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D-A共轭聚合强化光电性能及光催化CO_(2)转化

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化工进展 2024年第1期43卷 292-301页

作者：于笑笑巢艳红刘海燕朱文帅刘植昌中国石油大学(北京)理学院北京102249 中国石油大学(北京)化学工程与环境学院北京102249 江苏大学化学化工学院江苏镇江212013

2,6-二溴蒽醌(2,6-dibromoanthraquinone,AQ)分别与三(4-乙炔苯基)胺(tris(4-ethynylphenyl)amine,TEA)和1,3,5-三乙炔基苯(1,3,5-triethynylbenzene,TEB),通过Sonogashira偶联反应制备得到两种蒽醌功能化的给体-受体(D-A)共轭聚合物催化剂(AQ-TEA和AQ-TEB)。采用FTIR、XPS、XRD和TEM对其化学结构和形貌进行了表征。通过固体紫外/可见漫反射光谱、稳态荧光光谱、时间分辨荧光光谱和电化学表征探究了两种催化材料的光学和电学性能。结果表明,三(4-乙炔苯基)胺与2,6-二溴蒽醌构筑的AQ-TEA表现出更强的可见光吸收和电荷转移性能。研究了两种光催化剂在H2O环境下光还原CO_(2)的催化性能。特别是AQ-TEA表现出更好的光催化性能,其CO的生成速率为392μmol/(g·h),是AQ-TEB的1.8倍。基于实验和理论计算的结果,推测共轭聚合物中强的分子内电荷转移(intramolecular charge transfer,ICT)可促进其光吸收、光电转换和光催化效率的提升。本研究为设计和制备高效的光催化活性共轭聚合物催化剂提供了新的思路。

关键词：聚合物催化剂光化学二氧化碳

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DES合成高活性CoCO3纳米片及析氧反应性能研究

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化工学报 2024年第9期 3320-3328页

作者：刘亚超谭晓杰李旭东王瑞王慧韩璇赵青山中国石油大学(华东)化学化工学院

氢能因其热值高、清洁无污染等优势，被认为是实现碳中和最有效的能源载体之一。电解水制氢是实现可持续制氢的有效途径。其中，析氧反应（OER）缓慢动力学过程导致水分解效率低下，迫切需要开发高效、稳定的电催化剂。利用多元醇、尿素... 详细信息

氢能因其热值高、清洁无污染等优势，被认为是实现碳中和最有效的能源载体之一。电解水制氢是实现可持续制氢的有效途径。其中，析氧反应（OER）缓慢动力学过程导致水分解效率低下，迫切需要开发高效、稳定的电催化剂。利用多元醇、尿素与CoCl2·6H2O之间的配位作用形成超分子三元低共熔溶剂（DES）体系，通过一锅溶剂热法构建表面粗糙的二维CoCO3纳米片，用于提升电催化OER效率，并针对醇羟基数量对CoCO3形貌及性能影响进行了探究。研究表明，丙三醇、尿素和CoCl2·6H2O三元DES体系制备的CoCO3-Gly催化剂，呈现更蓬松、更薄、更粗糙的片状结构，具有更加优异的OER性能，电流密度在10 mA·cm-2时过电位311 mV，经24 h稳定性测试电流保留率达99%。

关键词：低共熔溶剂碳酸钴催化剂电催化析氧反应多元醇

2D+3D供水的木基光热蒸发器及其性能评价

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复合材料学报 2024年

作者：孙乐汀刘会娥陈爽于洁李婷中国石油大学(华东)化学化工学院

近年来，随着经济和社会快速发展，全球淡水资源需求量不断增加，导致全球淡水资源愈加紧缺。海水淡化是目前解决淡水短缺问题最好的方式之一。为实现海水的快速蒸发，本课题制备了高度为20 mm、碳化层厚度为3 mm的脱木素轻木木基光热材... 详细信息

近年来，随着经济和社会快速发展，全球淡水资源需求量不断增加，导致全球淡水资源愈加紧缺。海水淡化是目前解决淡水短缺问题最好的方式之一。为实现海水的快速蒸发，本课题制备了高度为20 mm、碳化层厚度为3 mm的脱木素轻木木基光热材料(CDW)，通过SEM、FT-IR、Raman光谱、Uv-Vis-NIR吸收光谱等表征实验证实所制备的材料具有丰富的孔道和良好的吸光性能，有利于水的光热蒸发。构建2D+3D供水的小型光热蒸发器，采用吸水纸向光热材料供水，对所制备的CDW材料进行了光热水蒸发性能评价，所获得的平均蒸发速率为1.5310 kg/(m2·h)，较碳化原木有明显提升。通过与无供水情况下的光热实验对比，证实吸水纸能够稳定给材料提供水源；通过与材料直接接触水面的3D供水情况作对比，证实了2D+3D供水结构的优越性。

关键词：轻木蒸发太阳能碳化木材海水淡化复合材料

高选择性部分氧化催化剂Au-Pd/TiO_(2)-SiO_(2)的设计合成与苯甲醇部分氧化反应

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中国石油大学学报（自然科学版） 2024年第1期48卷 189-196页

作者：吴萍萍舒洁王悦张永辉赵联明白鹏中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266580 中国石油大学(华东)材料科学与工程学院山东青岛266580

贵金属纳米催化剂在苯甲醇部分氧化制备苯甲醛过程中具有较高的反应活性,产物苯甲醛选择性较低。采用一锅法制备TiO_(2)改性的Au-Pd/TiO_(2)-SiO_(2)纳米合金催化剂并用于苯甲醇部分氧化反应。对催化剂结构表征关联反应进行评价。结果表... 详细信息

贵金属纳米催化剂在苯甲醇部分氧化制备苯甲醛过程中具有较高的反应活性,产物苯甲醛选择性较低。采用一锅法制备TiO_(2)改性的Au-Pd/TiO_(2)-SiO_(2)纳米合金催化剂并用于苯甲醇部分氧化反应。对催化剂结构表征关联反应进行评价。结果表明:少量TiO_(2)的引入会改善贵金属纳米颗粒在载体表面的分散度,调变了金钯合金表面的电子结构,提高反应活性,并显著提高载体表面Lewis酸位的数量,从而大幅提高苯甲醛选择性;大量TiO_(2)的引入会导致金钯合金程度降低,产生大量的Bronsted酸位,使得反应活性和产物选择性都大幅降低。

关键词：贵金属纳米催化剂部分氧化表面酸性助剂效应

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改性氧化石墨烯膜处理印染废水的能力与机理

精细化工 2024年第6期41卷 1372-1381,1392页

作者：孙炜鹏张海鹏刘欣陈爽郭逢普中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266021 胜利石油管理局有限公司供水分公司山东东营257097

在m[硫脲(TU)]∶m[氧化石墨烯(GO)]=1∶2、pH=9、反应温度80℃、反应时间60 min的条件下制备了TU改性GO纳米片(记为TU-GO),将TU-GO在聚醚砜(PES)微孔膜上沉积,制备出TU改性GO膜(记为TU-GOM)。当TU-GOM在PES上的负载量为238.73 mg/m^(2)时,其对甲基橙(MO)、罗丹明B(Rh B)、亚甲基蓝(MB)的截留率分别为94.01%、87.07%和99.67%。为优化TU-GO对Rh B的截留效果,使用TU和氯化胆碱(Ch Cl)组成低共熔溶剂(DES)制备了改性氧化石墨烯膜(DES-GOM)。在m(TU)∶m(Ch Cl)=1∶2、改性温度90℃、改性时间1 h的最佳条件下,制备的DES-GOM对MO、MB的截留率分别为93.95%、99.24%,对Rh B截留率提升至99.16%。采用SEM、EDS、FTIR、XRD及拉曼光谱对样品进行了表征,对TU交联GO过程的还原机理和增稳机理进行了分析。

关键词：氧化石墨烯膜硫脲低共熔溶剂氯化胆碱水处理技术

强钴—氧键合作用提升缺陷型Co_(2)MnO_(4)酸性析氧反应稳定性

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物理化学学报 2024年第3期40卷 48-49页

作者：谢静宜吕千喜乔韦珍卜辰宇张昱声翟雪君吕仁庆柴永明董斌中国石油大学(华东)化学化工学院重质油全国重点实验室山东青岛266580

通过实验和理论已经验证钴基氧化物是一种很有前景的析氧反应(OER)催化剂。然而,普通的钴基催化剂在酸性环境中非常不稳定,在酸性电解质中容易被腐蚀。因此,在目前的研究中,设计出能在强酸性条件下同时保持活性和稳定性的析氧催化剂是... 详细信息

通过实验和理论已经验证钴基氧化物是一种很有前景的析氧反应(OER)催化剂。然而,普通的钴基催化剂在酸性环境中非常不稳定,在酸性电解质中容易被腐蚀。因此,在目前的研究中,设计出能在强酸性条件下同时保持活性和稳定性的析氧催化剂是实现大规模工业制氢应用的一项重要挑战。因此,我们报道了通过在四氧化三钴的尖晶石晶格中引入锰(Mn)从而产生富含缺陷的催化剂(CoMn_(1)O),它在酸性电解质中具有较长的使用寿命。我们利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和能量色散光谱(EDS)元素图研究了晶相结构和化学价态。在引入锰后,由于局部晶体结构的改变,产生了大量的缺陷。此外,随着锰含量的增加,可以观察到Co 2p光谱的红移,这表明Co的总价逐渐增加,形成了更稳定的Co-O键。此外,当Mn与Co的比例达到1(CoMn_(1)O)时,目标催化剂表现出良好的OER活性,在10和50mA·cm^(-2)时,过电位分别为415和552 mV。详细的物理表征和电化学测试表明,CoMn_(1)O比不含锰的Co_(3)O_(4)(CoMn_(0)O)能稳定4倍以上的时间。这可以归因于锰的引入调节了Co的电子密度偏向O,从而形成更稳定的Co-O键。Mn可以通过延缓Co活性位点的氧化速率来促进酸性氧的进化,并进一步提升稳定性。密度泛函理论(DFT)计算进一步分析了CoMn_(1)O和CoMn_(0)O的电子结构。与CoMn_(0)O相比,CoMn_(1)O中Co 3d的d带中心(εd)向费米能级(EF)移动。这表明CoMn_(1)O通过加强与OER中间物的键合作用从而降低了反应能垒。本研究为设计非贵金属电催化剂实现高效稳定的酸性析氧提供有前景的策略。

关键词：中空结构钴锰尖晶石氧化物钴锰普鲁士蓝类似物酸性析氧反应

原子尺度钼系加氢脱硫催化剂的研究进展与展望

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化工学报 2024年第5期75卷 1735-1749页

作者：丁禹杨昌泽李军孙会东商辉中国石油大学(北京)化学工程与环境学院北京102249 中国石油规划总院北京100083

深入探讨了原子尺度钼系加氢脱硫催化剂在加氢脱硫反应中的研究进展。重点关注了MoS_(2)和Co(Ni)MoS微观结构对催化性能的影响,以及活性氢原子生成、硫化条件对催化剂结构和活性的影响。探讨了不同类型MoS_(2)和Co(Ni)MoS边缘结构与加... 详细信息

深入探讨了原子尺度钼系加氢脱硫催化剂在加氢脱硫反应中的研究进展。重点关注了MoS_(2)和Co(Ni)MoS微观结构对催化性能的影响,以及活性氢原子生成、硫化条件对催化剂结构和活性的影响。探讨了不同类型MoS_(2)和Co(Ni)MoS边缘结构与加氢脱硫性能的构效关系,强调了MoS_(2)边缘的硫-氢基团在反应中的关键作用。此外,详细讨论了噻吩分子在催化剂表面的吸附方式,加深了对噻吩的加氢脱硫机理的了解。最后,强调了载体Al_(2)O_(3)表面氢溢流效应的重要性,通过调控氧化铝载体表面的羟基基团与钼酸根的相互作用,提高了催化活性。总体而言,这些研究结果突显了微观结构在催化活性调控中的关键作用,为提高工业加氢脱硫反应速率提供了有力的支持。

关键词：加氢脱硫催化剂催化剂载体密度泛函理论二硫化钼

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不同基质超疏水材料及其在油水分离中的应用

石油化工 2024年第3期53卷 435-443页

作者：张心怡宋欣荣崔梦雨姜会心王创业中国石油大学(华东)化学化工学院山东青岛266000

现有清理或回收泄漏石油的许多方法不仅经济成本高,还可能对环境造成二次污染。超疏水材料在油水分离方面显示出巨大的潜力,在处理溢油问题中得到广泛应用。介绍了超疏水材料的除油方法及制备方法,综述了以工业产品、天然无机材料、生... 详细信息

现有清理或回收泄漏石油的许多方法不仅经济成本高,还可能对环境造成二次污染。超疏水材料在油水分离方面显示出巨大的潜力,在处理溢油问题中得到广泛应用。介绍了超疏水材料的除油方法及制备方法,综述了以工业产品、天然无机材料、生物质材料和新兴材料为基质制备的超疏水材料在油水分离中的应用,分析了各自的特点与优点。提出了现有超疏水材料在油水分离领域存在的不足,并对未来的研究前景进行了展望。

关键词：超疏水材料复合材料油水分离性能

癸酸咪唑啉季铵盐缓蚀剂对HEDP体系的缓蚀与阻垢性能影响

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腐蚀与防护 2024年第1期45卷 26-33页

作者：温福山徐渊刘文亮中国石油大学(华东)材料科学与工程学院材料化学系青岛266580 中国石油大学(华东)化学化工学院生物与能源化工系青岛266580

以癸酸,二乙烯三胺以及氯化苄为原材料反应得到癸酸咪唑啉季铵盐(DI)缓蚀剂。采用失重法、扫描电镜(SEM)以及电化学测试等评价了DI缓蚀剂在1%(质量分数)羟基乙叉二膦酸(HEDP)溶液中对N80钢的缓蚀性能。结果表明:当DI质量浓度为400 mg/L... 详细信息

以癸酸,二乙烯三胺以及氯化苄为原材料反应得到癸酸咪唑啉季铵盐(DI)缓蚀剂。采用失重法、扫描电镜(SEM)以及电化学测试等评价了DI缓蚀剂在1%(质量分数)羟基乙叉二膦酸(HEDP)溶液中对N80钢的缓蚀性能。结果表明:当DI质量浓度为400 mg/L时,缓蚀率达到74.94%。采用静态沉积法研究了DI对1%HEDP体系中碳酸钙的阻垢性能。结果显示,DI的加入提升了HEDP对碳酸钙垢的阻垢效果。当DI的质量浓度为600 mg/L时,阻垢效率可达93.64%,相较于未加DI时,提高了10%左右。通过分子动力学模拟研究了DI和HEDP在方解石(104)和(102)两个晶面的吸附行为。

关键词：癸酸咪唑啉季铵盐羟基乙叉二膦酸缓蚀性能阻垢性能分子动力学模拟