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基于色谱-质谱联用的暴露组学分析方法和研究范式的新进展

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色谱 2024年第2期42卷 109-119页

作者：由蕾孙国皓于迪刘心昱许国旺中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁省代谢组学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

人类疾病的发生、发展受环境因素和遗传因素的共同影响,仅从遗传基因角度开展研究,不能有效地揭示疾病的发生机制,因而近年来环境因素对疾病发生、发展的影响受到了学界的广泛关注。暴露组学关注个体一生中所有暴露因素的测量,以及这些... 详细信息

人类疾病的发生、发展受环境因素和遗传因素的共同影响,仅从遗传基因角度开展研究,不能有效地揭示疾病的发生机制,因而近年来环境因素对疾病发生、发展的影响受到了学界的广泛关注。暴露组学关注个体一生中所有暴露因素的测量,以及这些暴露因素与疾病建立联系的机制,为推动人类健康与环境因素之间的关系研究提供了新思路。由于外源性化学物质具有数量众多、理化性质各异、在体内含量极低等特性,对其进行测量会面临诸多挑战。基于色谱-质谱联用的暴露组分析技术兼具色谱的高效分离能力和质谱的高分辨率、高灵敏度特性,可以实现暴露组的高覆盖、高通量、高灵敏度检测,已成为暴露组学研究的主要分析技术。基于色谱-质谱联用的暴露组学分析方法主要包括靶向定量分析、可疑物筛查和非靶向筛查。除此之外,为了探究环境暴露与疾病发生、发展的关系,研究者发展了包括暴露组关联研究、混合暴露研究以及暴露组学与多组学(基因组学、转录组学、蛋白质组学、代谢组学)关联研究等的多种研究范式,这些方法的出现为暴露组学研究带来了空前的发展前景。本文综述了基于色谱-质谱联用技术的暴露组学分析方法和暴露组学研究范式,并对暴露组学的未来发展进行了展望。

关键词：色谱-质谱暴露组学代谢组学多组学关联研究综述

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短链氯化石蜡对人体正常肝细胞的代谢干扰

色谱 2024年第2期42卷 176-184页

作者：罗云耿柠波陈双双程琳张海军陈吉平临沂大学医学院山东临沂276005 中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁大连116023

短链氯化石蜡(SCCPs)是一类新兴的持久性有机污染物,广泛存在于环境基质和人体样本中。SCCPs具有环境持久性以及远距离迁移能力,能够在生物体内积累并具有广泛的生物毒性效应,威胁着人类健康。本研究采用代谢组学方法评估了低剂量组(1μ... 详细信息

短链氯化石蜡(SCCPs)是一类新兴的持久性有机污染物,广泛存在于环境基质和人体样本中。SCCPs具有环境持久性以及远距离迁移能力,能够在生物体内积累并具有广泛的生物毒性效应,威胁着人类健康。本研究采用代谢组学方法评估了低剂量组(1μg/L)、中剂量组(10μg/L)以及高剂量组(100μg/L)的SCCPs暴露对人体正常肝细胞L02的代谢干扰。主成分分析(PCA)与代谢扰乱水平指数(MELI)计算结果表明3个剂量组的SCCPs均能够引起L02细胞代谢活动的紊乱。在3个暴露组中,72个差异代谢物经二级质谱图信息定性或标准品验证。其中,1μg/L SCCPs暴露组与10μg/L SCCPs暴露组、100μg/L SCCPs暴露组分别有33个、36个相同的差异代谢物。10μg/L SCCPs暴露组与100μg/L SCCPs暴露组有46个相同的差异代谢物。3个暴露组有33个相同的差异代谢物。在72个经二级质谱图信息定性或标准品验证的差异代谢物中,参与氨基酸代谢、核苷酸代谢和脂质代谢通路的差异代谢物分别有9、9以及45个。富集通路分析结果表明:SCCPs对L02细胞的代谢干扰主要表现在脂质代谢、脂肪酸β氧化以及核苷酸代谢通路上,且中、高剂量的SCCPs暴露引起更广泛的代谢通路的紊乱。SCCPs暴露干扰了甘油磷脂以及鞘脂类的代谢通路,其中,磷脂酰胆碱、磷脂酰乙醇胺以及鞘磷脂丰度的显著变化表明SCCPs暴露对细胞的生物膜有一定的损伤。同时,SCCPs暴露通过降低短链和中链酰基肉碱的含量抑制L02细胞中脂肪酸β氧化,提示细胞通过氧化脂肪酸供能减少。值得注意的是,与中剂量和低剂量SCCPs相比,高剂量的SCCPs暴露对脂肪酸β氧化的抑制作用更强。此外,SCCPs暴露诱导了核苷酸代谢通路的紊乱。次黄嘌呤水平显著升高提示SCCPs暴露可能诱导了L02细胞的缺氧、活性氧增多或者致癌等相关不良效应。

关键词：液相色谱质谱短链氯化石蜡肝细胞代谢组学脂质代谢核苷酸代谢

碳基无金属纳米材料用于电催化合成小分子化学品

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 42-63页

作者：石磊李彦哲尹华杰赵慎龙国家纳米科学中心中国科学院纳米系统与多级次制造重点实验室北京100190 中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所中国科学院材料物理重点实验室安徽合肥230031

电催化是各种以化学品形式储存可再生电力能源技术的核心。目前,贵金属基催化剂广泛应用于提高电催化转化效率。然而,成本高、稳定性差等缺点严重阻碍了其在电合成和可持续能源器件中的大规模应用。碳基无金属催化剂(CMFCs)在提高催化... 详细信息

电催化是各种以化学品形式储存可再生电力能源技术的核心。目前,贵金属基催化剂广泛应用于提高电催化转化效率。然而,成本高、稳定性差等缺点严重阻碍了其在电合成和可持续能源器件中的大规模应用。碳基无金属催化剂(CMFCs)在提高催化性能方面展现出巨大潜力,且受到越来越多的关注。本文概述了用于电催化合成的CMFCs的最新研究进展,并讨论了其催化机理和设计策略。此外,简要总结了电催化合成过氧化氢、氨、氯以及各种碳基和氮基化合物的研究现状,并重点阐述了CMFCs目前面临的挑战和未来前景。

关键词：电合成电催化碳基纳米材料无金属电催化剂小分子化学品

分子筛拓扑结构对甲缩醛羰基化影响的反应机理研究

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无机盐工业 2024年

作者：高绍磊王莹利亓良中国科学院大连化学物理研究所低碳催化技术国家工程研究中心中国科学院大学

分子筛催化甲缩醛（DMM）羰基化制甲氧基乙酸甲酯（MMAc）反应是当前在基础研究与工业化中最有发展前景的C1化学反应之一。分子筛拓扑结构对DMM羰基化反应的活性及选择性影响较大。选择了分别具有十元环，十二元环孔道及超笼拓扑结构的... 详细信息

分子筛催化甲缩醛（DMM）羰基化制甲氧基乙酸甲酯（MMAc）反应是当前在基础研究与工业化中最有发展前景的C1化学反应之一。分子筛拓扑结构对DMM羰基化反应的活性及选择性影响较大。选择了分别具有十元环，十二元环孔道及超笼拓扑结构的MFI、MOR与FAU分子筛进行DMM羰基化对比。发现随分子筛可提供的反应空间的逐步增大，DMM羰基化的本征活性及选择性不断提高。羰基化选择性的提高是由于反应空间的增大削弱了两分子DMM的歧化过程，而羰基化活性则受羰基化过程中酰基生成与酰基转化两步基元反应的共同影响。本征活性测试中，FAU表现出比MFI高约9倍的活性。在原位红外实验中，直接观察到了DMM羰基化过程中MFI与FAU两种分子筛的甲氧基乙酰基中间体特征峰，该中间体特征峰相对强度可与羰基化选择性相关联。借助对构效关系的理解及原位红外实验，提出了可能的分子筛催化DMM羰基化及歧化反应机理并定性推导了羰基化动力学方程。

关键词：羰基化反应甲缩醛分子筛原位红外动力学

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焦化污泥炭重金属风险及其处理焦化废水研究

中国环境科学 2024年第6期44卷 3189-3196页

作者：余丽宇晓虹朱嘉讯药钰王莉赵颖卫皇曌太原理工大学环境科学与工程学院山西太原030024 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

以焦化污泥制备焦化污泥炭,研究在炭化和硝酸改性过程中重金属形态变化和风险评价,并探索改性焦化污泥炭用于焦化废水处理的效能.焦化污泥(CWS)中Cr和Ni重金属含量远高于其他几种重金属,通过炭化得到焦化污泥炭(CWS-C),再活化后得到改... 详细信息

以焦化污泥制备焦化污泥炭,研究在炭化和硝酸改性过程中重金属形态变化和风险评价,并探索改性焦化污泥炭用于焦化废水处理的效能.焦化污泥(CWS)中Cr和Ni重金属含量远高于其他几种重金属,通过炭化得到焦化污泥炭(CWS-C),再活化后得到改性焦化污泥炭(CWS-N),生态风险因子(RI)从122.79(CWS)降低至33.70(CWS-N),说明CWS-N重金属污染风险很低.与CWS-C相比,CWS-N具有多种铁物相(FeO､Fe_(2)Al_(2)O_(4)､Fe_(3)O_(4)和Fe_(0.95)C_(0.005)),有利于Fe(II)/Fe(III)循环,能有效催化H_(2)O_(2)产生•OH,对焦化废水TOC的去除率高达66.3%.CWS-N上的活性组分铁的流失率低于0.5%,具有良好的催化稳定性.焦化废水中溶解性有机物主要为木质素类､脂质类和稠环化合物类,含N､S化合物占81.1%,经CWS-N催化降解后可去除大部分有机物.

关键词：焦化废水污泥炭重金属催化降解

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微波辅助合成促进铬酸铋晶体的光生电荷分离

物理化学学报 2024年第1期40卷 28-29页

作者：张珹博陶晓萍蒋文超郭俊雪张鹏飞李灿李仁贵中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连洁净能源国家实验室能源材料化学协同创新中心辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学技术大学化学与材料科学学院合肥230026

为了将可再生太阳能转化为化学物质,探索具有宽光谱响应的光催化剂用于光催化分解水越来越受到人们的关注。作为铋基层状金属氧化物的一员,铬酸铋(Bi_(2)CrO_(6))的带隙约为1.9 eV,在利用大范围太阳光谱方面具有潜力。然而,Bi_(2)CrO_(6... 详细信息

为了将可再生太阳能转化为化学物质,探索具有宽光谱响应的光催化剂用于光催化分解水越来越受到人们的关注。作为铋基层状金属氧化物的一员,铬酸铋(Bi_(2)CrO_(6))的带隙约为1.9 eV,在利用大范围太阳光谱方面具有潜力。然而,Bi_(2)CrO_(6)较差的电荷分离性能限制了其在光催化中的应用。本文采用微波辅助水热合成方法制备了具有规则形貌的Bi_(2)CrO_(6)晶体,该晶体具有结晶度高、形貌均匀的优点。与传统制备方法相比,微波辐照实现了体系的快速加热,极大地加速了成核和生长的化学反应,从而在几分钟内形成了Bi_(2)CrO_(6)晶体。微波辅助合成的Bi_(2)CrO_(6)晶体在光催化和光电化学测试中表现出更好的光生电荷分离以及水氧化活性。此外实验中观察到光生电子和空穴在Bi_(2)CrO_(6)晶体的不同晶面之间发生空间分离,通过进一步在不同晶面上光沉积选择性负载还原和氧化助催化剂,显著增强了光催化活性。这项工作为制备高效太阳能转换的半导体光催化剂提供了一种可行的解决方案。

关键词：微波合成铬酸铋半导体光催化水氧化

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高压下硝酸肼结构演化的中远红外光谱和第一性原理计算研究

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高压物理学报 2024年第3期38卷 103-110页

作者：曾阳阳朱刚贝王文涛白莎郑朝阳于国洋杨延强中国工程物理研究院流体物理研究所四川绵阳621999 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 西北大学化学与材料学院陕西西安710127

对于含能材料,6 THz(200 cm^(-1))以内的晶格振动模式对外部压力变化引起的结构变化非常敏感,因此,中远红外振动光谱可作为研究含能材料高压相变的有力手段。利用基于空气等离子体产生的中远红外超宽带光谱技术,结合金刚石对顶砧,获得... 详细信息

对于含能材料,6 THz(200 cm^(-1))以内的晶格振动模式对外部压力变化引起的结构变化非常敏感,因此,中远红外振动光谱可作为研究含能材料高压相变的有力手段。利用基于空气等离子体产生的中远红外超宽带光谱技术,结合金刚石对顶砧,获得了含能材料硝酸肼的高压振动光谱。同时,采用第一性原理方法,计算了硝酸肼的晶体结构和红外光谱,在此基础上对分子间的相互作用进行了分析。综合实验和计算结果,揭示了压力作用下分子间氢键和范德瓦尔斯相互作用对材料中分子结构和堆垛变化的影响,获得了硝酸肼的相变过程。

关键词：硝酸肼中远红外光谱第一性原理计算高压相变

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固态电池硬碳复合负极的制备及其性能研究

电源技术 2024年第4期48卷 537-549页

作者：贺晨晨余海天李敏慧邵钦君陈剑中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

固态锂离子电池在安全性和能量密度方面有超过传统锂离子电池的潜力。作为电池的重要组成部分,高性能固态负极的研究和开发具有重要意义。硬碳在充放电过程中的体积变化较小,有利于维持与固体电解质(膜)的物理接触,是固态锂离子电池负... 详细信息

固态锂离子电池在安全性和能量密度方面有超过传统锂离子电池的潜力。作为电池的重要组成部分,高性能固态负极的研究和开发具有重要意义。硬碳在充放电过程中的体积变化较小,有利于维持与固体电解质(膜)的物理接触,是固态锂离子电池负极材料的首选之一。在电极中构建良好的离子和电子传导网络是制备高性能固态负极的关键。首次利用硬碳为活性物质、锂化的全氟磺酸(Li-Nafion)树脂与Li_(6.4)La_(3)Zr_(1.6)Ta_(0.6)O_(12)(LLZTO)的复合物同时作为粘结剂和电极内部固体电解质研制了固态复合负极。运用电化学测试和XPS表征,探究了固态复合负极中不可逆容量的来源。通过优化复合负极的组成和结构,实现了硬碳复合负极的稳定循环。所研制的固态复合电极在70℃下循环180次的平均库仑效率为99.82%。以Li-Nafion膜作为电池的固体电解质隔膜,将经预锂化处理的硬碳复合负极与磷酸铁锂正极组装了全电池。该电池稳定循环400次,平均库仑效率达99.80%。此外,该复合负极与单晶LiNi_(0.6)Co_(0.1)Mn_(0.3)O_(2)(NCM613)组装的固态软包电池,首次放电比容量以正极材料计为154.4 mAh/g,首次库仑效率为84.66%,充放电循环30次的平均库仑效率为98.51%。

关键词：固态电池复合负极硬碳离子导电网络电极组成

哌啶功能化聚苯乙烯/PTFE复合阴离子交换膜研究

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电源技术 2024年第10期48卷 1908-1914页

作者：周军营赵云周利邵志刚中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100039

阴离子交换膜是阴离子交换膜燃料电池的关键材料,对燃料电池性能起着至关重要的作用。在不同孔径的聚四氟乙烯(PTFE)多孔膜内,通过原位热聚合的方法将氯甲基苯乙烯、甲基丙烯酸六氟丁酯和二乙烯基苯共聚制备成膜,采用N-甲基哌啶(DMP)对... 详细信息

阴离子交换膜是阴离子交换膜燃料电池的关键材料,对燃料电池性能起着至关重要的作用。在不同孔径的聚四氟乙烯(PTFE)多孔膜内,通过原位热聚合的方法将氯甲基苯乙烯、甲基丙烯酸六氟丁酯和二乙烯基苯共聚制备成膜,采用N-甲基哌啶(DMP)对膜进行功能化得到哌啶功能化聚苯乙烯/PTFE复合阴离子交换膜(QAPTFE/PVH)。采用三种孔径(1、0.45和0.22μm)PTFE多孔基膜,分别制备了三种复合阴离子交换膜QAPTFE/PVH-1、QAPTFE/PVH-0.45和QAPTFE/PVH-0.22。测试了不同膜的吸水率、溶胀率、离子交换容量和离子电导率等性能,发现QAPTFE/PVH-1具有较高的吸水率和溶胀率,分别为88.06%和50.42%,80℃下电导率达34.44 mS/cm。在65℃、H_(2)/O_(2)气体流速均为0.5 L/min和操作压力为0.1 MPa条件下,QAPTFE/PVH-1膜的单电池峰值功率密度达278.4 mW/cm^(2)。此外,QAPTFE/PVH复合膜的开路电压均高于1.0 V,表明复合膜具有较好的燃料阻隔能力。在80℃的3 mol/L KOH中测试了三种QAPTFE/PVH膜的耐久性,14 d后离子交换容量(IEC)的保留率分别为93.98%、91.88%和92.55%,表明QAPTFE/PVH膜具有较好的耐久性。

关键词：阴离子交换膜 PTFE N-甲基哌啶原位热聚合