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过渡金属负载silicalite-1分子筛的制备及其催化糠醛加氢性能研究

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无机盐工业 2024年第4期56卷 125-132页

作者：狄璐王卫国陈珏先吴传淑南开大学材料科学与工程学院天津300350 武警后勤学院天津300309

糠醛是一种重要的生物质平台分子,研发具有高活性和稳定性的糠醛加氢催化剂是当前的研究焦点,但贵金属催化剂的高成本问题使得其难以满足大规模工业生产的需求。利用一步水热法成功地合成了过渡金属负载silicalite-1分子筛催化剂,并探... 详细信息

糠醛是一种重要的生物质平台分子,研发具有高活性和稳定性的糠醛加氢催化剂是当前的研究焦点,但贵金属催化剂的高成本问题使得其难以满足大规模工业生产的需求。利用一步水热法成功地合成了过渡金属负载silicalite-1分子筛催化剂,并探讨了引入不同类型的过渡金属(如Ni、Co、Cu和Fe)对silicalite-1分子筛结构产生的影响。研究结果表明:低金属负载量并不会对分子筛结构的形成产生影响,同时金属物种在分子筛载体的表面也能均匀分布。在糠醛的加氢转化过程中,Ni基催化剂S-Ni2展现出优异的糠醛转化能力,糠醛的转化率高达96%,产物呋喃的选择性保持在71%左右。Cu基催化剂S-Cu1表现出优异的糠醇选择性,产物选择性接近100%,这一性能明显优于通过浸渍法制得的铜基催化剂(76%)。因此,与浸渍法相比,采用一步水热法可以获得具有高选择性的催化剂,且该方法简单易操作。本研究为寻找高效、稳定且经济的金属加氢催化剂开辟了新的方向,并促进了生物质资源的高值化应用。

关键词：金属负载分子筛 silicalite-1分子筛糠醛加氢一步水热法

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Fe原位改性小晶粒silicalite-1分子筛催化醛氨缩合性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1280-1289页

作者：陶金泉贾亦静白天瑜黄文斌崔岩周亚松魏强中国石油大学(北京) 北京102206 中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院北京102206

吡啶及其衍生物统称为吡啶碱,其广泛应用于农药、医药等领域。Chichibabin醛氨缩合反应是目前工业制取吡啶碱最广泛的路线。目前,使用最广泛的ZSM-5分子筛受制于硅铝骨架结构的不稳定性,高活性反应周期较短(5 h),针对这一问题,本研究选... 详细信息

吡啶及其衍生物统称为吡啶碱,其广泛应用于农药、医药等领域。Chichibabin醛氨缩合反应是目前工业制取吡啶碱最广泛的路线。目前,使用最广泛的ZSM-5分子筛受制于硅铝骨架结构的不稳定性,高活性反应周期较短(5 h),针对这一问题,本研究选用热稳定性、水热稳定性优异的silicalite-1分子筛,使用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为胶体分散剂,在水热合成分子筛的过程中向骨架中引入Fe,结合XRD、SEM、TG、BET、NH3-TPD、Py-FTIR等表征方法探究了晶化条件对silicalite-1分子筛结晶度、孔结构和酸性质的影响。实验结果表明,在晶种投入量15%、PVP添加量3.75%时产品相对结晶度达到最高(103%),粒径约为200 nm。改性后的silicalite-1具有更丰富的酸位点,醛氨缩合反应的初始活性由66%增加至85%,在反应进行15 h后,原料转化率和吡啶碱收率分别保持在66%和40%以上。研究提出的原位改性silicalite-1分子筛策略极大扩宽了纯硅沸石在酸催化领域的应用,具有显著的科研价值和工业化潜力。

关键词： silicalite-1分子筛原位改性水热法催化剂醛氨缩合反应

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silicalite-1分子筛载体在丙烷脱氢中的应用

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石油化工 2023年第8期52卷 1047-1053页

作者：付晓玥冯静周越刘东兵张明森冯英杰中石化(北京)化工研究院有限公司北京100013

以正硅酸乙酯为硅源,合成了具有MFI结构的球形和六方片状silicalite-1全硅分子筛,并将其作为载体制备了负载型催化剂用于丙烷脱氢制丙烯反应;采用SEM、XRD、TEM、N_(2)吸附-脱附、Py-FTIR、NH_(3)-TPD、^(29)Si MAS NMR和H_(2)-TPR等方... 详细信息

以正硅酸乙酯为硅源,合成了具有MFI结构的球形和六方片状silicalite-1全硅分子筛,并将其作为载体制备了负载型催化剂用于丙烷脱氢制丙烯反应;采用SEM、XRD、TEM、N_(2)吸附-脱附、Py-FTIR、NH_(3)-TPD、^(29)Si MAS NMR和H_(2)-TPR等方法对两种分子筛载体及负载型催化剂的结构和表面性质进行表征,研究了不同形貌silicalite-1载体对催化剂性能的影响机制。实验结果表明,球形silicalite-1分子筛载体具有更大的外比表面积和更多的表面硅羟基,进而增强了活性组分与载体间的相互作用,提高了活性金属在载体表面的分散度,因此在丙烷脱氢制丙烯反应中球形silicalite-1载体负载的催化剂具有更高的活性。

关键词：丙烷脱氢 silicalite-1分子筛表面硅羟基分散性金属-载体相互作用

silicalite-1分子筛膜的制备优化及其渗透汽化性能研究

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Silicalite-1分子筛膜的制备优化及其渗透汽化性能研究

作者：赵尧武汉科技大学

学位级别：硕士

silicalite-1分子筛膜因其独特的孔道结构、优异的疏水性能以及稳定的物理化学性能和热力学性能而被广泛应用于有机物/水分离领域。为提高silicalite-1分子筛膜的分离性能,拓宽其应用领域,本研究采用二次生长法制备silicalite-1分子筛... 详细信息

silicalite-1分子筛膜因其独特的孔道结构、优异的疏水性能以及稳定的物理化学性能和热力学性能而被广泛应用于有机物/水分离领域。为提高silicalite-1分子筛膜的分离性能,拓宽其应用领域,本研究采用二次生长法制备silicalite-1分子筛膜应用于乙醇/水的分离性能研究,运用单因素实验考察了晶种浓度、晶化温度、晶化时间三个制备条件对silicalite-1分子筛膜渗透汽化分离性能的影响,借助响应曲面分析(RSM)研究了料液温度、乙醇浓度、真空压力三个运行条件对分离系数和渗透通量的影响;并在silicalite-1分子筛膜表面引入十二烷基三甲氧基硅烷(DTMS)进一步提高渗透汽化分离性能。主要结论如下:(1)silicalite-1分子筛的制备过程中,其定向程度随着晶化时间的延长而增强。于80℃条件下负载的晶种层分布均匀,与载体管结合紧密,晶种层厚度约为1μm。silicalite-1分子筛膜均匀致密,未发现空隙或孔洞,膜层紧密嵌入载体管表面,膜层厚度约为8μm,表面水接触角为63±2°。(2)单因素实验结果表明在晶种浓度为0.3 wt.%,晶化温度为175℃,晶化时间为7 h条件下制备的silicalite-1分子筛膜对乙醇/水的渗透汽化分离效果较好。RSM结果表明,料液温度、料液配比、真空压力对分离系数和渗透通量的影响显著,根据RSM建立多项式模型并对该模型预测的最佳条件进行了实验验证,实验结果与模型预测较为吻合。在进料温度为70℃,乙醇浓度为3.49wt.%,真空压力为7.82 k Pa条件下,实际分离系数和渗透通量与预测值偏差分别小于5.46%和7.39%。(3)DTMS改性后silicalite-1分子筛膜的表面疏水性大幅提高,改性膜的水接触角由63°提升至133°。经不同含量DTMS改性后的silicalite-1分子筛膜对乙醇/水体系的渗透汽化分离系数均变大,渗透通量均降低。综合对比之下DTMS含量为0.8 wt.%是最佳改性条件,在120 h连续运行实验中,其渗透汽化性能呈现稳定趋势,说明DTMS修饰改性增强了silicalite-1分子筛膜的稳定性。

关键词： silicalite-1分子筛二次生长法响应曲面分析表面修饰渗透汽化

silicalite-1分子筛改性钛合金种植体炎症环境下耐腐蚀性及成骨潜能研究

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Silicalite-1分子筛改性钛合金种植体炎症环境下耐腐蚀性及成骨潜...

作者：王俊艳吉林大学

学位级别：硕士

实验目的:纯钛及其合金因良好的生物相容性和机械性能而广泛应用于口腔种植领域。在正常的生理条件下,钛种植体因表面形成致密氧化膜而具有一定的耐腐蚀性。然而,当炎症发生时,钛种植体腐蚀仍能发生,进而降低种植体的机械强度,并破坏骨... 详细信息

实验目的:纯钛及其合金因良好的生物相容性和机械性能而广泛应用于口腔种植领域。在正常的生理条件下,钛种植体因表面形成致密氧化膜而具有一定的耐腐蚀性。然而,当炎症发生时,钛种植体腐蚀仍能发生,进而降低种植体的机械强度,并破坏骨整合。本实验的目的是探究silicalite-1分子筛改性钛合金种植体在炎症环境下的耐腐蚀性,并对其体外成骨潜能进行评价。实验内容:本实验首先通过二次生长法在钛合金(Ti-6Al-4V)表面制备煅烧、未煅烧silicalite-1分子筛涂层,分别标记为SF-Ca@Ti-6Al-4V、SF@Ti-6Al-4V,并在体外构建炎症环境模型,然后对样本的理化性能、炎症环境下的耐腐蚀性、体外成骨潜能进行初步评价,主要内容和结论如下:1.样本的表征测试:通过扫描电镜、原子力显微镜观察样本的表面形貌、粗糙度;利用X射线光电子能谱、X射线衍射分析涂层的元素组成和物相结构;利用氮气等温吸附-脱附实验、水接触角评价样本的比表面积和亲水性能。2.通过模拟炎症发生时种植体周围环境变化来建立体外炎症环境模型。采用含10%胎牛血清、1%青霉素-链霉素的细胞培养液来模拟种植体周围的有机、无机成分,通过调整细胞培养液p H值、添加HO来模拟炎症形成的局部酸性环境和集聚的活性氧。3.利用电化学工作站,通过极化曲线检测样本的腐蚀电流;通过电感耦合等离子体质谱仪检测炎性浸泡7、30天后金属离子的释放情况;通过质量损失测试、扫描电镜评价浸泡30天前、后样本的质量和表面形貌变化。浸泡期间,监测介质中的HO含量。4.将MC3T3-E1细胞与样本共培养,通过扫描电镜、DAPI染色、CCK-8法评价MC3T3-E1细胞在样本表面的黏附、增殖水平;经过成骨诱导培养,通过碱性磷酸酶(ALP)活性检测、茜素红染色、实时定量聚合酶链式反应(q RT-PCR)、酶联免疫吸附试验(ELISA)系统评价样本表面MC3T3-E1细胞的成骨分化情况。实验结果:1.扫描电镜观察样本的表面形貌,碱处理Ti-6Al-4V样本表面形成三维窝状网孔结构,涂层改性后,网孔结构被silicalite-1分子筛晶体覆盖。煅烧后的silicalite-1分子筛呈典型的“棺材样”片状晶型,而未经煅烧的silicalite-1分子筛晶体相对较小,且在片状晶体内可见小体积的90°旋转共生;原子力显微镜评价样本的表面粗糙度,结果显示,煅烧、未煅烧silicalite-1分子筛涂层均显著增加Ti-6Al-4V的表面粗糙度。2.X射线光电子能谱分析样本表面的元素组成,Ti-6Al-4V表面可检测到Ti、Al、V、O、C元素,经silicalite-1分子筛改性后,表面新增Si2s、Si2p的结合能峰。silicalite-1分子筛改性样本的X射线衍射光谱展现出MFI型分子筛的特征衍射峰,说明在Ti-6Al-4V表面成功合成煅烧、未煅烧的silicalite-1分子筛涂层。3.氮气等温吸附-脱附实验结果显示,煅烧后,silicalite-1分子筛涂层的比表面积、总孔容增加,平均孔径减小。水接触角结果显示,煅烧、未煅烧silicalite-1分子筛涂层均显著增加了Ti-6Al-4V的亲水性,呈超亲水的表面。4.电化学实验结果显示,煅烧、未煅烧silicalite-1分子筛涂层均可提高基底Ti-6Al-4V的腐蚀电位,并降低腐蚀电流,表明均有一定的腐蚀保护作用。其中,未煅烧silicalite-1分子筛涂层的腐蚀保护作用最佳。5.样本在炎性介质中浸泡7、30天后,SF@Ti-6Al-4V组金属离子的释放含量显著低于Ti-6Al-4V组。浸泡30天后,SF@Ti-6Al-4V样本的质量变化最低,且涂层无明显破坏,而Ti-6Al-4V样本质量损失明显,表面可见腐蚀坑。浸泡介质中的HO含量在各实验组中均随时间降低,其中Ti-6Al-4V组在实验早期下降较明显。6.细胞早期黏附研究发现,MC3T3-E1细胞在SF-Ca@Ti-6Al-4V、SF@Ti-6Al-4V表面伸展充分,有丰富伪足和较大的附着面积,且SF@Ti-6Al-4V样本黏附的细胞数量明显高于Ti-6Al-4V、SF-Ca@Ti-6Al-4V样本。根据CCK-8结果分析发现,SF@Ti-6Al-4V组在1、3、5、7天的细胞增殖高于Ti-6Al-4V组。***3T3-E1细胞在样品表面共培养7、14天,7天时,SF@Ti-6Al-4V组的ALP活性显著高于Ti-6Al-4V组和SF-Ca@Ti-6Al-4V组,14天时,SF@Ti-6Al-4V组的ALP活性显著高于Ti-6Al-4V组。共培养21天后,SF@Ti-6Al-4V组细胞外基质矿化水平显著高于Ti-6Al-4V组和SF-Ca@Ti-6Al-4V组。8.q RT-PCR结果显示,7天时,SF@

关键词：钛合金 silicalite-1分子筛炎症环境耐腐蚀性成骨潜能

silicalite-1分子筛及其分子筛膜的合成与表征

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Silicalite-1分子筛及其分子筛膜的合成与表征

作者：石笑竹太原理工大学

学位级别：硕士

分子筛膜具有规整的、可调控的孔结构，可调节的催化活性以及优良的热稳定性和化学稳定性，被广泛地应用于化学分离、膜催化、微反应器、微电子装置等诸多领域，成为近20年来膜科学技术领域的研究热点之一。silicalite-1分子筛膜是典型... 详细信息

分子筛膜具有规整的、可调控的孔结构，可调节的催化活性以及优良的热稳定性和化学稳定性，被广泛地应用于化学分离、膜催化、微反应器、微电子装置等诸多领域，成为近20年来膜科学技术领域的研究热点之一。silicalite-1分子筛膜是典型的MFI型分子筛膜，具有Si/Al→∞的特点，此外它含有独特的孔道结构和择形催化性能，且具有高的化学稳定性、热稳定性及机械稳定性，其骨架中不含铝元素，因而具有很强的疏水性，适用于在高温下进行气体混合物的分离，因此近十几年来备受研究者关注。本论文不仅探索了影响silicalite-1分子筛晶粒的合成因素，同时研究了采用低碱度溶液在铝质载体上原位水热合成silicalite-1分子筛膜的影响因素，在此基础上设计并提出了一种新的制备silicalite-1分子筛膜的方法——“预涂干胶水热合成法”。采用扫描电子显微镜（SEM）、X-射线衍射(XRD)及其他辅助性表征手段对silicalite-1分子筛及分子筛膜的形貌、晶型结构以及性能作了测试分析。具体内容及主要结论如下：1、采用原位水热合成法合成silicalite-1分子筛，并对合成采用的晶化温度、晶化时间、模板剂用量以及助剂乙醇等影响因素进行考察和优化。结果表明：当合成液比例为n(TEOS): n(TPA+): n(H2O)=1:0.18:100时，在130℃下，水热晶化12h即可获得结晶度高、孪晶量较少的分子筛，颗粒大小约为500nm。此外，合成液中添加乙醇不利于获得结晶度高、粒度小的silicalite-1分子筛晶粒。2、运用传统原位水热合成法，采用低碱度溶液在铝质载体上合成silicalite-1分子筛膜。研究中考察了载体种类、水热合成条件、原料种类以及合成次数对膜的致密性、连续性和膜的表面形貌的影响。结果表明：以硅溶胶为硅源、四丙基溴化铵（TPABr）为模板剂，合成液比例为n(Na2O):n(TPA+): n(SiO2): n(H2O)=0.1:0.1:1:100，在170℃下，晶化48h制备得到了不同的分子筛膜，其中在阳极氧化铝管壁内部形成的分子筛膜层覆盖完全、晶粒生长方向一致，较普通处理的铝管更适合膜的生成;合成次数对膜的生长具有很大的影响，因此，我们可以增加合成次数来调控膜的生长。3、为了提高膜的性能，设计并提出了一种新的制备silicalite-1分子膜的方法——“预涂干胶水热合成法”。探索研究了晶化时间、合成液碱度、不同载体、涂胶次数对膜结构及性能的影响。结果表明：采用这种工艺在铝片载体上预涂3次干胶，在170℃下，水热晶化6h即可获得平整、致密、均一的分子筛膜层，很大程度上缩短了水热合成时间，是一种新的、合理的、适宜工业化的制备分子筛膜的技术。

关键词： silicalite-1分子筛原位水热法预涂干胶水热法 silicalite-1分子筛膜铝质载体

外延生长法合成择形功能的核壳ZSM-5/silicalite-1分子筛

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催化学报 2009年第9期30卷 885-890页

作者：孔德金刘志成房鼎业华东理工大学化工学院上海200237 中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208

使用外延生长法在ZSM-5沸石晶粒上生长silicalite-1壳层制得了核壳ZSM-5/silicalite-1分子筛,并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、低温N2吸附、NH3程序升温脱附以及异丙苯和三异丙苯探针裂化反应等手段表征了核壳分子筛的壳层覆盖度和孔... 详细信息

使用外延生长法在ZSM-5沸石晶粒上生长silicalite-1壳层制得了核壳ZSM-5/silicalite-1分子筛,并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、低温N2吸附、NH3程序升温脱附以及异丙苯和三异丙苯探针裂化反应等手段表征了核壳分子筛的壳层覆盖度和孔道内外表面酸性等物化性质,考察了核壳分子筛在甲苯甲基化反应中的择形催化性能.

关键词：核壳分子筛 ZSM-5分子筛 silicalite-1分子筛甲苯甲基化二甲苯择形性

新型两步法合成高质量silicalite-1分子筛膜

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化学反应工程与工艺 2009年第5期25卷 396-401页

作者：管卉郑均林孔德金黄民同济大学化学系上海200092 中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208

通过一种新颖的两步合成方法,即先用改性剂溶液对镀有二氧化硅缓冲层的多孔氧化铝(孔径0.1～0.5μm)载体管进行浸泡处理,再水热合成,制备了silicalite-1分子筛膜,并考察了晶化温度、晶化时间对成膜的影响。采用溶胶-凝胶(sol-gel)法,在... 详细信息

通过一种新颖的两步合成方法,即先用改性剂溶液对镀有二氧化硅缓冲层的多孔氧化铝(孔径0.1～0.5μm)载体管进行浸泡处理,再水热合成,制备了silicalite-1分子筛膜,并考察了晶化温度、晶化时间对成膜的影响。采用溶胶-凝胶(sol-gel)法,在最优粘度5～25cp内制得平整连续的介孔缓冲层,达到了修饰载体材料表面性能的目的。X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)结果表明,160℃下,晶化24h得到表面致密、连续的b取向的silicalite-1分子筛膜。

关键词：沸石膜 silicalite-1分子筛水热合成晶化

环戊烷在silicalite-1分子筛上的扩散性能的研究

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分析试验室 2002年第5期21卷 50-52页

作者：张晓彤蒋施段林海宋丽娟孙兆林辽宁石油化工大学石油化工学院抚顺113001 Department of Chemistry University of EdinburghWest Mains RoadEdinburg EH9 3JJUK

采用智能重量分析技术 (IntelligentGravimetricAnalysis)研究了环戊烷在silicalite 1分子筛上的扩散性能。同一温度下 ,吸附质的扩散速率随其吸附量的增加而减小 ,而温度越高扩散系数越大。本文同时讨论了吸附质分子的分子构型、尺寸... 详细信息

采用智能重量分析技术 (IntelligentGravimetricAnalysis)研究了环戊烷在silicalite 1分子筛上的扩散性能。同一温度下 ,吸附质的扩散速率随其吸附量的增加而减小 ,而温度越高扩散系数越大。本文同时讨论了吸附质分子的分子构型、尺寸、吸附温度和吸附量等因素对吸附质扩散性能的影响。

关键词：环戊烷 silicalite-1分子筛扩散性能扩散系数重量法吸附催化