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Two-color spectroscopy of UV excited ssDNA complex with a single-wall nanotube photoluminescence probe： Fast relaxation by nucleobase autoionization mechanism

引用

Nano Research 2016年第2期9卷 571-583页

作者： Tetyana Ignatova Alexander Balaeff Michael Blades Ming Zheng: Peter Stoeckl Slava V. Rotkin Physics Department Lehigh University 16 Memorial Dr. E. Bethlehem PA 1801S USA NanoScience Technology Center University of Central Florida 12424 Research Parkway Suite 400 Orlando FL 32826 USA National Institute of Standards and Technology 100 Bureau Drive Gaithersburg MD 20899 USA Department of Physics & Astronomy University of Rochester 206 Bausch & Lomb Hall Rochester NY 14627 USA Physics Department Center for Advanced Materials & Nanotechnology and Center for Photonics & Nanoelectronics Lehigh University16 Memorial Dr. E. Bethlehem PA 18015 USA

DNA autoionization is a fundamental process wherein ultraviolet （UV）- photoexcited nucleobases dissipate energy by charge transfer to the environment without undergoing chemical damage. Here, single-wall carbon nanotubes （SWNT） are explored as a photoluminescent reporter for the study of the mechanism and rates of DNA autoionization. Two-color photoluminescence spectroscopy allows separate photoexcitation of the DNA and the SWNTs in the UV and visible range, respectively. A strong SWNT photoluminescence quenching is observed when the UV pump is resonant with the DNA absorption, consistent with charge transfer from the excited states of the DNA to the SWNT. Semiempirical calculations of the DNA-SWNT electronic structure, combined with a Green＇s function theory for charge transfer, show a 20 fs autoionization rate, dominated by hole transfer. Rate-equation analysis of the spectroscopy data confirms that the quenching rate is limited by thermalization of the free charge carriers transferred to the nanotube reservoir. This approach has great potential for monitoring DNA excitation, autoionization, and chemical damage, both in vivo and in vitro.

关键词： single-wall nanotube optical spectroscopy two-color spectroscopy DNA autoionization DNA ultraviolet (UV) excitation quantum-mechanical modeling

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