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六氟钽酸氨拓扑转变制备低深能级缺陷Ta_(3)N_(5)光阳极实现超低偏压光电化学分解水

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 144-153页

作者：徐伟甄超朱华泽姚婷婷邱建航梁艳白朔陈春林成会明刘岗中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家实验室辽宁沈阳110016 中国科学技术大学材料科学与工程学院辽宁沈阳110016 中国科学院金属研究所师昌绪先进材料创新中心辽宁沈阳110016 中国科学院深圳先进技术研究院碳中和技术研究所广东深圳518055

Ta_(3)N_(5)是一种具有2.1 eV直接带隙的n型半导体,其带隙跨越水的氧化还原电位.此外,Ta_(3)N_(5)的理论太阳能制氢效率(STH)高达15.9%,超过商业化应用的效率门槛(10%),是一种理想的光电化学分解水制氢光阳极材料.采用Ta2O5作为前驱体,... 详细信息

Ta_(3)N_(5)是一种具有2.1 eV直接带隙的n型半导体,其带隙跨越水的氧化还原电位.此外,Ta_(3)N_(5)的理论太阳能制氢效率(STH)高达15.9%,超过商业化应用的效率门槛(10%),是一种理想的光电化学分解水制氢光阳极材料.采用Ta2O5作为前驱体,在氨气气氛下高温氮化制备Ta_(3)N_(5)是一个由表及里的非均相氮化过程,该过程会产生大量的低价钽和氮空位等本征深能级缺陷,导致费米能级钉扎效应的产生,从而使得光生电压显著降低和光电流起始电位较高.因此,开发能够进行体相均相氮化的前驱体,以抑制Ta_(3)N_(5)深能级缺陷的产生,具有重要意义.本文采用气相溶剂热法,在钽箔上制备了一种六氟钽酸氨((NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6))化合物,并以其多面体锥阵列薄膜作为前驱体,通过可控的氮化过程将前驱体结构拓扑转变为低深能级缺陷含量的Ta_(3)N_(5)多孔阵列薄膜.在高温氮化过程中,(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)会释放含氮、氢和氟的气体小分子并形成贯穿体相的多孔通道,有利于氨气及氮化过程中产生的其他小分子物质的渗透,促进体相均匀氮化过程,避免生成大量的本征深能级缺陷.同时,(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)中的高电负性氟离子可以减弱Ta–O键,进一步促进氮化反应.扫描电镜和透射电镜(TEM)结果表明,制备的(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)是具有实心结构的多面体锥阵列薄膜,而拓扑转变所得的Ta_(3)N_(5)多面体锥薄膜具有多孔结构.X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱和稳态/瞬态光电压谱表征结果表明,通过(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)拓扑转变制备Ta_(3)N_(5)可有效抑制Ta_(3)N_(5)薄膜中深能级缺陷的形成.采用两种产氧反应助催化剂依次修饰后,XPS和TEM结果显示出助催化剂的双壳层结构与化学组成.光电化学分解水测试结果表明,所制得的Ta_(3)N_(5)光阳极在AM1.5G模拟太阳光的照射下,可展现出0.2 V_(RHE)(***)的极低光电流起始电位,且在1.23 V_(RHE)时的光电流密度可达3.28 mA cm^(–2),经过连续5 h的稳定性测试,仍能保持初始值的85%.此外,稳定性测试前后助催化剂的XPS和TEM结果表明,Ta_(3)N_(5)光阳极光电流下降的原因可能是产氧助催化剂中硼物种的消耗.而通过减小(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)多面体锥前驱体的尺寸,可以进一步减少Ta_(3)N_(5)薄膜中的本征深能级缺陷的含量,修饰助催化剂后可在0 V_(RHE)下展现出光电催化水氧化活性.综上所述,通过(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)新型前驱体拓扑转变制备了低深能级缺陷含量的Ta_(3)N_(5)光阳极,表现出极低的光电流起始电位,为构建无偏压下自发全分解水的低深能级缺陷浓度的Ta_(3)N_(5)光电极提供了一种新途径,该方法也可拓展至其他过渡金属氮化物的可控制备与缺陷调控.

关键词： (NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6) 拓扑转变低缺陷Ta3N5 起始电位光电化学分解水

高强TB9钛合金次生α相析出行为及力学性能

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航空材料学报 2024年第2期44卷 159-168页

作者：胡明邱建科雷晓飞张金虎董利民杨锐中国科学院金属研究所师昌绪先进材料创新中心沈阳110016

研究单/双重时效热处理对TB9合金次生α相形貌及力学性能的影响规律。借助XRD分析合金相组成,采用光学显微镜和扫描电子显微镜观察显微组织,着重分析微观组织形貌随时效温度变化的演变特征,测试室温拉伸性能和断裂韧度。研究结果表明:... 详细信息

研究单/双重时效热处理对TB9合金次生α相形貌及力学性能的影响规律。借助XRD分析合金相组成,采用光学显微镜和扫描电子显微镜观察显微组织,着重分析微观组织形貌随时效温度变化的演变特征,测试室温拉伸性能和断裂韧度。研究结果表明:单重时效时,晶粒内次生α相呈锯齿状和片层状析出,随着时效温度升高,α相尺寸增大,片层状α相含量增加;430℃时效时,合金强度较低,塑性较好,在470℃时效时合金强度最高;随时效温度的提高,强度先增大后维持在同一强度水平。双重时效时,晶粒内次生α相主要呈锯齿状析出,随时效温度升高,α相尺寸增大,抗拉强度先升高后降低,最高可达1542 MPa,且塑性变化较小。双重时效下合金的抗拉强度较单重时效大幅提高,这主要是由于晶界附近第二相析出强化和晶内锯齿结构α相的共同作用。

关键词： TB9合金次生α相显微组织力学性能

静电纺聚酰胺6/聚苯乙烯复合纳米纤维膜制备及其空气过滤性能

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纺织学报 2024年第1期45卷 56-64页

作者：陈江萍郭朝阳张琪骏吴仁香钟鹭斌郑煜铭中国科学院城市环境研究所中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心福建厦门361021 中国科学院城市环境研究所中国科学院城市污染物转化重点实验室福建厦门361021 中国科学院大学北京100049 福建省大气臭氧污染防控重点实验室福建厦门361021

针对空气过滤纤维材料的过滤效率、阻力和使用寿命难以平衡的问题,采用多喷头静电纺丝技术,制备了不同直径、形貌纤维及不同纤维沉积顺序的聚酰胺6/聚苯乙烯(PA6/PS)复合纳米纤维膜,测试了复合膜的平均孔径及孔隙率,建立了纤维结构与过... 详细信息

针对空气过滤纤维材料的过滤效率、阻力和使用寿命难以平衡的问题,采用多喷头静电纺丝技术,制备了不同直径、形貌纤维及不同纤维沉积顺序的聚酰胺6/聚苯乙烯(PA6/PS)复合纳米纤维膜,测试了复合膜的平均孔径及孔隙率,建立了纤维结构与过滤效率及阻力的构效关系;结合扫描电镜表征探讨了不同形貌、直径纤维的叠加次序对过滤寿命及细颗粒物沉积行为的影响,系统研究了过滤风速、细颗粒物尺寸对过滤性能的影响。结果表明:在5.33 cm/s的风速下,以多喷头静电纺丝方式制备的PA6/PS复合膜具有更好的抵抗风速变化的能力,在长期使用中阻力增加较缓慢,其具有93.13%的过滤效率,30.67 Pa的过滤阻力和0.0889 Pa-1的品质因子,综合过滤性能优于同等条件下H10等级(过滤效率>90%)的商业玻璃纤维过滤膜。

关键词：聚酰胺6 聚苯乙烯多喷头静电纺丝空气过滤多层复合滤料微纳米纤维串珠结构

中红外掺铒氟化物光纤连续激光器及其数值分析

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发光学报 2024年第2期45卷 334-342页

作者：杨雪莹刘永岩田颖蔡恩林李兵朋徐时清张军杰黄飞飞中国计量大学光学与电子科技学院光电材料与器件研究院浙江杭州310018 中国科学院上海应用物理研究所上海201800 中国科学院上海高等研究院上海201210 中国科学院大学北京101408

基于产生3μm中红外激光的Er^(3+)能量转换过程与能级体系,建立了掺铒氟化物光纤激光器的速率方程和传输方程,系统地研究了泵浦结构和光纤长度对输出功率、斜率效率以及腔内泵浦和激光功率分布的影响,为后续的实验提供理论依据。仿真确... 详细信息

基于产生3μm中红外激光的Er^(3+)能量转换过程与能级体系,建立了掺铒氟化物光纤激光器的速率方程和传输方程,系统地研究了泵浦结构和光纤长度对输出功率、斜率效率以及腔内泵浦和激光功率分布的影响,为后续的实验提供理论依据。仿真确定了小泵浦功率的光纤激光器理想的光纤长度为4~8 m,最终实验选择4.7 m光纤完成了中红外掺铒氟化物光纤激光器连续激光输出光路的搭建,在泵浦功率为5 W、中心波长为2.797μm处实现了最大功率1.038 W、斜率效率20.4%的连续激光输出。

关键词：中红外氟化物光纤激光器速率方程连续激光

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协同光电及热效应实现铜光阴极上等离激元催化高效硝酸根还原反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 219-230页

作者：陈振霖薛静武磊党昆籍宏伟陈春城章宇超赵进才中国科学院化学研究所光化学重点实验室北京分子科学国家研究中心北京100190 中国科学院大学北京100049

近年来,电催化硝酸根还原反应(NO_(3)RR)已经成为水处理和合成氨领域的研究热点.相比于传统的电催化剂,等离激元辅助的电催化反应通过将太阳能和电化学偏压同时施加到金属纳米结构上,在实现高效太阳能到化学能转化领域展现出了巨大潜力... 详细信息

近年来,电催化硝酸根还原反应(NO_(3)RR)已经成为水处理和合成氨领域的研究热点.相比于传统的电催化剂,等离激元辅助的电催化反应通过将太阳能和电化学偏压同时施加到金属纳米结构上,在实现高效太阳能到化学能转化领域展现出了巨大潜力.然而,目前有关等离激元辅助NO_(3)RR的文献报道较少,已有的研究主要集中于利用金(Au)纳米结构的等离激元效应辅助增强NO_(3)RR.但Au对NO_(3)RR的本征电催化活性很差,这导致在等离激元辅助NO_(3)RR领域,氨的产率和法拉第效率难以令人满意.此外,对于等离激元辅助NO_(3)RR的机理研究不深入,例如如何区分等离激元产生的光电效应和光热效应对NO_(3)RR的影响,以及等离激元激发的金属纳米结构是如何影响NO_(3)RR过程等问题都尚未解决.因此,有必要采取有效的策略来深入探究等离激元辅助NO_(3)RR的内在机制,从而进一步提高其催化性能.铜(Cu)作为一种高效的硝酸根还原电催化剂,同时是一种典型的具有等离激元效应的金属材料.然而,目前关于利用Cu的等离激元效应辅助增强NO_(3)RR的报道很少.本文报道了利用Cu纳米线(CuNWs)的等离激元效应辅助增强NO_(3)RR性能.在等离激元激发条件下,CuNWs展现出较好的NO_(3)RR催化性能.在协同的光电和热效应的作用下,与暗态常温条件相比,催化性能提升了近2倍.经过400次循环伏安测试,CuNWs光阴极的电流密度仅下降到初始值的88%,而在黑暗条件下,CuNWs光阴极催化NO_(3)RR的电流密度则下降了43%.这表明光照同时显著提升了CuNWs催化NO_(3)RR的稳定性.产物分析结果表明,在-0.2到-0.4 V(相对于可逆氢电极)的宽电势范围内,CuNWs光阴极实现了接近100%的氨法拉第效率,并取得了较高的氨产率,超过了之前大多数报道的等离激元辅助Au催化剂的NO_(3)RR性能.通过活化能实验、微分电流实验以及升温实验,区分了等离激元激发产生的光电效应以及光热效应对NO_(3)RR的影响.通过原位拉曼光谱、在线差分电化学质谱以及原位电化学红外光谱技术,确定了CuNWs光阴极NO_(3)RR过程中的活性相及反应中间体.密度泛函理论计算结果表明,氨的脱附是NO_(3)RR的决速步.光生电子可以通过电子跃迁激发脱附机制促进氨的脱附从而抑制了氨在Cu表面的累积,弱化了氨对CuNWs光阴极的毒化作用.同时,光热效应也显著提升了NO_(3)RR的反应速率.因此,等离激元激发产生的光电和光热效应协同促进了NO_(3)RR性能,提高了CuNWs光阴极的活性与稳定性.将该策略拓展到其它Cu纳米材料上,同样展现出较好的等离激元促进效果.综上,本文提出了利用Cu的等离激元效应辅助增强电催化NO_(3)RR性能的策略,并验证了该策略在其它Cu纳米材料上的适用性.深入的机理研究揭示了同时耦合太阳能、电能以及热能对进一步提升NO_(3)RR性能的巨大潜力.

关键词：铜光阴极等离激元辅助电催化剂光电效应光热效应硝酸根还原反应

金属基磷化物纳米材料制备与电催化应用研究进展

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材料导报 2024年第8期38卷 1-17页

作者：刘卉杨牛娃马梦圆田少囡张玉杨军中国科学院过程工程研究所介科学与工程全国重点实验室北京100190 中国科学院大学材料科学与光电技术研究中心北京100049

处于纳米尺度的磷化物及其与贵金属构成的复合材料具有独特的物理和化学性质,在电催化领域有广泛应用。例如,在甲醇电催化氧化反应中,由于磷(P)比金属铂(Pt)或钯(Pd)等具有更大的电负性,金属原子的外层电子被P吸引而偏向P原子,从而间接... 详细信息

处于纳米尺度的磷化物及其与贵金属构成的复合材料具有独特的物理和化学性质,在电催化领域有广泛应用。例如,在甲醇电催化氧化反应中,由于磷(P)比金属铂(Pt)或钯(Pd)等具有更大的电负性,金属原子的外层电子被P吸引而偏向P原子,从而间接提高了Pt或Pd对CO类中间产物的耐受性;在电解水析氢反应中,P可以作为质子受体,增强H^(+)在金属上的吸附,从而促进析氢反应;在电解水析氧反应中,金属基磷化物容易被氧化成氧化物和氢氧化物,从而形成氧化物/氢氧化物-磷化物界面,进一步促进析氧反应。纳米颗粒的催化性能很大程度上取决于催化剂的结构、组分、组分之间的相互作用以及活性位点的电子结构,因此,对金属基磷化物基纳米复合材料的这些性质进行合理调控是提升其电催化性能的关键。本文所综述的材料范围包含金属基磷化物本身及其与贵金属构成的纳米复合材料,首先概括介绍金属基磷化物基纳米复合材料的合成方法和表征技术,进而阐述如何利用复合材料中晶格应变和电子耦合等物理效应提升电催化活性和稳定性。最后,围绕金属基磷化物基纳米复合材料电催化性能进一步提升的问题,对其未来合成策略和发展进行展望。

关键词：金属基磷化物纳米复合材料电催化甲醇氧化反应析氢反应析氧反应

含锆ODS FeCrAl合金在550℃Pb-Bi熔液中的腐蚀行为

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金属学报 2024年

作者：张晓晨李静李长记熊良银刘实中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心中国科学技术大学材料科学与工程学院中国科学院金属研究所中国科学院核用材料与安全评价重点实验室中国科学院金属研究所师昌绪先进材料创新中心

结构材料与液态Pb-Bi熔液的相容性是铅冷快堆发展应用亟待解决的关键问题，氧化物弥散强化(ODS) FeCrAl合金是极具发展潜力的结构材料之一，但是高强度的含锆ODS FeCrAl合金在液态Pb-Bi熔液中的研究较少。本工作利用SEM、XRD、EPMA等分... 详细信息

结构材料与液态Pb-Bi熔液的相容性是铅冷快堆发展应用亟待解决的关键问题，氧化物弥散强化(ODS) FeCrAl合金是极具发展潜力的结构材料之一，但是高强度的含锆ODS FeCrAl合金在液态Pb-Bi熔液中的研究较少。本工作利用SEM、XRD、EPMA等分析技术研究了粉末冶金法制备的含锆ODS FeCrAl合金经550℃饱和氧液态Pb-Bi共晶合金浸泡10000 h后的腐蚀产物，研究了Zr、Ti、Al和O等元素含量对ODS FeCrAl合金耐Pb-Bi腐蚀性能的影响。结果表明，由于Zr元素在氧化初期抑制Al与O结合、阻碍Al向外扩散，使得含锆ODS FeCrAl合金表面无法生成连续、保护性的Al2O3薄膜，腐蚀产物主要由薄的Al2O3膜和疖状的Fe的多层氧化物组成。疖状氧化物的分布与形貌受含锆ODS FeCrAl合金中Ti、Al和O含量的影响。增加含锆ODS FeCrAl合金中的O含量，会使Y-Zr-O纳米强化相高密度析出，基体中对Al2O3薄膜有不利影响的Zr含量降低，进而使疖状氧化物的生成数量、氧化物的厚度及表面横向尺寸降低。在ODS FeCrAl合金中添加Ti元素，其对合金腐蚀行为的影响类似于Zr元素，合金表面疖状氧化物数量增加。(4.0%～5.5%)Al的添加不能阻止含锆ODS FeCrAl合金表面上生成Fe的氧化产物。

关键词：含锆ODSFeCrAl合金 Pb-Bi腐蚀 Ti添加 O含量 Al含量

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分布式光纤水听器技术研究和应用进展

光学学报 2024年第1期44卷 103-116页

作者：王照勇刘依凡陈义赐吴金懿陈柏琦高侃叶青蔡海文中国科学院上海光学精密机械研究所空间激光信息传输与探测技术重点实验室上海201800 中国科学院大学材料与光电研究中心北京100049

分布式光纤水听器将光纤作为水下声波换能器阵列,是近年来发展的新型水听器技术,具有阵列灵活重构、易于大规模组网、湿端全自动制备等独特优势,得到了国内外相关领域的重点关注。介绍了分布式光纤水听器的基本传感原理与典型的信号解... 详细信息

分布式光纤水听器将光纤作为水下声波换能器阵列,是近年来发展的新型水听器技术,具有阵列灵活重构、易于大规模组网、湿端全自动制备等独特优势,得到了国内外相关领域的重点关注。介绍了分布式光纤水听器的基本传感原理与典型的信号解调方法,梳理了声压灵敏度、系统等效噪声、响应方向性、动态范围等分布式光纤水听器的重要性能指标与研究进展,并介绍了近年来分布式光纤水听器技术的应用概况。最后,对存在的问题与未来发展趋势进行了总结和展望。

关键词：分布式光纤水听器分布式光纤声波传感光纤传感瑞利散射水下目标探测

K_(3)B_(6)O_(10)Br紫外非线性光学晶体研究进展(特邀)

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激光与光电子学进展 2024年第3期61卷 123-130页

作者：张敏王浩然张玲中国科学院新疆理化技术研究所晶体材料研究中心新疆乌鲁木齐830011 中国科学院半导体研究所中国科学院半导体材料科学重点实验室北京100083

利用非线性光学晶体实现激光频率转换是拓展激光波长的有效手段之一,非线性光学晶体也成为全固态激光系统中的核心器件。硼酸盐由于其丰富的结构多样性和优异的光学性能,已成为开发可用于紫外激光输出的非线性光学晶体的重要体系。K_(3)... 详细信息

利用非线性光学晶体实现激光频率转换是拓展激光波长的有效手段之一,非线性光学晶体也成为全固态激光系统中的核心器件。硼酸盐由于其丰富的结构多样性和优异的光学性能,已成为开发可用于紫外激光输出的非线性光学晶体的重要体系。K_(3)B_(6)O_(10)Br晶体具有短的紫外截止边(182 nm)、较大的非线性光学系数(d_(22)为0.83 pm/V)、适中的双折射率(0.046@1064 nm),在激光二倍频、三倍频激光输出领域具有潜在应用。本文简要介绍了K_(3)B_(6)O_(10)Br晶体生长及基本性能,对晶体倍频与和频实现可见/紫外激光及光参量啁啾脉冲放大方面的研究进展进行了总结,并对K_(3)B_(6)O_(10)Br晶体未来发展及应用前景进行了简要分析。

关键词：非线性光学晶体紫外激光 K_(3)B_(6)O_(10)Br 激光频率转换