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石墨烯基二氧化碳还原电催化材料研究进展

新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 100-130页

作者：武泽林王聪伟张晓祥郭全贵王俊英中国科学院山西煤炭化学研究所中国科学院炭材料重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院大学太原能源材料学院山西太原030001

通过电化学方法来减少二氧化碳(CO_(2)),同时生产燃料和高附加值化学品,是一种克服全球变暖问题的有效策略,对于缓解能源和环境的双重压力具有重要的现实意义。由于CO_(2)稳定的分子结构,设计高选择性、高能效和低成本的电催化剂是关键... 详细信息

通过电化学方法来减少二氧化碳(CO_(2)),同时生产燃料和高附加值化学品,是一种克服全球变暖问题的有效策略,对于缓解能源和环境的双重压力具有重要的现实意义。由于CO_(2)稳定的分子结构,设计高选择性、高能效和低成本的电催化剂是关键。石墨烯及其衍生物因其独特且优异的物理、力学和电学性能,相对较低的成本,使其在CO_(2)电还原方面具有竞争力。此外,石墨烯基材料的表面可以通过使用不同的方法进行改性,包括掺杂、缺陷工程、构建复合结构和包覆形状。首先,本文综述了电化学CO_(2)还原的基本概念、评价标准,以及催化原理和过程。其次,简要介绍了石墨烯基催化剂的制备方法,并按照催化位点的类别,总结了石墨烯基催化剂近年来的研究进展。最后,对CO_(2)电还原技术未来发展方向进行了探讨与展望。

关键词：石墨烯二氧化碳还原电催化纳米材料可再生能源

预氧化处理对12Cr铁素体/马氏体钢耐Pb-Bi腐蚀性能的影响

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金属学报 2024年第5期60卷 639-649页

作者：潘霞张洋鹏董志宏陈胜虎姜海昌戎利建中国科学院金属研究所沈阳110016 中国科学技术大学材料科学与工程学院沈阳110016 中国科学院金属研究所中国科学院核用材料与安全评价重点实验室沈阳110016

针对液态Pb-Bi共晶(LBE)冷却快堆开发了一种新型高硅12Cr铁素体/马氏体钢,为进一步增强其耐Pb-Bi腐蚀性能,提升燃料组件的安全性,采用预氧化法对其进行了表面防护处理,表征了预氧化膜的结构,分析了预氧化处理对12Cr铁素体/马氏体钢耐55... 详细信息

针对液态Pb-Bi共晶(LBE)冷却快堆开发了一种新型高硅12Cr铁素体/马氏体钢,为进一步增强其耐Pb-Bi腐蚀性能,提升燃料组件的安全性,采用预氧化法对其进行了表面防护处理,表征了预氧化膜的结构,分析了预氧化处理对12Cr铁素体/马氏体钢耐550℃饱和氧LBE的腐蚀性能的影响。结果表明,该钢在720℃、1%O_(2)+99%N_(2)气氛中预氧化1 h时形成的氧化膜主要是(Fe,Cr)_(2)O_(3)和MnCr_(2)O_(4)氧化物,此氧化膜可有效阻止钢中Fe元素的向外扩散和LBE中O元素的向内扩散,进而提升了材料的耐LBE腐蚀性能。但由于Mn较高的扩散速率和在LBE中较高的溶解度,预氧化膜中的Mn元素会逐渐扩散和溶解至LBE,导致部分氧化膜失效并形成局部腐蚀区,当LBE腐蚀1000 h后,合金表面的局部腐蚀区可达60%。本工作揭示了新型高硅12Cr铁素体/马氏体钢中预氧化膜的微观结构、保护效果和失效机制,为进一步提升其预氧化膜的有效性和稳定性指明了方向。

关键词： Pb-Bi共晶冷却快堆铁素体/马氏体钢表面处理 Pb-Bi腐蚀预氧化膜

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“陈试剂”作为三氟甲基源机理的理论研究

化学学报 2024年第2期82卷 132-137页

作者：黄广龙薛小松中国科学院上海有机化学研究所先进氟氮材料重点实验室上海200032

FSO_(2)CF_(2)CO_(2)Me(MFSDA)是陈庆云院士课题组于1989年开发的一种十分有效的三氟甲基化试剂,在学术界和工业界有着广泛地应用,是我国有机氟化学领域早期最重要的研究成果之一,该试剂也被命名为“陈试剂”.此研究采用密度泛函理论(D... 详细信息

FSO_(2)CF_(2)CO_(2)Me(MFSDA)是陈庆云院士课题组于1989年开发的一种十分有效的三氟甲基化试剂,在学术界和工业界有着广泛地应用,是我国有机氟化学领域早期最重要的研究成果之一,该试剂也被命名为“陈试剂”.此研究采用密度泛函理论(DFT)方法研究了碘化亚铜介导“陈试剂”形成三氟甲基亚铜的反应机理.计算结果揭示了反应中碘化亚铜催化剂的双重作用:一方面碘负离子通过进攻“陈试剂”中具有亲电性的甲基启动反应;另一方面一价铜阳离子络合物捕获原位生成二氟卡宾形成二氟卡宾亚铜中间体.发现与过去普遍假设的机理不同,(1)关键的脱羧过程并不需要一价铜阳离子参与,(2)三氟甲基是通过二氟卡宾亚铜中间体与氟离子络合后形成,而非二氟卡宾直接捕获氟离子.研究结果丰富了对“陈试剂”形成三氟甲基源的认识,为进一步开发基于“陈试剂”的新反应提供了理论依据.

关键词：密度泛函理论(DFT)方法氟磺酰二氟乙酸甲酯陈试剂三氟甲基化试剂反应机理

钠交代作用对碱性花岗岩体系中稀土富集成矿的贡献

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岩石学报 2024年第3期40卷 864-872页

作者：张东杨武斌牛贺才中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广州510640 中国科学院大学北京100049

碱性岩是全球稀土资源的主要来源之一,特别是中-重稀土资源。针对碱性花岗岩体系中稀土(REE)和部分高场强元素(HFSE)超常富集机制及其控制因素等关键科学问题,目前尚缺乏深入系统的研究工作。本文重点关注碱性花岗岩成矿体系中的钠交代... 详细信息

碱性岩是全球稀土资源的主要来源之一,特别是中-重稀土资源。针对碱性花岗岩体系中稀土(REE)和部分高场强元素(HFSE)超常富集机制及其控制因素等关键科学问题,目前尚缺乏深入系统的研究工作。本文重点关注碱性花岗岩成矿体系中的钠交代作用,对常见的钠长石化、钠铁闪石化和钠辉石化等热液交代过程中的矿物交代反应过程及其稀有稀土元素再活化-迁移过程开展分析和讨论。在碱性岩中,碱性角闪石和辉石被认为是REE和HFSE的重要载体,同时也是岩浆分异演化的有效示踪剂。以中国黑龙江碾子山碱性花岗岩为例,岩浆晚期的热液交代会导致碱性角闪石和辉石从富钙的矿物相向富钠的矿物相转变,在这个相转变过程中会导致REE和HFSE的活化和迁移。特别是岩浆晚期热液富钠霓辉石的形成过程中REE和HFSE会大规模释放到交代流体中,可能是导致这些关键金属元素在岩浆晚期超常富集和成矿的关键控制因素。因此,碱性角闪石和辉石的钠指数[Na^(#)=Na/(Na+Ca)摩尔比]可能是一个潜在的矿物地球化学指标,或将为碱性岩型稀土资源勘查提供新的方法。

关键词：碱性花岗岩碱性角闪石钠交代作用稀土钠指数(Na^(#))

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可见光抗菌的单向导湿自泵织物

发光学报 2024年第5期45卷 853-860页

作者：王健时连鑫葛介超中国科学院理化技术研究所光化学转换与功能材料重点实验室北京100190 中国科学院大学未来技术学院北京100049 中国科学院理化技术研究所中国科学院仿生材料与界面科学重点实验室北京100190

具有湿度管理和抑菌性能的功能织物可以有效提高穿着舒适度。现有方法往往通过在亲水织物表面物理浸涂抗菌剂,虽然可起到短效抑菌作用,但会导致抗菌剂大量突释,引起皮肤不适,抗菌能力快速减弱。本文利用静电纺丝方法制备了一种掺杂可见... 详细信息

具有湿度管理和抑菌性能的功能织物可以有效提高穿着舒适度。现有方法往往通过在亲水织物表面物理浸涂抗菌剂,虽然可起到短效抑菌作用,但会导致抗菌剂大量突释,引起皮肤不适,抗菌能力快速减弱。本文利用静电纺丝方法制备了一种掺杂可见光激发抗菌光敏剂的自泵织物(Self-pumping textile,SPT),实现了汗液的单向移除同时高效抗菌。自泵织物由疏水的聚偏二氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)纤维和亲水的碱水解醋酸纤维素(CA)纤维组成,其中亲水纤维中掺杂了具有高活性氧产生能力的聚噻吩(PT2)光敏剂。在接触角导液模型中,我们证实了导液时间随疏水层厚度增加而延长,当疏水层电纺时间为60 s时,水分可以在10 s内从疏水层单向导出到亲水层。使用功率为25 mW/cm^(2)的氙灯光模拟日常太阳光进行抗菌,结果表明,10 min可以杀灭95%以上的金黄色葡萄球菌和大肠杆菌。本工作为功能性织物的设计提供了一种新的思路。

关键词：自泵织物单向导湿可见光抗菌光动力

二维MXene材料在新型薄膜太阳能电池技术中的研究进展

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无机材料学报 2024年第2期39卷 215-224页

作者：费玲雷蕾汪德高中国科学院宁波材料技术与工程研究所先进能源材料工程实验室宁波315201 中国科学院大学北京100049 中国科学院宁波材料所前沿交叉科学研究中心宁波315201

太阳能作为自然界中丰富的可持续清洁能源,可以在解决当前能源短缺问题的同时有效减少因过度消耗化石燃料造成的环境污染问题。近年来,第三代新型薄膜太阳能电池,如染料敏化太阳能电池(DSSCs)和钙钛矿太阳能电池(PSCs)等,凭借其原料丰... 详细信息

太阳能作为自然界中丰富的可持续清洁能源,可以在解决当前能源短缺问题的同时有效减少因过度消耗化石燃料造成的环境污染问题。近年来,第三代新型薄膜太阳能电池,如染料敏化太阳能电池(DSSCs)和钙钛矿太阳能电池(PSCs)等,凭借其原料丰富、制造成本低廉和光电性能良好等优点而受到广泛关注。然而,新型薄膜太阳能电池器件的电荷传输性能和运行稳定性与正式商用的要求仍有一定差距。二维MXene材料具有比表面积高、表面官能团丰富、导电性优良、功函数可调和亲水性等优点,已成为能源转换领域的研究热点。鉴于此,本文在综述二维MXene材料的结构、光学和电学特性的基础上,阐述了近些年二维MXene材料应用于新型薄膜太阳能电池的研究进展,并重点探讨了二维MXene材料增强太阳能电池光电性能的机制。二维MXene材料可通过作为钙钛矿太阳能电池中钙钛矿层和电荷传输层的添加剂、修饰染料敏化太阳能电池的光电阳极和制备电极,来调整能带对齐、降低功函数、拓宽吸光范围和形成“柱撑效应”,有效改善器件的光吸收效率、载流子迁移率和电荷提取能力,从而提升器件的光电性能和稳定性。最后,结合目前的研究进展,对二维MXene材料在新型薄膜太阳能电池技术中的发展前景及面临的挑战提出了建议。

关键词： MXene 纳米材料太阳能电池光电性能能源专题评述

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胺源对“一锅法”合成聚硼硅氮烷结构及性能的影响

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高分子学报 2024年第2期55卷 161-171页

作者：陈楚童陈艳杰罗永明张宗波徐彩虹中国科学院化学研究所中国科学院极端环境高分子材料重点实验室北京100190 中国科学院大学化学与化工学院北京100049

以六甲基二硅氮烷(MMN)、四甲基二乙烯基二硅氮烷(MMNVi)和四甲基二硅氮烷(MMNH) 3种不同结构的二硅氮烷为胺源,通过与氯硅烷和三氯化硼反应,制备出具有不同封端结构的聚硼硅氮烷.其中,以MMN、MMNVi为胺源可获得液态产物;以MMNH为胺源时... 详细信息

以六甲基二硅氮烷(MMN)、四甲基二乙烯基二硅氮烷(MMNVi)和四甲基二硅氮烷(MMNH) 3种不同结构的二硅氮烷为胺源,通过与氯硅烷和三氯化硼反应,制备出具有不同封端结构的聚硼硅氮烷.其中,以MMN、MMNVi为胺源可获得液态产物;以MMNH为胺源时,因合成过程中发生活性基团间的过度交联导致产物凝胶.采用核磁共振波谱仪、红外光谱仪对液态前驱体聚合物及其热解产物的结构进行了表征.研究结果表明:通过“一锅法”制备的液态聚硼硅氮烷主链具有较多的支化和环状结构,随着封端结构中乙烯基含量的增加,所得前驱体的固化温度降低,固化反应活化能降低.与以MMN为胺源和封端剂合成的聚硼硅氮烷相比,以MMNVi为胺源所得前驱体固化前后陶瓷产率分别提高了14.9%及8.1%.并且,通过改变胺源的种类和比例可以调节热解产物的元素组成,合成的液态前驱体聚合物热解所得SiBCN陶瓷结晶温度高于1700℃.

关键词：前驱体转化法硅硼碳氮陶瓷聚硼硅氮烷 “一锅法”

高光谱应用的带可调复位时间CDS的低噪声红外焦平面读出电路

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红外与毫米波学报 2024年第2期43卷 268-278页

作者：吴双梁清华陈洪雷丁瑞军中国科学院上海技术物理研究所红外成像材料与器件重点实验室上海200083 中国科学院大学北京100049

低辐射量的高光谱应用对红外焦平面读出电路(ROIC)提出了低噪声的设计要求。相关双采样(CDS)是常用的减少噪声的结构。本文通过调节钳位和采样保持之间的时间间隔来改进CDS,可灵活消除低频噪声。采用180 nm CMOS工艺设计和制造了640×51... 详细信息

低辐射量的高光谱应用对红外焦平面读出电路(ROIC)提出了低噪声的设计要求。相关双采样(CDS)是常用的减少噪声的结构。本文通过调节钳位和采样保持之间的时间间隔来改进CDS,可灵活消除低频噪声。采用180 nm CMOS工艺设计和制造了640×512规模、15μm像元中心距的读出电路。输入级集成了低噪声CTIA与本文提出的可调复位时间CDS(AICDS),所设计的时序产生器使CDS复位时间可以延长0~270个时钟周期。通过延长复位时间减少这个时间间隔,噪声电子数可以由39 e^(-)减少到18.3 e^(-)。SPECTRE仿真结果和实验测试结果证实了提出的AICDS结构可以提升高光谱应用读出电路的噪声性能,因此可以广泛应用。

关键词：高光谱成像读出电路可调时间间隔 CTIA CDS 低噪声

二氟氨基二硝甲基芳香杂环含能材料的理论研究

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化学学报 2024年第4期82卷 377-386页

作者：崔勇康成守飞凌琳李玉学吕龙上海理工大学材料与化学学院上海200093 中国科学院上海有机化学研究所先进氟氮材料重点实验室(中国科学院) 上海200032

近几十年以来,传统含能材料的发展遇到了瓶颈.如何继续提高能量水平,打破瓶颈,是这一领域亟待攻克的难题.氟是比氧更强的氧化剂,预期分子内引入氟可以进一步提高能量水平,因此设计了13种二氟氨基二硝甲基取代的芳香杂环含能材料分子.为... 详细信息

近几十年以来,传统含能材料的发展遇到了瓶颈.如何继续提高能量水平,打破瓶颈,是这一领域亟待攻克的难题.氟是比氧更强的氧化剂,预期分子内引入氟可以进一步提高能量水平,因此设计了13种二氟氨基二硝甲基取代的芳香杂环含能材料分子.为了保证这些分子合成的可能性,所有结构设计都是从已有的中间体出发,并且原则上均可经由成熟的合成方法转化为目标分子.对它们的分子结构、初始热分解机理以及能量特性进行的理论研究表明,多数分子具有足够的动力学稳定性.本工作通过深入分析,揭示了分子结构与动力学稳定性之间的关系.使用硝酸酯增塑聚醚(NEPE)固体推进剂配方对这些分子的能量特性进行了理论评价,最终优选出4种分子,其中最好的一个不仅动力学稳定性较好,而且配方比冲高达280.1 s,比传统的环四亚甲基四硝胺(HMX)配方提高了8.4 s.

关键词：二氟氨基化合物含能材料固体推进剂比冲理论研究

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