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Triplet bismuthinidenes featuring unprecedented giant and positive zero field splittings

National Science Review 2023年第10期10卷 79-85页

作者： Mengyuan Wu Wang Chen Dongmin Wang Yizhen Chen Shengfa Ye Gengwen Tan Innovation Center for Chemical Sciences Key Laboratory of Organic Synthesis of Jiangsu ProvinceCollege of ChemistryChemical Engineering and Materials Science Soochow University State Key Laboratory of Catalysis Dalian Institute of Chemical Physics Chinese Academy of Sciences University of Chinese Academy of Sciences Key Laboratory of Bioinorganic and Synthetic Chemistry of Ministry of Education School of ChemistryIGCME Sun Yat-sen University State Key Laboratory of Elemento-Organic Chemistry Nankai University

Isolation of triplet pnictinidenes,which bear two unpaired electrons at the pnictogen centers,has long been a great challenge due to their intrinsic high reactivity.Herein,we report the syntheses and characterizations of two bismuthinidenes MsFluindtBu-Bi(3) and MsFluind*-Bi(4) stabilized by sterically encumbered hydrindacene ligands.They were facilely prepared through reductions of the corresponding dichloride precursors with 2 molar equivalents of potassium graphite.The structural analyses revealed that 3 and 4contain a one-coordinate bismuth atom supported by a Bi-C single σ bond.As a consequence,the remaining two Bi 6p orbitals are nearly degenerate,and 3 and 4 possess triplet ground states.Experimental characterizations with multinuclear magnetic resonance,magne tome try and near infrared spectroscopy coupled to wavefunction based ab initio calculations concurred to evidence that there exist giant and positive zero field splittings(>4300 cm-1) in their S=1 ground states.Hence even at room temperature the systems almost exclusively populate the lowest-energy nonmagnetic Ms=0 level,which renders them seemingly diamagnetic.

关键词： bismuth bismuthinidene triplet state zero field splitting theoretical calculation

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