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ZnS/BiVO_(4)纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

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现代化工 2024年第6期44卷 94-100,106页

作者：冯好胜钟译瑱张奇晰赵燕熹黄涛中南民族大学化学与材料科学学院催化转化与能源材料化学教育部重点实验室湖北武汉430074

以BiVO_(4)纳米棒为载体,采用室温共沉淀法制备了BiVO_(4)负载ZnS量子点的纳米复合材料,利用SEM、TEM、XRD和FT-IR等对其组成、结构、形貌进行表征;以四环素(TC)为污染物,考察了ZnS/BiVO_(4)复合材料的光催化性能。结果表明,与纯ZnS和Bi... 详细信息

以BiVO_(4)纳米棒为载体,采用室温共沉淀法制备了BiVO_(4)负载ZnS量子点的纳米复合材料,利用SEM、TEM、XRD和FT-IR等对其组成、结构、形貌进行表征;以四环素(TC)为污染物,考察了ZnS/BiVO_(4)复合材料的光催化性能。结果表明,与纯ZnS和BiVO_(4)相比,ZnS/BiVO_(4)复合材料对TC光催化降解的性能显著增强,其中,Zn/Bi摩尔比为2/1的ZnS/BiVO_(4)-2/1样品对TC的降解效果最佳,1 h内TC(20 mg/L)清除率达到83.5%。自由基猝灭实验证实光生空穴(h^(+))、超氧自由基(·O_(2)^(-))及羟基自由基(·OH)均在ZnS/BiVO_(4)-2/1样品光催化降解TC过程中发挥作用,初步阐述了ZnS/BiVO_(4)-2/1光催化TC降解的Z型异质结机理。

关键词： ZnS BiVO_(4) 四环素光催化降解

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功能化多孔碳的制备及其对芳烃的吸附

中南民族大学学报（自然科学版） 2024年第2期43卷 166-174页

作者：肖杨韩亚婷熊鹤中南民族大学化学与材料科学学院武汉430074 中南民族大学催化材料科学国家民委-教育部重点实验室武汉430074

液体石蜡油是重要的化工原料,但其芳香烃杂质会严重影响下游产品质量.以木质素磺酸钠为基体,ZnCl_(2)为活化剂,用后接枝法引入巯基官能团,再在管式炉中通入氮气进行高温碳化,制备了多孔碳材料(PSC)并研究了其对典型芳香族杂质的吸附.结... 详细信息

液体石蜡油是重要的化工原料,但其芳香烃杂质会严重影响下游产品质量.以木质素磺酸钠为基体,ZnCl_(2)为活化剂,用后接枝法引入巯基官能团,再在管式炉中通入氮气进行高温碳化,制备了多孔碳材料(PSC)并研究了其对典型芳香族杂质的吸附.结果表明:不同处理条件(微波、超声波、蓝光)下,对液体石蜡中萘的吸附都产生显著影响,其中比表面积从1177.57 m^(2)‧g^(-1)至1775.42 m^(2)‧g^(-1)不等,最大吸附量达702.28 mg‧g^(-1).同时,虽引入巯基的多孔碳材料(PSC-SH)与未引入巯基的多孔碳材料(PSC)的比表面积和孔容差距不大,但PSC-SH对萘的吸附量是PSC的2.07倍,是因巯基的引入使得样品的活性位点增加,增加了对萘的吸附量.

关键词：液蜡油多孔碳吸附

非贵金属催化电极Ni/C@CF的制备及绿色类Fenton性能

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 125-132页

作者：成施雨杨灵包芮于陈宸崔萌萌张谷令李华中央民族大学民族地区生态环境国家民委重点实验室北京100081 中央民族大学生命与环境科学学院北京100081 中央民族大学理学院北京100081

传统芬顿(Fenton)法利用Fe2+催化H_(2)O_(2)产生具有强氧化性的羟基自由基(•OH),可以高效氧化降解水中有机污染物,但其操作pH范围窄(pH≈3)和易产生铁絮凝沉淀的缺点限制了其应用发展.原子氢H*作为一种单电子供体,可以将电子快速转移到H... 详细信息

传统芬顿(Fenton)法利用Fe2+催化H_(2)O_(2)产生具有强氧化性的羟基自由基(•OH),可以高效氧化降解水中有机污染物,但其操作pH范围窄(pH≈3)和易产生铁絮凝沉淀的缺点限制了其应用发展.原子氢H*作为一种单电子供体,可以将电子快速转移到H_(2)O_(2)中,生成•OH,适用于广泛的pH值,没有铁污泥产生,是一种新型高效绿色芬顿法.然而,原子H*更易相互结合形成H_(2),极不稳定,因此,探索合适的电催化剂对H*绿色Fenton的应用起着至关重要的作用.本文以炭黑作为载体,通过液相还原法制备了具有催化活性高、性能稳定的Ni/C@碳毡(Ni/C@CF)非贵金属电催化材料,制备的Ni纳米粒子均匀分散在炭黑上.以此电极材料为阴极,构建绿色Fenton催化体系,能够催化H_(2)O和H+生成H*,进而催化H_(2)O_(2)产生•OH,高效降解去除水中抗生素污染物.通过调节制备方法、电压、溶液pH值及外加氧化剂量,确定了该体系下的最佳反应条件.

关键词：芬顿反应原子氢 Ni/C@CF材料电催化有机污染物

β-环糊精金属有机骨架材料HPLC手性柱拆分噁唑禾草灵

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山东化工 2024年第7期53卷 33-36页

作者：张家昌陆金富沙涛沈静茹中南民族大学化学与材料科学学院分析化学国家民委重点实验室湖北武汉430074

合成了以β-环糊精和间羧基苯磺酰氯为有机配体、钾离子为配位离子的金属有机骨架材料(MOF)键合在高效液相色谱硅珠上,构建了高效液相色谱(HPLC)手性固定相(β-CD-MOF-P20@SiO_(2))新型材料,以此作为HPLC固定相,在反相色谱模式下,以乙酸... 详细信息

合成了以β-环糊精和间羧基苯磺酰氯为有机配体、钾离子为配位离子的金属有机骨架材料(MOF)键合在高效液相色谱硅珠上,构建了高效液相色谱(HPLC)手性固定相(β-CD-MOF-P20@SiO_(2))新型材料,以此作为HPLC固定相,在反相色谱模式下,以乙酸铵-三乙胺/乙酸缓冲液和乙腈为流动相,优化流动相配比、缓冲液pH值、浓度和流速等色谱条件,获得了噁唑禾草灵两对映体最佳分离度,可达9.89。两对映体色谱峰响应信号与消旋体浓度在6.20×10^(-6)~2.99×10^(-4) mol/L范围内的线性相关性好(r=0.996 2~0.999 9),该MOF材料为噁唑禾草灵单一对映体定性、定量及制备提供了新方法。

关键词：对映体分离噁唑禾草灵高效液相色谱柱材料金属有机骨架材料 β-环糊精

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镍催化2-氟吡啶参与的Suzuki偶联反应

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中南民族大学学报(自然科学版) 2024年

作者：王子安殷春雨梅佳彤张华中南民族大学化学与材料科学学院

报道了一例镍催化2-氟吡啶化合物与芳基硼酸的Suzuki偶联反应，实现了2-芳基吡啶化合物的高效合成.该方法反应条件简单、原料易得、产率和官能团普适性良好，不同官能团取代的2-氟吡啶和芳基硼酸都易于发生反应得到2-芳基吡啶化合物.基... 详细信息

报道了一例镍催化2-氟吡啶化合物与芳基硼酸的Suzuki偶联反应，实现了2-芳基吡啶化合物的高效合成.该方法反应条件简单、原料易得、产率和官能团普适性良好，不同官能团取代的2-氟吡啶和芳基硼酸都易于发生反应得到2-芳基吡啶化合物.基于实验结果和相关文献报道推测了可能的反应机理.该反应不仅为2-芳基吡啶化合物的合成提供了新方法，而且为由吡啶骨架分子出发高选择性高产率获得2-芳基吡啶衍生物提供了可能.

关键词：镍催化 2-氟吡啶 Suzuki偶联 2-芳基吡啶

二乙基三胺五乙酸催化CO与环氧化物耦合反应研究

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中南民族大学学报(自然科学版) 2024年

作者：原雪芯周棋棋陈宇杨海健中南民族大学化学与材料科学学院

采用价廉易得的二乙基三胺五乙酸（DTPA）作为催化剂，四丁基溴化铵（TBAB）为助催化剂，在无溶剂条件下，高效率地催化CO2与环氧丙烷的耦合反应高选择性地生成环状碳酸酯.通过对反应条件的系统研究，得到最佳反应条件为：1%DTPA（摩尔... 详细信息

采用价廉易得的二乙基三胺五乙酸（DTPA）作为催化剂，四丁基溴化铵（TBAB）为助催化剂，在无溶剂条件下，高效率地催化CO2与环氧丙烷的耦合反应高选择性地生成环状碳酸酯.通过对反应条件的系统研究，得到最佳反应条件为：1%DTPA（摩尔比，相对于底物）、1%TBAB（摩尔比，相对于底物）、1 MPa CO2、100℃下反应2 h.在最佳反应条件下，该催化体系显示出了较好的底物适用性，可催化多种带有不同基团的环氧化物与CO2反应生成相应的环状碳酸酯（16种底物）.进一步研究表明：该催化体系在常压下也可催化CO2与不同类型的环氧化物反应（9种底物），显示出了中等至优异的催化效果.随后，以CO2与正丁基缩水甘油醚（BGE）作为模型反应，对环加成的反应动力学进行了研究，计算得到该反应活化能Ea为26.5 kJ·mol-1.最后，提出了一个可能存在的反应机理.

关键词： CO 催化转化二乙基三胺五乙酸环状碳酸酯

酒石酸衍生的双羟基手性磷酸催化不对称Mannich-type反应

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中南民族大学学报（自然科学版） 2024年第1期43卷 1-7页

作者：李红艳王翠张瑞胡晓允中南民族大学化学与材料科学学院武汉430074

设计合成了数种由天然酒石酸衍生的双羟基手性磷酸,并考察了其对不对称Mannich-type反应的催化性能.结果发现:设计合成的双羟基手性磷酸可以高效催化该反应,并显示中等至良好的对映选择性(高达91%ee).

关键词：手性磷酸不对称Mannich-type反应酒石酸

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Bi-MOF衍生的中空BiOBr纳米棒用于高效光催化降解环丙沙星

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徐州工程学院学报（自然科学版） 2024年第2期39卷 50-56页

作者：马宇胡军成刘玉琴蒋青青中南民族大学化学与材料科学学院湖北武汉430074

随着抗生素使用量的不断增加,抗生素引起的水污染日益严重,需要一种可行的解决方案来修复含有抗生素的废水.以Bi-MOF(CAU-17)为模板,制备中空BiOBr纳米棒(hBOB)用于高效光催化降解环丙沙星(CIP).与BiOBr纳米片(sBOB)相比,hBOB具有更大... 详细信息

随着抗生素使用量的不断增加,抗生素引起的水污染日益严重,需要一种可行的解决方案来修复含有抗生素的废水.以Bi-MOF(CAU-17)为模板,制备中空BiOBr纳米棒(hBOB)用于高效光催化降解环丙沙星(CIP).与BiOBr纳米片(sBOB)相比,hBOB具有更大的比表面积和更高的电荷分离效率.在模拟太阳光下30 min的降解效率达到92.5%,降解速率常数是sBOB的2.5倍.通过固体漫反射(DRS)、荧光(PL)、光电流(I-t)、阻抗(EIS)等表征分析光降解能力增强的原因.结果表明多孔结构和纳米片组装的存在缩短了载流子的扩散距离,有利于光生载流子的分离和转移,因此hBOB具有良好的去除CIP的能力.此外,还利用莫特肖特基测试(M-S)和电子自旋共振(ESR)表征研究了光催化降解CIP的机理.

关键词： CAU-17 BiOBr 光催化降解环丙沙星

CuMn_(2)O_(4)/石墨炔S型异质结上锚定氧化助催化剂促进曙红敏化光催化析氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 88-103页

作者：杨成李鑫李梅梁桂杰靳治良北方民族大学化学与化学工程学院宁夏太阳能化学转化技术重点实验室国家民委化学工程与技术重点实验室宁夏银川750021 华南农业大学能源植物资源与利用农业农村部重点实验室生物质工程研究所广东广州510642 湖北文理学院低维光电材料与器件湖北省重点实验室湖北襄阳441053

半导体光催化剂有效的电荷分离及利用是光催化制氢的关键.单一半导体催化剂由于光生电子-空穴对的快速复合导致低的光催化活性,构建异质结是提高光生电荷分离以及电子转移效率的有效方法.此外,助催化剂的引入同样能够促进光催化剂表面... 详细信息

半导体光催化剂有效的电荷分离及利用是光催化制氢的关键.单一半导体催化剂由于光生电子-空穴对的快速复合导致低的光催化活性,构建异质结是提高光生电荷分离以及电子转移效率的有效方法.此外,助催化剂的引入同样能够促进光催化剂表面电子和空穴的分离,并且其协同效应可促使更多载流子流向相应的助催化剂位点而增强光催化性能.因此,同时构建异质结及合适的氧化位点成为解决光生电子-空穴对有效分离及利用的重要研究方向.本文报道了一种同时构建S型异质结和氧化位点促进CuMn_(2)O_(4)光生电子-空穴对有效分离及利用的可行性策略.虽然在制备CuMn_(2)O_(4)的过程中通过调控制备温度能够自身诱导生成具有氧化能力的Mn_(2)O_(3)来作为氧化位点,但是只存在氧化位点时不能很好地克服光生电子-空穴对的重组现象而导致光催化活性较低.基于此,本文巧妙地利用CuMn_(2)O_(4)自身诱导生成氧化位点的特性并引入石墨炔还原端而构建S型异质结,在氧化位点及S型异质结同时存在的情况下增强光生电子的有效转移.此外,在自身诱导生成氧化位点和S型异质结的协同作用下,促进了复合光催化剂中的光生电子和光生空穴精确定向迁移到相应的还原位点和氧化位点.傅里叶变换红外光谱和拉曼光谱证实成功制备了石墨炔.X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜(TEM)等结果表明,成功制备了600-CuMn_(2)O_(4)/GDY-40%(6-CG-40%)样品(600°C焙烧,石墨炔质量百分含量为40%).经过组分优化的复合光催化剂6-CG-40%的催化性能达到1586.54μmol g^(‒1)h^(‒1),是CuMn_(2)O_(4)(106.73μmol g^(‒1)h^(‒1))和石墨炔(70.57μmol g^(‒1)h^(‒1))产氢活性的13.86倍和21.48倍高.利用UV-vis光谱、电化学性能和接触角测试等分析6-CG-40%复合光催化剂产氢性能提升的原因,并通过密度泛函理论计算和相关实验表征验证Mn_(2)O_(3)作为氧化助催化剂的合理性.结果表明,原位诱导生成的Mn_(2)O_(3)氧化助催化剂和引入石墨炔构建的S型异质结有效抑制了光生电子-空穴对的复合,从而优化了光生载流子转移效率,最终增强了曙红敏化6-CG-40%光催化析氢性能.综上所述,在控制诱导因子原位生成Mn_(2)O_(4)氧化助催化剂的基础上引入石墨炔还原端构建了S型异质结,在助催化剂与异质结两者的协同作用下极大程度地改善了光生电子-空穴对的严重复合现象,这项工作为解决光催化制氢领域中制约光催化剂制氢能力的关键问题提供了可行性思路.

关键词：石墨炔氧化助催化剂电荷分离 S型异质结光催化制氢