNHx>47μg/m^(3))和NO_(3)^(−)(TNHx>30~40μg/m^(3))的敏感性;北京重霾污染时期,大气处于富氨状态,抬升颗粒物pH至4以上;在重霾污染事件中,颗粒物pH及变化的幅度与总铵水平和颗粒物pH对SO_(4)^(2−)、NO_(3)^(−)的敏感性有关,这为厘清二次气溶胶生成机制提供有效参考。

关键词： ISORROPIA Ⅱ模型颗粒物酸度水溶性离子氨气

基于DPC数据的动态分辨率水云滴谱反演研究

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光学学报 2024年

作者：余海啸孙晓兵提汝芳涂碧海刘晓黄红莲王则灵韦祎晨王宇轩中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所中国科学技术大学中国科学院通用光学定标与表征技术重点实验室

云是大气辐射能量平衡和水循环中的重要中间因子。水云滴谱分布和云的光学和微物理特性紧密联系，准确的云滴谱分布对分析大气中各成分间的相互作用至关重要。偏振遥感是一种可用于水云滴谱分布反演的新型大气探测技术，多角度偏振探测... 详细信息

云是大气辐射能量平衡和水循环中的重要中间因子。水云滴谱分布和云的光学和微物理特性紧密联系，准确的云滴谱分布对分析大气中各成分间的相互作用至关重要。偏振遥感是一种可用于水云滴谱分布反演的新型大气探测技术，多角度偏振探测信息可用于反演水云滴谱分布特征。但当前此类方法大都不考虑传感器成像几何和云的特性，采用固定反演尺度忽略了传感器散射角覆盖和云异质性带来的影响。因此本文基于水云偏振辐射特性和辐射传输理论，建立基于多角度偏振数据的动态分辨率云滴谱反演方法，根据卫星成像几何和云特性对视场内不同尺度的反演可行性进行定量评估。本方法通过逐像元选定最优像元合并策略，在保证反演精度的同时提高反演的分辨率，最后将反演方法应用于DPC (Directional Polarization camera)观测数据。结果显示，相较于POLDER(Polarization and directionality of the Earth’s reflectance)的云滴谱产品采用的25×25像元的固定反演尺度，我们的方法反演尺度在1×1至7×7之间动态调整，实现了反演分辨率的提升。与MODIS(Moderate resolution imagingspectroradiometer)的云有效粒子半径产品对比发现，云有效粒子半径的反演结果误差小于2.05μm的占比超过50%，整体分布具有较好的一致性。这说明本方法可以在提供更精细的反演结果的同时，保持了较好的反演精度。我们的研究为进一步提高国产多角度偏振数据的利用效率，改善云滴谱反演精度提供了思路。

关键词：水云云滴谱分布多角度偏振成像仪(DPC) 云异质性空间尺度

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光解速率测量技术研究进展

环境科学与技术 2024年第S1期47卷 48-58页

作者：李浩然曾议朱磊窦科常振司福祺中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031 中国科学技术大学安徽合肥230026

光解反应作为大气中链式反应的引发反应,是产生二次污染物的重要原因,光解速率作为描述光解反应强度的关键参数,其数值的准确测量愈加重要。光解速率的测量技术自被研发起不断发展,截至目前常见的测量技术有化学光度计测量技术、滤波辐... 详细信息

光解反应作为大气中链式反应的引发反应,是产生二次污染物的重要原因,光解速率作为描述光解反应强度的关键参数,其数值的准确测量愈加重要。光解速率的测量技术自被研发起不断发展,截至目前常见的测量技术有化学光度计测量技术、滤波辐射计测量技术,以及光谱辐射计测量技术等。其中:化学光度计测量技术是最直接测量光解速率的方法,不过由于其操作流程烦琐、仪器复杂,多用于实验室测量;滤波辐射计测量技术是一种简化的测量技术,具有较宽的光谱覆盖,并且仪器体积小、重量轻,缺点是测量气体种类有限,测量误差较大,多用于机载测量;光谱辐射计测量技术是最通用的测量方法,能够同时测量多种气体的光解速率,并且目前已利用该原理生产出商业化的光解光谱仪,然而光谱辐射计测量技术对光谱仪要求较高,多用于外场实验。除此之外,还可以用经验公式法与脉冲(闪过或激光)光解法来获得特定情况下的光解速率。该文总结了光解速率测量技术在各方面的应用,并对可能的研究重点进行了展望。

关键词：光解反应光化通量光解速率光解光谱仪

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机器学习在晶体生长中的应用研究进展

硅酸盐学报 2024年第7期 2412-2424页

作者：杨明亮王瑞仙孙贵花王小飞窦仁勤何異张庆礼中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所光子器件与材料安徽省重点实验室中国科学技术大学先进激光技术安徽省实验室

制备大尺寸优质晶体是材料领域的重要课题，当前晶体生长仍十分依赖于技术人员的生长经验，耗时长，成本高，导致研制进度十分缓慢。随着计算机科学的发展，机器学习有望加快大尺寸晶体生长工艺的探索速度。本文概述了机器学习在晶体生... 详细信息

制备大尺寸优质晶体是材料领域的重要课题，当前晶体生长仍十分依赖于技术人员的生长经验，耗时长，成本高，导致研制进度十分缓慢。随着计算机科学的发展，机器学习有望加快大尺寸晶体生长工艺的探索速度。本文概述了机器学习在晶体生长中的应用，重点介绍了进化算法和神经网络算法，并概括了国内外相关领域的研究成果。在晶体结构预测方面，已成功开发出晶体结构预测软件，如CrystalStructurePredictionNetwork(CRYSPNet)、UniversalStructurePredictor:Evolutionary Xtallography (USPEX)和Crystal structure AnaLYsis by Particle Swarm Optimization (CALYPSO)。在晶体生长条件优化方面，机器学习已成功用于铸锭炉热场优化、Si C、YAG、Si单晶温场以及生长工艺参数优化，取得了显著的效果。在晶体生长控制方法方面，机器学习已成功改进了激光晶体、Si单晶的直径控制，并在Si单晶晶体质量控制以及模型的自适应控制方法方面也取得了一定的进展。机器学习具有高精度、高效率的特点，可避开复杂的物理化学过程，通过从大量数据中挖掘信息和规律，实现晶体结构预测、晶体生长条件优化以及晶体生长精准控制。但机器学习在晶体生长中的应用也面临诸多挑战，包括大尺寸多元复杂体系的晶体结构预测、模型物理解释和数据处理、晶体生长过程的物理机制和控制规律以及多因素的耦合和复杂系统的模拟等。

关键词：计算机科学机器学习晶体生长结构预测

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蒸汽吸附分析仪在气溶胶吸湿性研究中的应用

大气与环境光学学报 2024年第1期19卷 1-21页

作者：顾文君袁野陈兰夏迪曹亚楠彭超唐明金安徽省人工影响天气办公室安徽合肥230031 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所大气物理化学研究室安徽合肥230031 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广东广州510640 广东省环境科学研究院大气环境研究所广东广州510045 粤港澳生态环境科学中心大气光化学联合研究实验室广东广州511363

吸湿性是大气颗粒物最重要的物理化学性质之一,直接影响着实际大气条件下气溶胶的粒径、形貌、成分、化学反应活性和光学性质,从而最终影响着气溶胶的环境与气候效应。现有的吸湿性测量技术大多需要假设颗粒物为球形,且灵敏度较低,无法... 详细信息

吸湿性是大气颗粒物最重要的物理化学性质之一,直接影响着实际大气条件下气溶胶的粒径、形貌、成分、化学反应活性和光学性质,从而最终影响着气溶胶的环境与气候效应。现有的吸湿性测量技术大多需要假设颗粒物为球形,且灵敏度较低,无法准确测定非球形颗粒物或吸湿性较低颗粒物的吸湿性。蒸汽吸附分析仪通过测量颗粒物的质量随相对湿度的变化来研究其吸湿性,这种新方法不仅对颗粒物的形貌没有要求,而且具有卓越的灵敏度。本文首先介绍了这种气溶胶吸湿性测量新方法的工作原理和技术特点,然后重点介绍了这种新方法在大气科学、地球与行星科学、医用气溶胶等多个领域中的应用。最后,在简要总结蒸汽吸附分析仪在大气颗粒物吸湿性研究上的优越性和局限性的基础上,对未来可开展的吸湿性研究工作提出了一些设想。

关键词：吸湿性蒸汽吸附分析仪大气科学地球与行星科学医用气溶胶