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Switchable C02 electroreduction via engineering active phases of Pd nanoparticles

Nano Research 2017年第6期10卷 2181-2191页

作者： Dunfeng Gao Hu Zhou Fan Cai Dongniu Wang Yongfeng Hu Bei Jiang Wen-Bin Cai Xiaoqi Chen Rui Si Fan Yang Shu Miao Jianguo Wang Guoxiong wang Xinhe Bao State Key Laboratory of Catalysis CAS Center for Excellence in Nanoscience Dalian Institute of Chemical Physics Chinese Academy of Sciences Dalian 116023 China College of Chemical Engineering Zhejiang University of Technology Hangzhou 310032 China Canadian Light Source Inc. University of Saskatchewan 44 Innovation Boulevard Saskatoon Saskatchewan S7N 2V3 Canada Shanghai Key Laboratory of Molecular Catalysis and Innovative Materials Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials Department of Chemistry Fudan University Shanghai 200433 China Shanghai Synchrotron Radiation Facility Shanghai lnstitute of Applied Physics Chinese Academy of Sciences Shanghai 201204 China University of Chinese Academy of Sciences Beijing 700039 China

Active-phase engineering is regularly utilized to tune the selectivity of metal nanoparticles （NPs） in heterogeneous catalysis. However, the lack of understanding of the active phase in electrocatalysis has hampered the development of efficient catalysts for CO2 electroreduction. Herein, we report the systematic engineering of active phases of Pd NPs, which are exploited to select reaction pathways for CO2 electroreduction. In situ X-ray absorption spectroscopy, in situ attenuated total reflection-infrared spectroscopy, and density functional theory calculations suggest that the formation of a hydrogen-adsorbed Pd surface on a mixture of the α- and β-phases of a palladium-hydride core （α＋β PdHx@PdHx） above -0.2 V （vs. a reversible hydrogen electrode） facilitates formate production via the HCOO intermediate, whereas the formation of a metallic Pd surface on the β-phase Pd hydride core （β PdHx@Pd） below -0.5 V promotes CO production via the COOH＂ intermediate. The main product, which is either formate or CO, can be selectively produced with high Faradaic efficiencies （〉90%） and mass activities in the potential window of 0.05 to -0.9 V with scalable application demonstration.

关键词： carbon-dioxide electroreduction Pd nanoparticles active phase selectivity fluctuation

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