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single-molecule confinement Induced Intrinsic Multi-Electron Redox-Activity to Enhance Supercapacitor Performance

Energy & Environmental Materials 2023年第4期6卷 227-238页

作者： Su Yang Meiling Wang Yong Zhang Pinyi He Wenhua Cong Chongji Wang Qiankun Yang Xuguang Liu Tian Wang Xianming Zhang Jiadong Zhou College of Materials Science and Engineering Taiyuan University of TechnologyTaiyuan 030024China Key Lab of Advanced Optoelectronic Quantum Architecture and Measurement(Ministry of Education) Beijing Key Lab of Nanophotonics&Ultrafine Optoelectronic Systemsand School of PhysicsBeijing Institute of TechnologyBeijing 100081China School of Materials Science and engineering Central South UniversityChangsha 410083China Department of Chemistry National University of Singapore3 Science Drive 3117543Singapore Key Laboratory of Interface Science and Engineering in Advanced Materials Ministry of Education (Taiyuan University of Technology)Taiyuan 030024China

Aggregation of polyoxometalates(POM)is largely responsible for the reduced performance of POM-based energy-storage *** address this challenge,here,the precise confinement of single Keggin-type POM molecule in a porous carbon(PC)of unimodal super-micropore(micro-PC)is *** precise single-molecule confinement enables sufficient activity center exposure and maximum electron-transfer from micro-PC to POM,which well stabilizes the electron-accepting molecules and thoroughly activates its inherent multi-electron *** particular,the redox-activities and electron-accepting properties of the confined POM molecule are revealed to be super-micropore pore size-dependent by experiment and spectroscopy as well as theoretical ***,the molecularly dispersed POM molecules confined steadily in the“cage”of micro-PC exhibit unprecedented large-negative-potential stability and multiple-peak redox-activity at an ultra-low loading of~11.4 wt%.As a result,the fabricated solid-state supercapacitor achieves a remarkable areal capacitance,ultrahigh energy and power density of 443 mF cm^(-2),0.12 mWh cm^(-2)and 21.1 mW cm^(-2),*** work establishes a novel strategy for the precise confinement of single POM molecule,providing a versatile approach to inducing the intrinsic activity of POMs for advanced energy-storage systems.

关键词： intrinsic redox-activity polyoxometalates single-molecule confinement supercapacitor

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