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基于主客体相互作用的水下自适应仿生胶黏剂的设计及性能研究

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摩擦学学报 2024年

作者：秦晨曦王玉璞杨灏裴小维马延飞周峰中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室中国科学院大学

水下胶黏剂在多个领域中有着巨大的应用潜力，以往报道的胶黏剂大都需要外界能量的触发实现水下固化，这很大程度上限制了其应用范围。因此，亟需开发1种能在水下自适应黏附的胶黏剂来扩展其应用的灵活性和实用性。为此，本文中报道了1... 详细信息

水下胶黏剂在多个领域中有着巨大的应用潜力，以往报道的胶黏剂大都需要外界能量的触发实现水下固化，这很大程度上限制了其应用范围。因此，亟需开发1种能在水下自适应黏附的胶黏剂来扩展其应用的灵活性和实用性。为此，本文中报道了1种以水为触发开关，通过金刚烷和β-环糊精的主客体作用在水下自适应组装形成稳定的包合物来提升内聚能，实现高强度水下黏附。这种合理的设计使胶黏剂可以在多种水环境(超纯水、酸和碱溶液、海水)中直接作业，并对多种基材表现出具有良好的润湿性和强大的黏合效果(纯水中黄铜基材上浸泡12 h后黏附强度达940.8 kPa)，且随时间延长黏附强度没有降低(15天后仍保持高强度)，同时表现出了杰出的可循环使用性(10次循环仍稳定)，将有助于减轻对海洋生态系统和环境的负担。这种原位水下自适应固化策略极大地提高了其在复杂环境下的应用便利性，将丰富新兴的水下胶黏剂领域。

关键词：水下黏附主客体相互作用自适应仿生胶黏剂贻贝

1-羟基辛叉-1,1-双膦酸捕收剂对白云鄂博铌矿中铌铁金红石的浮选机理研究

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过程工程学报 2024年

作者：徐伟张敏于宏东陈芳芳彭冠李敬中国科学技术大学稀土学院中国科学院赣江创新研究院中国科学院稀土重点实验室中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心

本研究提出了一种改进的合成1-羟基辛叉-1,1-双膦酸(HOBA)的方法，并选取铌铁金红石(重要的白云鄂博代表性含铌矿物之一)作为研究对象，以辛基异羟肟酸(OHA)为对比，利用接触角、Zeta电位、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电镜-能量散射... 详细信息

本研究提出了一种改进的合成1-羟基辛叉-1,1-双膦酸(HOBA)的方法，并选取铌铁金红石(重要的白云鄂博代表性含铌矿物之一)作为研究对象，以辛基异羟肟酸(OHA)为对比，利用接触角、Zeta电位、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电镜-能量散射谱(SEM-EDS)和X射线光电子能谱(XPS)等方法，系统研究了HOBA在人工合成的铌铁金红石浮选过程中的作用机理。结果显示，在酸性条件下，HOBA与铌铁金红石表面离子螯合，以化学吸附的方式稳定结合在铌铁金红石的表面，使铌铁金红石的疏水性增强，其对铌铁金红石的选择性明显优于OHA，从而很好地解释了HOBA对于白云鄂博实际含铌矿物体系的浮选结果优于OHA的原因。利用溶液化学计算分析探讨了浮选过程中HOBA与铌铁金红石表面离子之间的相互作用，进一步讨论了在HOBA与铌铁金红石作用过程中Ce3+的抑制作用和Pb2+的协同增强作用的原因。本研究表明在合适的p H范围和离子条件下，HOBA可以作为白云鄂博铌铁金红石和其他含铌矿物的有效捕收剂，合成路线的优化使其具有工业化应用的潜力。

关键词： 1-羟基辛叉-1,1-双膦酸白云鄂博含铌矿物铌铁金红石浮选机理

基于结构信息的MHET降解酶挖掘及温和温度下的酶级联塑料降解

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生物工程学报 2024年第3期40卷 773-785页

作者：刘欣悦耿文超孙瑨原陈泽华崔颖璐吴边中国科学技术大学生命科学与医学部安徽合肥230027 中国科学院微生物研究所、微生物资源前期开发国家重点实验室、中国科学院微生物生理与代谢工程重点实验室北京100101 南开大学化学学院天津300071 中国科学院天津工业生物技术研究所、中国科学院系统微生物工程重点实验室天津300308

聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate,PET)的不规范使用和处置造成了严重的生态污染。酶法降解是一种环境友好的解决PET污染的方法。对苯二甲酸单(2-羟乙基)酯[mono(2-hydroxyethyl)terephthalate,MHET]是PET降解过程中的... 详细信息

聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate,PET)的不规范使用和处置造成了严重的生态污染。酶法降解是一种环境友好的解决PET污染的方法。对苯二甲酸单(2-羟乙基)酯[mono(2-hydroxyethyl)terephthalate,MHET]是PET降解过程中的具有竞争性抑制效果的中间产物,可由MHET降解酶催化水解。本研究采用生物信息学方法,结合序列和结构信息,发现了一种MHET水解酶,BurkMHETase。酶学性质研究表明该酶的最适pH和最适温度分别为7.5和40℃,在pH 7.5−10.0、30−45℃条件下相对稳定;以MHET为底物测定动力学参数kcat为(24.2±0.5)s^(-1),Km为(1.8±0.2)μmol/L,具有与目前最高效的IsMHETase相似的kcat值和更高的底物亲和力。BurkMHETase与PET降解酶IsPETase联用能够改善PET薄膜的降解效果。结构分析和突变实验表明,BurkMHETase可能已经进化出特定的结构特征来催化MHET的水解。对于MHET降解酶,在495位为芳香族氨基酸以及活性部位或远端氨基酸间的协同相互作用对于MHET水解活性似乎是必需的。因此,BurkMHETase有潜力应用于PET双酶降解系统,而所使用的生物信息学方法可以用来高效挖掘新的MHET降解酶。

关键词：聚对苯二甲酸乙二醇酯塑料生物降解酶挖掘丝氨酸水解酶

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碳酸钠改性水葫芦生物炭及其对离子型稀土矿地表水中Pb和Ni的吸附

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环境化学 2024年

作者：叶成宇马星宇束鑫张华林彭正壮李庭刚袁文静生物药制备与递送重点实验室(中国科学院)生化工程国家重点实验室中国科学院过程工程研究所中国科学技术大学稀土学院中国科学院大学中国科学院稀土重点实验室江西省稀土清洁生产重点实验室中国科学院赣江创新研究院中国科学院绿色过程与工程重点实验室中国科学院绿色过程制造创新研究院战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京市过程污染控制工程技术研究中心中国科学院过程工程研究所

水葫芦制备的生物炭(WHBC)因其多孔结构、丰富的化学表面基团和矿物组成而被认为具有较大的环境修复潜力.为更大程度提升WHBC对重金属离子的吸附能力，本研究以水葫芦为原料，碳酸钠为化学活化剂，采用浸渍法并在高温下热解得到碳酸钠... 详细信息

水葫芦制备的生物炭(WHBC)因其多孔结构、丰富的化学表面基团和矿物组成而被认为具有较大的环境修复潜力.为更大程度提升WHBC对重金属离子的吸附能力，本研究以水葫芦为原料，碳酸钠为化学活化剂，采用浸渍法并在高温下热解得到碳酸钠改性水葫芦生物炭(SWHBC)，并以Pb2+和Ni2+的吸附性能为考察对象，在单因素实验的基础上，采用响应曲面法-Box-Behnken Design(BBD)设计对改性生物炭材料的加热时间、加热温度和浸渍质量比(Na2CO3/WH,g·g-1)等3种基本制备条件进行优化.结果表明，最佳制备条件是浸渍质量比为1.41、温度为421.79℃和加热时间为2.90 h.最优条件下所制备的SWHBC对Pb2+和Ni2+的实际吸附量分别为758.42 mg·g-1和118.19 mg·g-1.用拟二级动力学模型和Langmuir模型能更好地拟合吸附过程，获得的SWHBC对Pb2+和Ni2+最大理论吸附能力分别为1247.085 mg·g-1和147.091 mg·g-1.采用SEM、BET、EA、XRD以及FTIR对WHBC和SWHBC的形貌、比表面积、元素组成、矿物类型和官能团进行表征.结果表明，碳酸钠在热解过程中产生化学活化促进生物炭比表面积、极性和含氧官能团的增加，通过极性官能团和含氧官能团与重金属的络合作用以及孔隙扩散吸附重金属.并且碳酸钠和水葫芦中的KCl和CaCO3反应生成的Nyerereite矿物在吸附过程中参与了离子交换和共沉淀作用.因此SWHBC吸附重金属离子的主要机理包括离子交换、共沉淀、表面络合作用和孔隙扩散. SWHBC对离子型稀土矿山受污染地表水中多种金属离子具有显著去除效果，其中对Pb2+和Ni2+的去除率达到了99.98%和88.77%，处理后Pb2+的浓度达到了《地表水环境质量标准》(GB3838—2002)Ⅰ类水标准，表明本研究所制备材料是一种去除受污染水体中Pb2+和Ni2+的有效吸附剂.

关键词：水葫芦碳酸钠生物炭重金属吸附机理响应面法

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基于非共价化学的绿色生物可循环肽材料

构建新双酚类塑料添加剂污染物在野生淡水鱼中富集和组织分布的生理毒代动力学（PBTK）模型

化工学报 2024年第4期75卷 1317-1332页

作者：常蕊邢蕊蕊闫学海中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京 100190 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京 100190 中国科学院大学化学工程学院北京 100049

作为一种生物分子构建单元,肽具有生物相容性、可降解性、多功能性和序列可调性等特性.利用肽分子的非共价化学,可以实现具有多尺度结构的新型材料的可控构建,为开发生态友好、生物可降解和生物再利用的绿色生物可循环材料提供了新策略... 详细信息

作为一种生物分子构建单元,肽具有生物相容性、可降解性、多功能性和序列可调性等特性.利用肽分子的非共价化学,可以实现具有多尺度结构的新型材料的可控构建,为开发生态友好、生物可降解和生物再利用的绿色生物可循环材料提供了新策略.然而,如何利用肽非共价化学策略进行单分子设计,并实现绿色生物可循环材料的可控构建和功能化应用,面临着重要挑战.本文从肽分子间的弱相互作用力协同角度,介绍肽非共价化学的策略,并详细阐述实现绿色生物可循环肽材料可控构建的单分子设计策略.最后,对基于非共价化学的绿色生物可循环肽材料在仿生光合成和光催化、药物递送和疾病诊疗以及可加工材料等领域的应用进行综述.

关键词：非共价化学肽制备安全生物可循环性

来源：博看期刊评论

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环境科学学报 2024年

作者：朱泽文陈光仕彭先芝中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室中国科学院大学

双酚类（BPs）污染物为已知的内分泌干扰物，广泛存在于环境中，并能在生物体内富集且可能在生态食物链中传递.本研究基于6种常见野生淡水食用鱼（鲢鱼、翘嘴鲌、赤眼鳟、广东鲂、鲤鱼和黄尾鲴）中BPs的实测数据，开发了一种生理毒代动... 详细信息

双酚类（BPs）污染物为已知的内分泌干扰物，广泛存在于环境中，并能在生物体内富集且可能在生态食物链中传递.本研究基于6种常见野生淡水食用鱼（鲢鱼、翘嘴鲌、赤眼鳟、广东鲂、鲤鱼和黄尾鲴）中BPs的实测数据，开发了一种生理毒代动力学模型（PBTK），用于模拟预测BPs在野生淡水鱼类中的富集.研究将鱼体划分为10个房室，其中将鱼鳔划分为单独的房室考虑.针对各鱼种分别进行参数优化，提升模拟预测的精度，模型敏感性分析筛选出6个敏感参数，分别为组织/血液分配系数、血液/水分配系数、温度、肝脏清除率、血液中未结合化学物质的比例与有效呼吸体积.通过对比发现，89%～98%的预测结果与实验数据的误差在10倍以内.将来建立PBTK模型时考虑增加新的机理方程针对性描述生物的摄食方式、食物组成、习性等特征，从而提升模拟预测的精度.

关键词：双酚类 PBTK 毒代动力学生物富集野生淡水鱼

附生结晶调控有机高分子半导体材料聚集态结构与性能

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高分子学报 2024年

作者：闫敬越刘玉敏黄华东高灿董焕丽李忠明中国科学院化学研究所北京分子科学国家重点实验室四川大学高分子科学与工程学院中国科学院大学

高质量共轭高分子半导体晶体材料的制备对于其基础物性的研究和高性能有机光电器件的构筑具有至关重要的意义.但是高分子材料存在本征分子量大、呈分散性、链间易于缠结等特征，导致其高度有序共轭高分子聚集体的制备面临巨大挑战.本文... 详细信息

高质量共轭高分子半导体晶体材料的制备对于其基础物性的研究和高性能有机光电器件的构筑具有至关重要的意义.但是高分子材料存在本征分子量大、呈分散性、链间易于缠结等特征，导致其高度有序共轭高分子聚集体的制备面临巨大挑战.本文立足于有机高分子半导体材料聚集态结构与性能调控，在传统溶液组装策略的基础上，介绍了新型取向结晶策略，重点探讨了附生结晶的影响因素以及附生结晶在调控有机高分子半导体材料聚集态结构与性能方面的优势，并对目前附生结晶存在的问题进行了总结与展望.

关键词：有机高分子半导体构效关系结构调控附生结晶

基于活细胞的微生物砷离子传感器的性能拓展与优化

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分析化学 2024年第6期52卷 885-898页

作者：崔明航李佳佳汪劲汪尔康房晓娜中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院东北师范大学化学学院

在全细胞微生物传感器的开发中，细胞的代谢活性状态和信号输出形式等因素会直接影响传感器的稳定性和可重复性等性能，给传感器的应用开发中标准化方法的建立带来了挑战。本研究选择基于Replication protein L(RepL)信号放大器的砷离... 详细信息

在全细胞微生物传感器的开发中，细胞的代谢活性状态和信号输出形式等因素会直接影响传感器的稳定性和可重复性等性能，给传感器的应用开发中标准化方法的建立带来了挑战。本研究选择基于Replication protein L(RepL)信号放大器的砷离子传感器为研究对象，探究了不同条件对砷离子传感器的检测性能的影响。研究结果表明，细胞的培养环境、生长状态（如不同的生长期）、报告子的类型以及诱导时长等均会对砷离子传感器的检测性能产生显著影响。传感器在不同培养基中的稳定性差别较大，其中在LB培养基中展现出更高的稳定性。同时，不同生长期的细胞也展现出不同的检测性能优势：在平台生长期的细胞中，传感器的检测灵敏度和线性度更佳；在对数期的细胞中，检出限更低。此外，传感器的响应存在最优的诱导时长，过长或过短的诱导时间都会影响传感器的响应，本研究中砷离子传感器的最佳诱导时间约为2～3 h。通过对3种荧光蛋白报告子的对比研究发现，荧光蛋白的选取对传感器检出限的影响不大（均在5～10μg/L范围内），但会显著改变传感器的响应时间（从40 min到2 h）；同时，荧光蛋白的发光亮度越高，传感器响应越快。本研究结果表明，可以根据不同的需求选取不同状态的细胞，以最大限度优化细胞传感器的检测性能，拓展传感器的应用空间。本研究结果为微生物传感器在实际检测中的应用提供了可靠的依据。

关键词：砷离子微生物传感器培养基细菌生长阶段荧光蛋白报告基因响应时间

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CO加氢制甲醇铜基催化剂研究进展

燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：张丽君杨海艳高鹏中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室中国科学院上海高等研究院中国科学院大学低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室(筹)中国科学院上海高等研究院

大气中二氧化碳（CO2）浓度的增加对我们赖以生存的地球环境产生了严重的负面影响，因此，减少和降低大气中CO2的浓度迫在眉睫。其中，借助太阳能、风能等可再生能源获得的绿色低成本氢气，将CO2加氢转化为高附加值的甲醇，将有助于减少... 详细信息

大气中二氧化碳（CO2）浓度的增加对我们赖以生存的地球环境产生了严重的负面影响，因此，减少和降低大气中CO2的浓度迫在眉睫。其中，借助太阳能、风能等可再生能源获得的绿色低成本氢气，将CO2加氢转化为高附加值的甲醇，将有助于减少CO2排放，助推碳中和目标的实现。铜基催化剂因其具有良好的活性和甲醇选择性，一直是CO2加氢制甲醇催化领域的研究重点。本工作综述了近年来CO2加氢制甲醇铜基催化剂的研究进展，首先对CO2加氢制甲醇反应进行了热力学与反应机理分析；其次，探讨了助剂、载体以及制备方法对铜基催化剂物化性质及催化性能的影响；随后，讨论了CO2加氢制甲醇的工业化进展；最后，对当前铜基催化剂催化CO2加氢制甲醇的挑战以及未来研究趋势进行了总结与展望。

关键词：二氧化碳加氢甲醇合成铜基催化剂