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分子间相互作用对有机分子发光性质的影响

Chinese Journal of Chemical Physics 2022年第1期35卷 38-51,I0062页

作者：杨俊芳彭谦中国科学院大学化学科学学院北京100049

有机固态发光材料因其在显示器、激光和光通信等领域的应用前景而受到越来越多的关注.与单分子相比,有机固态中存在各种弱分子间相互作用,这些相互作用有时会对激发态性质和能量耗散途径产生较大的影响,从而产生较强的荧光或磷光.因此... 详细信息

有机固态发光材料因其在显示器、激光和光通信等领域的应用前景而受到越来越多的关注.与单分子相比,有机固态中存在各种弱分子间相互作用,这些相互作用有时会对激发态性质和能量耗散途径产生较大的影响,从而产生较强的荧光或磷光.因此揭示有机固态发光的内在机制是非常必要的.本综述通过总结从单分子到聚集态激发态的几何结构、电子结构、电子振动耦合和能量耗散动力学的变化,简要概括了分子间相互作用如何诱导有机固体产生强荧光、热激活延迟荧光和室温磷光.本综述希望能帮助深入理解有机固体的激发态特性,从而为设计优秀的固态发光材料提供思路.

关键词：分子间相互作用热振动关联函数聚集诱导发光延迟荧光室温磷光

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具有触觉感知功能的有机晶体管研究进展

中国科学：化学 2024年第4期54卷 575-593页

作者：张学锋姜紫灵项兰义颜超义肖余张凤娇中国科学院大学化学科学学院北京100049

触觉感知电子学将以电荷传输为主的有机光电器件与以离子信号为主的生物体桥接起来,被认为是新一代人工智能系统构建的重要研究领域.有机晶体管通过电场诱导或电化学离子掺杂调控半导体的导电能力,显示出独特的光电特性.基于其本征柔性... 详细信息

触觉感知电子学将以电荷传输为主的有机光电器件与以离子信号为主的生物体桥接起来,被认为是新一代人工智能系统构建的重要研究领域.有机晶体管通过电场诱导或电化学离子掺杂调控半导体的导电能力,显示出独特的光电特性.基于其本征柔性、可溶液加工性和生物相容性等特点,有机晶体管被认为是发展柔性智能感知器件的良好载体.过去10年,随着功能材料设计合成和器件结构开发,基于有机晶体管的生物物理信号传感和突触感知研究受到广泛关注并取得快速发展.本文从具有物理信号转化、信号传递与处理功能的有机晶体管器件结构设计、工作原理和制备技术等方面,概述了触觉感知功能的有机晶体管研究进展,重点介绍了温度/压力感知功能有机晶体管的发展与应用现状,最后总结了新一代触觉感知有机晶体管的研究策略并展望了面临的挑战与机遇.

关键词：触觉感知有机场效应晶体管共轭半导体功能仿生

聚合新方法研究对我国聚烯烃高性能化技术发展的重要性和可行性

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科学通报 2022年第17期67卷 1863-1869页

作者：董金勇中国科学院化学研究所北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049

以聚乙烯和聚丙烯为主(占整个聚烯烃消费量的90%以上)的聚烯烃是高分子材料的最大品种.近年来,随原料来源的不断丰富以及应用领域的不断扩展,我国聚烯烃的产量和需求量不断增长,产能也随之高速扩张.目前,我国已经是全球第一大聚烯烃生... 详细信息

以聚乙烯和聚丙烯为主(占整个聚烯烃消费量的90%以上)的聚烯烃是高分子材料的最大品种.近年来,随原料来源的不断丰富以及应用领域的不断扩展,我国聚烯烃的产量和需求量不断增长,产能也随之高速扩张.目前,我国已经是全球第一大聚烯烃生产国和消费国,拥有世界上规模最大、工艺最全、原料多元化最突出的聚烯烃产业.随着新型工业化、信息化、城镇化和农业现代化的深入推进和居民消费结构的不断升级,我国聚烯烃市场和聚烯烃产业的发展前景仍然非常广阔.

关键词：高性能化高分子材料居民消费结构原料多元化聚烯烃新型工业化聚乙烯聚丙烯

金属-有机框架基材料在二氧化碳光催化转化中的应用

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高等学校化学学报 2022年第7期43卷 80-91页

作者：赵盈喆张建玲中国科学院化学研究所北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049

将大气中的二氧化碳(CO_(2))转化为燃料或高附加值化学品是降低大气中CO_(2)含量、减缓温室效应的有效途径之一.光催化CO_(2)化学转化条件温和,能耗低,在CO_(2)转化中占有重要地位.金属-有机框架(MOF)基材料由于具有比表面积大、光电性... 详细信息

将大气中的二氧化碳(CO_(2))转化为燃料或高附加值化学品是降低大气中CO_(2)含量、减缓温室效应的有效途径之一.光催化CO_(2)化学转化条件温和,能耗低,在CO_(2)转化中占有重要地位.金属-有机框架(MOF)基材料由于具有比表面积大、光电性质优良和可调节性强等特点,是CO_(2)光催化转化的常用催化剂之一.本文综合评述了近两年MOF基材料在光催化CO_(2)还原反应、CO_(2)环加成反应和CO_(2)羧基化反应中的应用,阐释了MOF基材料在CO_(2)光催化转化中的优势和局限性,并展望了其未来发展.

关键词：金属-有机框架 CO_(2)转化光催化构效关系

金属氧化还原双催化惰性C—H键芳基化和烷基化的理论探究

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中国科学院大学学报（中英文） 2022年第4期39卷 463-480页

作者：郑小凡张蓓蓓李德庆陈波珍中国科学院大学化学科学学院北京100049

包括有机氧化还原和过渡金属催化循环的金属氧化还原催化已发展成为活化惰性C—H键制备C—C和C-杂原子键的有力手段。使用密度泛函理论方法,详细探究三重激发态二芳基酮和镍络合物双催化实现四氢呋喃(THF)与芳基溴化物和烷基溴化物之间... 详细信息

包括有机氧化还原和过渡金属催化循环的金属氧化还原催化已发展成为活化惰性C—H键制备C—C和C-杂原子键的有力手段。使用密度泛函理论方法,详细探究三重激发态二芳基酮和镍络合物双催化实现四氢呋喃(THF)与芳基溴化物和烷基溴化物之间的sp^(3) C—H芳基化和烷基化的反应机理。研究表明整个反应包含THF自由基的产生、镍催化下产物的形成和镍催化剂再生3个过程。计算发现,THF自由基由三重态酮抽取THF中的氢原子生成;镍催化循环中的活性催化剂不是实验使用的原始催化剂,而是与实验体系中添加的配体进行交换后形成的镍催化剂;碳酸钠在镍催化剂再生中起重要作用。类似的反应机理对于烷基化反应同样适用。

关键词：酮催化镍催化密度泛函理论 C—H芳基化 C—H烷基化

钯催化α,β-不饱和酰氯与炔烃合成环戊烯酮模块化策略机理的密度泛函理论计算

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中国科学院大学学报（中英文） 2022年第2期39卷 145-153页

作者：钟亮赵瑞华汪志祥中国科学院大学化学科学学院北京100049

环戊烯酮是重要的有机合成原料,也是生物活性化合物和天然产物构建模块。采用密度泛函理论计算,本文研究以硅烷为氢源,钯催化α,β-不饱和酰氯与炔烃合成环戊烯酮的模块化策略的机理。研究表明该反应经下面过程顺序进行:钯催化剂拆分酰... 详细信息

环戊烯酮是重要的有机合成原料,也是生物活性化合物和天然产物构建模块。采用密度泛函理论计算,本文研究以硅烷为氢源,钯催化α,β-不饱和酰氯与炔烃合成环戊烯酮的模块化策略的机理。研究表明该反应经下面过程顺序进行:钯催化剂拆分酰氯成烯基、羰基和氯单元;一氧化碳释放;炔烃与烯基偶联;一氧化碳重新配位和迁移插入形成另一个C—C键;经CC双键迁移插入关环,与氢硅烷发生转金属反应,C,H-还原消除释放产物。该机理与实验工作者提出的机理不同,羰基通过在溶剂笼中释放和重新配位参与反应,而不是一直与钯配位。转金属H/Cl交换发生在反应后期,是反应的瓶颈过程,而不是发生在前期的酰氯拆分。

关键词：环戊烯酮合成模块化策略一氧化碳替代钯催化密度泛函理论计算

金属-有机框架材料MIL-101(Fe)在醇胺溶液中的稳定性研究

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中国科学：化学 2022年第5期52卷 731-737页

作者：赵盈喆张建玲程修艳胡靖阳徐明钊陈刚中国科学院化学研究所北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049

金属-有机框架(MOF)材料在液相体系中的稳定性对其应用具有重要意义.本文研究了铁基MOF材料MIL-101(Fe)在乙醇胺/乙醇、二乙醇胺/乙醇、三乙醇胺/乙醇溶液中的稳定性.采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、红外光谱、X射线... 详细信息

金属-有机框架(MOF)材料在液相体系中的稳定性对其应用具有重要意义.本文研究了铁基MOF材料MIL-101(Fe)在乙醇胺/乙醇、二乙醇胺/乙醇、三乙醇胺/乙醇溶液中的稳定性.采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、红外光谱、X射线光电子能谱、能量色散X射线谱等手段对MIL-101(Fe)及经醇胺溶液不同处理时间所得样品的结构、形貌、组成等进行了表征.结果表明,实验条件下,MIL-101(Fe)在醇胺溶液中经历了部分MOF骨架坍塌、醇胺对苯二甲酸盐生成两个过程.通过Lewis酸碱理论对可能的机理进行了解释.

关键词：金属-有机框架材料 MIL-101(Fe) 醇胺液相体系稳定性

电催化还原以碳酸盐形式捕获的CO_(2)制备多碳产物

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科学通报 2023年第22期68卷 2852-2854页

作者：张礼兵孙晓甫中国科学院化学研究所中国科学院胶体、界面与化学热力学重点实验室北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049

CO_(2)捕集、利用与封存(carbon capture,utilization and storage,CCUS)是实现碳中和战略目标和可持续能源发展的重要技术手段[1~3].其中,电催化CO_(2)还原是高效、温和、绿色、可控的CO_(2)资源化利用方式,能够通过可再生电力驱动电... 详细信息

CO_(2)捕集、利用与封存(carbon capture,utilization and storage,CCUS)是实现碳中和战略目标和可持续能源发展的重要技术手段[1~3].其中,电催化CO_(2)还原是高效、温和、绿色、可控的CO_(2)资源化利用方式,能够通过可再生电力驱动电解系统将CO_(2)转化为高附加值的化学品和燃料,是当前研究热点领域之一[4~6].然而,CO_(2)电催化还原面临着一些关键挑战.首先,CO_(2)还原具有高能垒和低反应活性.

关键词：可持续能源电催化还原碳中和战略目标资源化利用电解系统

绿色化学实验:无催化剂无溶剂条件下合成吡咯衍生物

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化学教育（中英文） 2023年第20期44卷 44-49页

作者：李保林董家玄中国科学院大学化学科学学院北京100049

绿色化学的核心是利用化学原理从源头上减少或消除工业生产对环境的污染,化学实验的“绿色化”是中学和高校化学实验教学发展的必然趋势。本实验通过Paal-Knorr反应合成吡咯衍生物,很容易在无催化剂、无溶剂、室温条件下进行,符合绿色... 详细信息

绿色化学的核心是利用化学原理从源头上减少或消除工业生产对环境的污染,化学实验的“绿色化”是中学和高校化学实验教学发展的必然趋势。本实验通过Paal-Knorr反应合成吡咯衍生物,很容易在无催化剂、无溶剂、室温条件下进行,符合绿色化学的要求,因此可以将绿色化学理念融合于基础化学实验教学之中。该实验危险性低,对仪器的要求低,耗时短,成功率很高,很适合作为高校的教学实验使用。

关键词：有机化学实验绿色化学无溶剂 Paal-Knorr反应吡咯