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氮杂环卡宾催化的五氟苯基硫醚的合成

有机化学 2024年第2期44卷 622-630页

作者：夏登鹏罗锦昀何林蔡志华杜广芬石河子大学化学化工学院新疆石河子832000

利用氮杂环卡宾催化剂的强Lewis碱性,发展了一种构建C(sp^(2))—S键的有效方法.稳定的氮杂环卡宾1,3-双(2,6-二异丙基苯基)咪唑-2-亚基可以对五氟苯基三甲基硅烷的C—Si键进行有效活化,进而引发与硫代磺酸酯的亲核取代反应,以34%~98%的... 详细信息

利用氮杂环卡宾催化剂的强Lewis碱性,发展了一种构建C(sp^(2))—S键的有效方法.稳定的氮杂环卡宾1,3-双(2,6-二异丙基苯基)咪唑-2-亚基可以对五氟苯基三甲基硅烷的C—Si键进行有效活化,进而引发与硫代磺酸酯的亲核取代反应,以34%~98%的产率生成五氟苯基硫醚产物.

关键词：氮杂环卡宾 C—S键五氟苯基硫醚

钴催化α-氯代羰基化合物与酮亚胺的对映选择性还原加成构建β-叔氨基酸类似物

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有机化学 2024年第4期44卷 1379-1381页

作者：田朗李法宝湖北大学化学化工学院武汉430062

手性β-氨基酸广泛存在于天然产物、药物和生物活性分子中[1],其广泛性和重要性鼓励着众多化学家去探索构建手性的方法.合成手性β-仲氨基酸的方法已非常普遍[2-3],然而,合成手性β-叔氨基酸的策略依然稀缺.从α-羰基亲电试剂出发,利用... 详细信息

手性β-氨基酸广泛存在于天然产物、药物和生物活性分子中[1],其广泛性和重要性鼓励着众多化学家去探索构建手性的方法.合成手性β-仲氨基酸的方法已非常普遍[2-3],然而,合成手性β-叔氨基酸的策略依然稀缺.从α-羰基亲电试剂出发,利用α-羰基自由基与酮亚胺进行不对称自由基加成反应有望解决该合成难点,为合成各种手性β-叔氨基酸提供新的途径(Scheme 1)[4-6].

关键词：羰基化合物亲电试剂自由基加成反应天然产物生物活性分子酮亚胺对映选择性还原加成

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巨大芽孢杆菌在赤泥脱碱中的应用及作用机制

中国有色金属学报 2024年第3期34卷 947-958页

作者：王林李望朱晓波燕旭东河南理工大学化学化工学院焦作454000

赤泥是氧化铝生产过程中产生的工业废渣,其强碱性使得赤泥存在环境污染风险高、资源化利用困难等问题。因此,急需寻求赤泥脱碱的有效方法和新途径。微生物脱碱法因其经济有效、无二次污染的特点而备受关注。本文利用巨大芽孢杆菌菌液对... 详细信息

赤泥是氧化铝生产过程中产生的工业废渣,其强碱性使得赤泥存在环境污染风险高、资源化利用困难等问题。因此,急需寻求赤泥脱碱的有效方法和新途径。微生物脱碱法因其经济有效、无二次污染的特点而备受关注。本文利用巨大芽孢杆菌菌液对赤泥脱碱,通过高效液相色谱(HPLC)、XRD、SEM-EDS和FT-IR分别对细菌代谢产物、脱碱前后矿物的物相组成、微观形貌和官能团结构进行分析,研究了巨大芽孢杆菌对赤泥脱碱的作用机制。结果表明:在菌量为5.67×10^(13)CFU/mL、液固比为25(mL/g)和温度为35℃的条件下可将脱碱样品的pH值降低至8.55,10 d的单次脱碱率达到30.4%,比无菌添加时的pH值降低了1.48,脱碱率提高22.6%;脱碱后赤泥中方钠石、钙霞石等碱性矿物的衍射峰强度减弱,方解石的衍射峰强度增强,赤泥表面有菌株附着,并出现明显的溶蚀形貌,一些碱性矿物的铝硅酸盐结构被溶解;巨大芽孢杆菌主要利用代谢产生的两种含量较高的有机酸(苹果酸和丙酸)与赤泥中的碱性物质发生酸碱中和,实现对赤泥的脱碱。

关键词：赤泥脱碱巨大芽孢杆菌有机酸作用机制

基于非标记适配体结构变化荧光法检测黄曲霉毒素B1

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分析试验室 2024年第5期43卷 693-698页

作者：于洁朱科晓王超时鹏飞临沂大学化学化工学院临沂276000

构建了一种基于非标记适配体结构变化荧光检测黄曲霉毒素B1(AFB1)的方法。无AFB1时,一条非标记的AFB1适配体同时与2条短互补DNA链杂交,形成DNA双链结构,导致标记于其中一条互补DNA的3’端的荧光素(FAM)与标记于另一条互补DNA的5’端的... 详细信息

构建了一种基于非标记适配体结构变化荧光检测黄曲霉毒素B1(AFB1)的方法。无AFB1时,一条非标记的AFB1适配体同时与2条短互补DNA链杂交,形成DNA双链结构,导致标记于其中一条互补DNA的3’端的荧光素(FAM)与标记于另一条互补DNA的5’端的淬灭剂(BHQ1)相邻近,发生荧光共振能量转移,FAM荧光被BHQ1淬灭。AFB1存在时,适配体与AFB1结合,而不与互补DNA发生杂交。此时,FAM与BHQ1距离较远,FAM荧光不能被淬灭。通过测量体系荧光强度变化可定量检测AFB1。方法检出限0.2 nmol/L,定量检测范围1.0 nmol/L~4.0μmol/L。该方法无需共价标记适配体,操作简便,特异性好,能够用于检测复杂基质样品中的AFB1。

关键词：黄曲霉毒素B1 适配体荧光淬灭快速检测

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纳微界面/空间调控催化反应

中国科学：化学 2024年第1期54卷 50-58页

作者：张明李世叶杨恒权山西大学化学化工学院太原030006

固体颗粒稳定的Pickering乳液不仅具有高的动力学稳定性,而且其所创造的纳微界面和纳微空间直接影响到催化反应过程,为发展高效绿色的两相催化反应提供了变革性机会.其核心科学问题可归结为纳微界面/空间构建、纳微界面/空间反应区域控... 详细信息

固体颗粒稳定的Pickering乳液不仅具有高的动力学稳定性,而且其所创造的纳微界面和纳微空间直接影响到催化反应过程,为发展高效绿色的两相催化反应提供了变革性机会.其核心科学问题可归结为纳微界面/空间构建、纳微界面/空间反应区域控制与反应性能调控,并建立三者之间联系.因此,本文系统阐述了固体催化剂界面活性与催化反应性能的关联,重点分析了纳微界面/空间区域调控对催化反应性能的影响,总结并讨论了基于纳微界面/空间提出的Pickering乳滴固定床连续流动催化概念及其催化应用.最后,对纳微界面/空间调控催化反应所面临的挑战和科学机遇进行了展望.

关键词：两相催化 Pickering乳液纳微界面纳微空间催化反应调控

钠离子电池O3型层状氧化物正极的现状与展望:稳定性、可逆性及其反应机理

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中国科学：化学 2024年第7期54卷 1050-1076页

作者：解晨鹏周军张忠如陈彩霞杨勇厦门大学化学化工学院厦门361000

近年来,钠离子二次电池(SIBs)正逐渐成为研究的焦点.正极材料是决定SIBs性能的关键因素之一,对于高性能SIBs商业化至关重要. O3相层状过渡金属氧化物在能量密度、工作电压和合成成本方面具有独特优势,是目前最受关注的商业化钠离子正极... 详细信息

近年来,钠离子二次电池(SIBs)正逐渐成为研究的焦点.正极材料是决定SIBs性能的关键因素之一,对于高性能SIBs商业化至关重要. O3相层状过渡金属氧化物在能量密度、工作电压和合成成本方面具有独特优势,是目前最受关注的商业化钠离子正极材料.然而O3相材料在实际应用过程中依然存在着较大的缺陷,包括充放电循环中结构相变不可逆, Na^(+)扩散势垒高和空气稳定性差等问题.本文从材料组成结构、相变演化、反应机制和改性策略及其所面临的挑战等方面对典型的O3相钠离子层状材料研究现状进行全面总结及评述,并对其未来的发展趋势进行展望.

关键词：钠离子二次电池正极材料层状过渡金属氧化物 O_(3)相材料

氮修饰Ni2P-Nx/SiO2催化剂设计合成及间甲酚加氢脱氧性能研究

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化学学报 2024年第9期82卷 979-986页

作者：王帅宋华东北石油大学化学化工学院

采用浸渍法制备了一系列N修饰的Ni2P-Nx/SiO2催化剂,通过X射线衍射（XRD）、N2物理吸脱附（BET）、H2-程序升温还原（H2-TPR）、NH3-程序升温脱附（NH3-TPD）、吡啶红外（Py-FTIR）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等... 详细信息

采用浸渍法制备了一系列N修饰的Ni2P-Nx/SiO2催化剂,通过X射线衍射（XRD）、N2物理吸脱附（BET）、H2-程序升温还原（H2-TPR）、NH3-程序升温脱附（NH3-TPD）、吡啶红外（Py-FTIR）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等表征手段对催化剂的结构进行分析,系统地研究了Ni/N物质的量比对催化剂理化性质的影响.以间甲酚为模型化合物,研究了Ni/N物质的量比、反应温度、反应时间及反应压力对催化剂加氢脱氧（HDO）性能的影响.结果表明,适量N修饰可以促进更小活性颗粒的形成,提高活性组分的分散性,进而提高催化剂的催化活性.Ni/N比为1时制备的Ni2P-N1.0/SiO2催化剂具有最优异的HDO活性,在250℃、3 MPa、1 h条件下,间甲酚转化率为93.2%,目标产物甲基环己烷（MCH）的选择性达到94.2%.Ni2P-Nx/SiO2催化剂上间甲酚HDO主要以加氢-脱氧（HYD）路径为主.

关键词： N修饰 Ni2P-Nx/SiO2催化剂间甲酚加氢脱氧甲基环己烷

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乳化液破乳技术的研究进展

材料导报 2024年第7期38卷 231-241页

作者：齐亚兵西安建筑科技大学化学与化工学院西安710055

破乳是实现乳化液油水分离的必要手段,从热力学角度考虑,乳化液是不稳定体系,破乳是必然结果。不同破乳方式只是导致油水分离的效果和时间不同而已。传统破乳方式包括热破乳、离心破乳、剪切破乳、电破乳和化学破乳等,其中离心破乳、电... 详细信息

破乳是实现乳化液油水分离的必要手段,从热力学角度考虑,乳化液是不稳定体系,破乳是必然结果。不同破乳方式只是导致油水分离的效果和时间不同而已。传统破乳方式包括热破乳、离心破乳、剪切破乳、电破乳和化学破乳等,其中离心破乳、电破乳和化学破乳是工业中使用频率较高的破乳方式。随着破乳技术的发展,一些新型的破乳方式相继出现,包括微波破乳、超声破乳、膜分离破乳、磁性纳米粒子破乳、微通道破乳、空化射流破乳和氧化破乳等。其中微波破乳、膜分离破乳和磁性纳米粒子破乳因过程简单、破乳率高等优势而具有广阔的发展前景。然而,这几种新型破乳技术还不够成熟,目前仅处于实验室研究阶段,还未实现大规模工业应用。单一破乳技术的破乳效果有限,为了强化破乳效果,可以将不同的破乳技术进行耦合,例如:磁性纳米粒子与微波耦合破乳、电场与纤维床耦合破乳、电场与离心场耦合破乳、电场与微滤膜耦合破乳、超声与微波耦合破乳等。当下破乳技术正朝着绿色、环保、节能、高效、经济、多样化、多种技术耦合的方向发展。

关键词：乳化液破乳脱水分离耦合

二元复合氧化物载体在加氢脱硫催化剂中的应用进展

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1361-1374页

作者：周文武何欣欣唐小原周安宁陈治平黄志豪白业兴西安科技大学化学与化工学院陕西西安710054

加氢脱硫技术对实现劣质油品清洁化、低碳化与多元化高效利用至关重要,其关键是高性能催化剂的开发,核心之一是适宜催化剂载体材料的创新。本工作分别总结了向Al_(2)O_(3)及TiO_(2)中引入第二组元后作为加氢脱硫催化剂载体的研究进展。... 详细信息

加氢脱硫技术对实现劣质油品清洁化、低碳化与多元化高效利用至关重要,其关键是高性能催化剂的开发,核心之一是适宜催化剂载体材料的创新。本工作分别总结了向Al_(2)O_(3)及TiO_(2)中引入第二组元后作为加氢脱硫催化剂载体的研究进展。第二组元氧化物的引入克服了Al_(2)O_(3)载体酸类型单一及商用催化剂金属与载体间相互作用过强等缺点,同时保持了较大的比表面积;第二组元氧化物能够有效提升TiO_(2)载体材料的热稳定性及比表面积的同时调节了载体材料表面酸性等。究其原因在于第二组元的引入可显著改变Al_(2)O_(3)或TiO_(2)表面羟基环境,进而促进了活性金属前驱体在载体表面的锚定和分散,有利于更多NiMo(W)S活性相的形成,提升了催化剂的加氢脱硫性能。

关键词：二元复合氧化物铝基氧化物钛基氧化物载体表面环境加氢脱硫催化剂

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