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可见光与铜协同催化烯烃三组分脱氟烷基硼化反应

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有机化学 2024年第2期44卷 663-664页

作者：叶甜汪义丰中国科学技术大学化学系合肥230026

含氟有机化合物因其独特的理化性质被广泛应用于生命科学和材料科学等领域,例如二氟亚甲基片段常作为羟基和羰基的电子等排体应用于医药和农药的研发[1].因此,如何快速高效地制备二氟烷基化合物备受关注.三氟甲基化合物来源丰富且廉价易... 详细信息

含氟有机化合物因其独特的理化性质被广泛应用于生命科学和材料科学等领域,例如二氟亚甲基片段常作为羟基和羰基的电子等排体应用于医药和农药的研发[1].因此,如何快速高效地制备二氟烷基化合物备受关注.三氟甲基化合物来源丰富且廉价易得,是制备二氟烷基化合物的理想前体.然而,由于碳氟键键能较高和氟原子离去后剩余碳氟键键能降低所带来的选择性问题,导致三氟甲基选择性脱氟官能化反应一直是合成化学中的难题.近年来,化学工作者基于可见光诱导的光氧化还原催化策略,实现了温和条件下三氟甲基的选择性脱氟官能团化反应.

关键词：合成化学催化烯烃温和条件化学工作者氟烷基氟原子生命科学材料科学

N-烷氧基酰胺无溶剂氧化脱氢N—N自偶联反应研究

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化学学报 2024年第7期82卷 731-735页

作者：卡迪尔亚•阿布都外力热孜古丽•玉努斯李佳佳罗时玮阿布都热西提•阿布力克木新疆师范大学化学系乌鲁木齐830054 中国科学技术大学化学系合肥230026

使用二醋酸碘苯(PIDA)为氧化剂,在室温无溶剂条件下,实现了N-烷氧基酰胺类化合物的N-N自偶联反应.该方法不仅体系简单易操作,反应效率高,可以克量级制备产物,还具有良好的官能团兼容性,适用于各种不同取代的苯环、芳香杂环及脂肪族酰胺... 详细信息

使用二醋酸碘苯(PIDA)为氧化剂,在室温无溶剂条件下,实现了N-烷氧基酰胺类化合物的N-N自偶联反应.该方法不仅体系简单易操作,反应效率高,可以克量级制备产物,还具有良好的官能团兼容性,适用于各种不同取代的苯环、芳香杂环及脂肪族酰胺底物,为不同取代基的N-烷氧基酰胺类化合物的N-N自偶联提供了一种简捷、温和、高效、有潜在应用价值的制备方法.该条件下已扩展了28种目标化合物,产率最高达96%.

关键词： N-烷氧基酰胺 N—N自偶联反应无溶剂反应固态反应肼类衍生物

^(12)C^(16)O_(2)分子位于1.57μm的饱和吸收光谱

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 13-18,I0117页

作者：江山谈艳刘安雯周晓国胡水明中国科学技术大学化学物理系合肥230026

本文展示了基于光梳锁频-光腔衰荡光谱装置测量的^(12)C^(16)O_(2)分子位于1.57μm附近的30012←00001振动带中转动量子数最高为68的共计37根振转跃迁的饱和吸收光谱,其频率确定至kHz水平;文献和CDSD2019数据库中的多普勒光谱确定的3001... 详细信息

本文展示了基于光梳锁频-光腔衰荡光谱装置测量的^(12)C^(16)O_(2)分子位于1.57μm附近的30012←00001振动带中转动量子数最高为68的共计37根振转跃迁的饱和吸收光谱,其频率确定至kHz水平;文献和CDSD2019数据库中的多普勒光谱确定的30012振动态的振转能级与本工作确定的数值存在超过1 MHz的偏差.

关键词：饱和吸收光谱光腔衰荡光谱 ^(12)C^(16)O_(2) 高精密

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纤维素发酵中间体选择性制备轻质烯烃

Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 43-50,I0005-I0010,I0117页

作者：娄丹凤张锐罗月会李全新中国科学技术大学化学物理系合肥230026

定向合成生物基轻烯烃对促进化学工业的可持续发展具有重要意义.本文探究了利用纤维素发酵中间体(丙酮-丁醇-乙醇)选择性地制备轻烯烃的催化过程.该制备包括两步:生物质发酵制备丙酮-丁醇-乙醇和丙酮-丁醇-乙醇在Ce/SAPO-34催化剂表面... 详细信息

定向合成生物基轻烯烃对促进化学工业的可持续发展具有重要意义.本文探究了利用纤维素发酵中间体(丙酮-丁醇-乙醇)选择性地制备轻烯烃的催化过程.该制备包括两步:生物质发酵制备丙酮-丁醇-乙醇和丙酮-丁醇-乙醇在Ce/SAPO-34催化剂表面选择性脱水获取轻烯烃.本文研究了催化剂活性中心和催化剂的稳定性,获得了高的丙酮-丁醇-乙醇转化率(91.9%)和高的烯烃选择性(86.1%).通过对丙酮-丁醇-乙醇中各组分的催化研究,提出了丙酮-丁醇-乙醇合成轻烯烃的反应路径.

关键词：纤维素丙酮-丁醇-乙醇发酵中间体轻烯烃 Ce/SAPO-34催化剂

碱金属阳离子在外加电位下影响单分散铜氮掺杂碳材料催化二氧化碳电还原的机理研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 100-108,I0093-I0102,I0118页

作者：赵刚张国桢中国科学技术大学化学与材料科学学院合肥230026 中国科学技术大学未来技术学院合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

单分散铜氮掺杂碳材料是一类很有希望的二氧化碳电还原催化剂.然而,铜位点周围电极-电解质界面的复杂环境阻碍了人们对该体系机理的全面认识以及在机理基础上的系统性优化.本文建立了一个电双层模型来研究在有外加电位条件下碱金属阳离... 详细信息

单分散铜氮掺杂碳材料是一类很有希望的二氧化碳电还原催化剂.然而,铜位点周围电极-电解质界面的复杂环境阻碍了人们对该体系机理的全面认识以及在机理基础上的系统性优化.本文建立了一个电双层模型来研究在有外加电位条件下碱金属阳离子对单分散铜氮掺杂碳催化剂表面二氧化碳电还原的影响.巨正则系综密度泛函理论计算表明,在相对标准氢电极电势1.2 V的条件下,水合钠离子促进了CO_(2)在Cu位点上的电吸附,使其形成弯曲的二氧化碳负离子;而在足够负的电势条件下,CO_(2)的电吸附(Cu+CO_(2)+e-→Cu-CO_(2)-)而非羧基形成步骤,是钠离子协助下CO_(2)还原为CO反应的决速步.此外,铜与带负电的羧基结合形成类似碳酸氢根的结构,或得益于单价Cu的d10电子构型.研究表明,碱金属阳离子在单分散铜氮掺杂碳上二氧化碳电还原的早期阶段发挥了关键作用,而且恒电势条件的模拟对理解反应机理非常重要.

关键词：阳离子效应二氧化碳电还原恒电势方法第一性原理计算

EAST装置上电子回旋辐射成像诊断系统的绝对标定方法

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物理学报 2024年第13期73卷 220-228页

作者：裴柏杨庄革谢锦林周乙楠中国科学技术大学核科学技术学院合肥230026

电子回旋辐射成像(ECEI)系统可以对托卡马克等离子体芯部极向方向上二维的电子温度剖面的相对扰动进行高时空分辨率的测量.对ECEI系统进行绝对标定之后,可以提供二维绝对电子温度剖面及其扰动,为芯部不稳定性的研究提供实验数据支持.本... 详细信息

电子回旋辐射成像(ECEI)系统可以对托卡马克等离子体芯部极向方向上二维的电子温度剖面的相对扰动进行高时空分辨率的测量.对ECEI系统进行绝对标定之后,可以提供二维绝对电子温度剖面及其扰动,为芯部不稳定性的研究提供实验数据支持.本文通过衡量锯齿崩塌前后的温度变化来确定锯齿反转面空间位置,并基于反转面拟合芯部的磁面位置及形状.根据等离子体平衡时同一磁面对映同一温度的假设,对ECEI所有通道进行标定,结果表明ECEI与一维电子回旋辐射仪(ECE)在测量同一位置的等离子体温度时,其不同时间信号的平均值的相对误差为6%,并可以有效用于锯齿不稳定性的研究.

关键词：等离子体诊断标定锯齿电子回旋辐射成像

乙烯基醚与七元环硫羰内酯阳离子杂化共聚研究

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高分子学报 2024年第5期55卷 594-603页

作者：杨鹏熊雨卢宗斌洪春雁张泽尤业字中国科学技术大学化学与材料科学学院合肥230026

报道了七元环联苯连接的硫羰内酯(DOT)的阳离子开环聚合,得到了一种T_(g)达到98℃的新型聚硫酯高分子.随后对DOT与乙烯基醚的阳离子共聚进行探索,系统研究了催化剂等对DOT与异丁基乙烯基醚共聚的影响.并基于阳离子聚合型链转移试剂的调... 详细信息

报道了七元环联苯连接的硫羰内酯(DOT)的阳离子开环聚合,得到了一种T_(g)达到98℃的新型聚硫酯高分子.随后对DOT与乙烯基醚的阳离子共聚进行探索,系统研究了催化剂等对DOT与异丁基乙烯基醚共聚的影响.并基于阳离子聚合型链转移试剂的调控,成功构建了DOT和异丁基乙烯基醚的可控阳离子杂化共聚,制备了一种新型聚乙烯基醚-聚硫酯嵌段共聚物(数均分子量7.6~8.0 kg/mol,PDI<1.40).研究结果为发展杂化共聚新方法和制备新型共聚物材料提供了设计思路.

关键词：阳离子杂化聚合硫羰内酯乙烯基醚

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稳定界面助力石墨实现超长储钾性能

物理化学学报 2024年第2期40卷 85-86页

作者：许涛孙伟孔天赐周杰钱逸泰中国科学技术大学应用化学系合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

石墨作为锂离子电池的商业阳极材料,由于其高丰度、低成本和低电位的优势,在K离子电池中也显示出了的巨大潜力。然而,K离子半径(0.138 nm)大于Li离子半径(0.076 nm),会造成的明显结构损伤导致明显的容量衰减和不稳定的循环寿命。在这里... 详细信息

石墨作为锂离子电池的商业阳极材料,由于其高丰度、低成本和低电位的优势,在K离子电池中也显示出了的巨大潜力。然而,K离子半径(0.138 nm)大于Li离子半径(0.076 nm),会造成的明显结构损伤导致明显的容量衰减和不稳定的循环寿命。在这里,我们用简单有效的微波方法通过石墨烯涂层设计了石墨阳极的稳定界面。微波还原可以在10 s内有效地去除氧化石墨烯的氧基,这一点得到了X射线光电子能谱(XPS)的证实。石墨烯涂层不仅可以缓冲石墨的体积膨胀以抑制结构崩溃,还可以加速电子传输以提高倍率性能。石墨烯涂层负极(GCG)在3000次循环后表现出262 m Ah·g^(-1)的超级循环稳定性。与石墨相比GCG的倍率性能也更加优异(500 m A·g^(-1)的电流密度下容量为161.2 m Ah·g^(-1))。相反,在相同的电流密度下,石墨的容量在150次循环后衰减到小于150m Ah·g^(-1)。进一步的电化学阻抗(EIS)和恒电流间歇滴定(GITT)测试表明,与石墨相比,GCG表现出更快的电导率和离子扩散。循环后的拉曼光谱、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)图像验证了石墨烯作为缓冲界面有利于电极结构的完整性和固体电解质膜(SEI)的稳定性。这项工作为钾离子电池的大规模应用提供了新的希望。

关键词：钾离子电池负极石墨烯微波还原界面

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等离子体刻蚀建模中的电子碰撞截面数据

物理学报 2024年第9期73卷 1-25页

作者：陈锦峰朱林繁中国科学技术大学近代物理系合肥230026

半导体芯片是信息时代的基石,诸如大数据、机器学习、人工智能等新兴技术领域的快速发展离不开源自芯片层面的算力支撑.在越来越高的算力需求驱动下,芯片工艺不断追求更高的集成度与更小的器件体积.作为芯片制造工序的关键环节,刻蚀工... 详细信息

半导体芯片是信息时代的基石,诸如大数据、机器学习、人工智能等新兴技术领域的快速发展离不开源自芯片层面的算力支撑.在越来越高的算力需求驱动下,芯片工艺不断追求更高的集成度与更小的器件体积.作为芯片制造工序的关键环节,刻蚀工艺因此面临巨大的挑战.基于低温等离子体处理技术的干法刻蚀工艺是高精细电路图案刻蚀的首选方案,借助等离子体仿真模拟,人们已经能够在很大程度上缩小实验探索的范围,在海量的参数中找到最优工艺条件.电子碰撞截面是等离子体刻蚀模型的关键输入参数,深刻影响着模型预测结果的可靠性.本文主要介绍了低温等离子体建模的基本理论,重点强调电子碰撞截面数据在数值模拟中的重要作用.与此同时,本文概述了获取刻蚀气体截面数据的理论与实验方法.最后总结了刻蚀相关原子分子的电子碰撞截面研究现状,并展望了未来的研究前景.

关键词：电子碰撞截面干法刻蚀低温等离子体等离子体建模

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