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Direct vibrational energy transfer in Monomeric Water Probed with Ultrafast Two Dimensional Infrared Spectroscopy

Chinese Journal of Chemical Physics 2017年第6期30卷 619-625,I0001页

作者：周德霞魏千顺边红涛郑俊荣陕西师范大学化学化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室西安710119 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室北京100871

vibrational relaxation dynamics of monomeric water molecule dissolved in d-chloroform solution were revisited using the two dimensional Infrared （2D IR） spectroscopy. The vibrational lifetime of OH bending in monomeric water shows a bi-exponential decay. The fast compo- nent （T1=（1.2±0.1） ps） is caused by the rapid population equilibration between the vibrational modes of the monomeric water molecule. The slow component （T2=（26.4±0.2） ps） is mainly caused by the vibrational population decay of OH bending mode. The reorientation of the OH bending in monomeric water is determined with a time constant of t=（1.2±0.1） ps which is much faster than the rotational dynamics of water molecules in the bulk solution. Furthermore, we are able to reveal the direct vibrational energy transfer from OH stretching to OH bending in monomeric water dissolved in d-chloroform for the first time. The vibrational coupling and relative orientation of transition dipole moment between OH bending and stretching that effect their intra-molecular vibrational energy transfer rates are discussed in detail.

关键词： vibrational energy transfer Confined water Ultrafast Infrared spectroscopy Monomeric water

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vibrational relaxation dynamics in transient grating spectroscopy studied by rate equations based on time-dependent correlation function

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Chinese Physics B 2012年第4期21卷 245-248页

作者：于国洋宋云飞何兴郑贤旭谭多旺陈军杨延强 Center for Condensed Matter Science and Technology Department of PhysicsHarbin Institute of TechnologyHarbin 150001China National Key Laboratory of Shock Wave and Detonation Physics Institute of Fluid PhysicsChina Academy of Engineering PhysicsMianyang 621900China

A modified model, a set of rate equations based on time-dependent correlation function, is used to study vibrational relaxation dynamics in transient grating spectroscopy. The dephasing, the population dynamics, and the vibrational coherence concerning two vibrational states are observed respectively in organic dye IR780 perchlorate molecules doped polyvinyl alcohol matrix. The result shows that in addition to the information concerning system-environment interaction and vibrational coherence, the vibrational energy transfer can be described by this modified model.

关键词： transient grating population dynamics vibrational energy transfer

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