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石墨烯/wo3纳米催化剂的制备及其可见光催化性能的研究

石墨烯/WO3纳米催化剂的制备及其可见光催化性能的研究

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作者：郭威威东南大学

学位级别：硕士

解决环境问题和开发新型清洁、可再生二次能源是现阶段的重大难题,设计和制备高效光催化剂利用太阳能是最有效途径之一。本文通过改进的水热法一步合成了还原的氧化石墨烯/wo3 (rgo/wo3)纳米复合材料。利用x射线衍射、傅立叶红外吸收光... 详细信息

解决环境问题和开发新型清洁、可再生二次能源是现阶段的重大难题,设计和制备高效光催化剂利用太阳能是最有效途径之一。本文通过改进的水热法一步合成了还原的氧化石墨烯/wo3 (rgo/wo3)纳米复合材料。利用x射线衍射、傅立叶红外吸收光谱、透射电子显微镜、x射线光电子能谱、热重分析和紫外-可见光谱等技术对其结构、形貌和组成分别进行了表征,并考察了其可见光催化亚甲基蓝溶液(MB)脱色降解活性和可见光催化分解水制氧气活性。结果表明：石墨被成功氧化为氧化石墨烯(GO);在水热反应过程中,GO被还原成rgo,六方晶型W03在其表面同时生成,并通过化学相互作用与rgo结合;rgo的掺杂对W03(001)晶面的生长有一定的促进作用;然而rgo会引起复合催化剂的团聚;随着rgo质量分数的增加,其对可见光的吸收能力先增强后减弱,这是因为掺杂少量的rgo可以促进光生电子(e-)与空穴(h+)的分离,而掺杂过量的rgo则会屏蔽内层半导体颗粒吸收光子。MB溶液降解活性表明：随着rgo掺杂组份的提高,rgo/wo3对MB的降解活性先升高后降低;当掺杂0.2 wt% rgo时,催化剂表现出了最好的催化活性,这是因为适量rgo的掺杂不仅提高了rgo/wo3颗粒对MB的吸附能力,还提高了其对光子的吸收能力并产生更多的e-,e-通过rgo与W03粒子间的C-O-W键迅速迁移到rgo表面与MB发生反应。光催化分解水制氧气结果表明：少量的rgo(rgo(>0.2wt%)则会降低其在碱性溶液中的稳定性;光催化分解水产氧气活性最高pH值随着催化剂中rgo含量的增加先增加后减小,这是因为rgo的引入对颗粒周围OH"浓度产生了一定的影响,少量rgo(rgo(>0.2wt%)则会升高OH-浓度。

关键词： rgo/wo3 纳米材料光催化脱色降解水分解

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石墨烯基纳米复合结构的可控生长及电化学性能研究

石墨烯基纳米复合结构的可控生长及电化学性能研究

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作者：曹肱舶合肥工业大学

学位级别：硕士

直接甲醇燃料电池具有结构简单、燃料洁净无污染等特点,在未来能量转换领域有广泛的应用前景。但是,由于电极材料中需要耗费大量贵金属Pt,使其成本较高,难以实现商业化。为此,本文采用具有良好导电性能和较大比表面积的石墨烯为基底,在... 详细信息

直接甲醇燃料电池具有结构简单、燃料洁净无污染等特点,在未来能量转换领域有广泛的应用前景。但是,由于电极材料中需要耗费大量贵金属Pt,使其成本较高,难以实现商业化。为此,本文采用具有良好导电性能和较大比表面积的石墨烯为基底,在其表面负载W03纳米棒,通过石墨烯和W03的耦合作用,构筑rgo/wo3纳米结构;然后通过氮掺杂,以改善rgo/wo3的电子结构;并通过修饰少量贵金属Pt颗粒,系统研究了在低铂负载量的情况下催化电极的电化学催化特性。主要的研究结果如下：(1)通过改进的Hummers法剥离得到了2～3层的氧化石墨烯,其表面含有大量的含氧官能团,为后期负载W03以及修饰贵金属Pt颗粒提供了大量的形核位点。(2)采用水热法合成了rgo/wo3复合材料,通过改变水热温度、水热时间实现了对rgo/wo3复合材料的可控制备;最终得到最优的实验参数为180℃下保温28 h,此条件下的W03呈现出细长而光滑的纳米棒结构,其中长度为1μm左右,直径几十纳米至一百纳米左右。(3)采用氨气热解法,实现了对rgo/wo3纳米结构的氮掺杂,得到了NG/W0.62(N,O)复合物。通过改变氮化温度,实现了氮化温度对复合物的物相和形貌的控制,最终得出：当最优参数为800℃时,复合物为NG负载单相W0.62(N,O),形貌为整体呈纳米棒的局部坍塌结构;通过改变NH3流量,实现了NH3流量对N掺杂量的控制。(4)采用湿化学法在NG/W0.62(N,O)载体上修饰了贵金属Pt颗粒,其中Pt颗粒的直径为2～5 nm,且分散均匀。通过研究NG/W0.62(N,O)/Pt复合材料的甲醇催化氧化性能得出：与商业C/Pt电极相比,NG/W0.62(N,O)/Pt具有更优的电催化活性和催化稳定性;这是由于NG具有良好的导电性,以及NG、W0.62(N,O)与Pt三者之间互相的耦合作用共同引起的。

关键词：石墨烯 rgo/wo3 氮掺杂 Pt修饰甲醇氧化

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