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Hierarchical metal-phenolic-polyplex assembly toward superwetting membrane for high-flux and antifouling oil-water separation

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Chinese Chemical Letters 2022年第8期33卷 3859-3864页

作者： Xueting Zhao Yuanyuan Jiang Lijuan Cheng Youyou Lan Tingyuan Wang Jiefeng Pan Lifen Liu College of Chemical Engineering Zhejiang University of TechnologyHangzhou 310014China

Superwetting membranes have emerged as promising materials for the efficient treatment of oily ***,superwetting membranes can be developed by ingeniously chemical modification and topographical structuration of microporous ***,we report the hierarchical assembly of metal-phenolic-polyplex coating to manipulate membrane surface superwettability by integrating metal-phenolic(Fe^(Ⅲ)-tannic acid(TA))assembly with polyplex(tannic acid-polyethylenimine(PEI))*** proposed Fe-TA-PEI coating can be deposited on microporous membrane via simply dipping into Fe^(Ⅲ)-TA-PEI co-assembly *** on the catechol chemistry,the coordination complexation of Fe^(Ⅲ)and TA develops metal-phenolic networks to provide hydrophilic chemistries,and the electrostatic complexation of TA and PEI generates nanoconjugates to impart hierarchical *** from the synergy of hydrophilic chemistries and hierarchical architectures,the resulting PVDF/Fe-TA-PEI membrane exhibits excellent superhydrophilicity(~0°)underwater superoleophobicity(~150°)and superior anti-oil-adhesion *** superhydrophilicity of PVDF/Fe-TA-PEI membrane greatly promotes membrane permeability,featuring water fluxes up to 5860 L m^(-2)h^(-1).The underwater superoleophobicity of PVDF/Fe-TA-PEI membrane promises potential flux(3393 L m^(-2)h^(-1)),high separation efficiency(99.3%)and desirable antifouling capability for oil-in-water emulsion ***,we highlight the reported hierarchical metal-phenolic-polyplex assembly as a straightforward and effective strategy that enables the synchronous modulation of surface chemistry and topography toward superwetting membranes for promising high-flux and antifouling oil-water separation.

关键词： Metal-phenolic polyplex Superwetting Membrane Oil-water separation

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polyplex interaction strength as a driver of potency during cancer immunotherapy

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Nano Research 2018年第10期11卷 5642-5656页

作者： Shannon d. Tsai James I. Andorko Xiangbin Zeng Joshua M. Gammon Christopher M. dewell Fischell Department of Bioengineering University of Marylond 8278 Paint Branch Drive College Park MD 20742 USA Robert E. Fischell Institute for Biomedicol Devices University of Maryland 8278 Paint Branch Drive College Park MD 20742 USA United States Department of Veterans Affairs Maryland VA Health Care System 10 North Greene Street Baltimore MD 21201 USA Deportment of Microbiology and Immunology University of Maryland Medical School 685 West Baltimore Street Baltimore MD 21201 USA Marlene and Stewart Greenebaum Cancer Center 22 South Greene Street Baltimore MD 21201 USA

Many experimental cancer vaccines are exploring toll-like receptor agonists （TLRas） such as CpG, a DNA motif that agonizes toll-like receptor 9 （TLR9）, to trigger immune responses that are potent and molecularly-specific. The ability to tune the immune response is especially important in the immunosuppressive microenvironments of tumors. Because TLR9 is located intracellularly, CpG must be internalized by immune cells for functionality. polyplexes can be self- assembled through electrostatics using DNA （anionic） condensed by a positively charged carrier. These structures improve cell delivery and have been widely explored for gene therapy. In contrast, here we use cationic poly （^-amino esters）（PBAEs） to assemble polyplexes from CpG as an adjuvant to target and improve immune stimulation in cells and mouse models. polyplexes were formed over a range of PBAE：CpG ratios, resulting in a library of complexes with increasingly positive charge and stronger binding as PBAE：CpG ratio increased. Although higher PBAE：CpG ratios exhibited improved CpG uptake, lower ratios of PBAE：CpG--which condensed CpG more weakly, activated DCs and tumorspecific T cells more effectively. In a mouse melanoma model, polyplexes with lower binding affinities improved survival more effectively compared with higher binding affinities. These data demonstrate that altering the polyplex interaction strength impacts accessibility of CpG to TLRs in immune cells. Thus, physiochemical properties, particularly the interplay between charge, uptake, and affinity, play a key role in determining the nature and efficacy of the immune response generated. This insight identifies new design considerations that must be balanced for engineering effective immunotherapies and vaccines.

关键词： cancer immunotherapy nanoparticle vaccine polyplex

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polyplex核酸载体表面构建稳定的中性磷脂膜的方法学研究

Polyplex核酸载体表面构建稳定的中性磷脂膜的方法学研究

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作者：周毅上海交通大学

学位级别：硕士

基因药物走向临床的关键因素是合适的体内输送系统,聚阳离子颗粒载体polyplex具有基因担载密度大,制备简单的特点。脂质体载体具有良好的细胞融合性能,同时方便进行各种靶向修饰。如果使用磷脂包裹住聚阳离子载体颗粒作为核酸输送载体... 详细信息

基因药物走向临床的关键因素是合适的体内输送系统,聚阳离子颗粒载体polyplex具有基因担载密度大,制备简单的特点。脂质体载体具有良好的细胞融合性能,同时方便进行各种靶向修饰。如果使用磷脂包裹住聚阳离子载体颗粒作为核酸输送载体将同时具有其两方面的优势。目前的研究表面中利用阳离子脂质体构建的载体降低了的细胞摄取的特异性,更容易在体内循环时被吞噬。而用单价的阴离子脂质体包裹核酸颗粒构建的载体具有热力学不稳定性,利用二价磷脂构建的载体虽然能够提高载体颗粒的稳定性,但是颗粒的粒径变得更大,而且二价的阴性磷脂同样影响细胞内吞和摄取,从而降低基因输送效率,此外二价磷脂价格昂贵来源较少而且合成也非常困难。为此本文设计了利用在聚阳离子形成polyplex纳米颗粒表面通过两亲性分子诱导与中性磷脂自组装构建新的核酸载体Lipopolyplex。首先我们利用柠檬酸和油酰氯合成了一种的带三个负电荷的两亲性分子油酰柠檬酸脂(OCAE)。这种分子有一条含18个碳原子的疏水链,能够形成胶体溶液,OCAE胶体通过静电吸附在polyplex富含氨基的表面。然后将用中性磷脂制备的空白脂质体加入到该体系中通过自组装形成使磷脂包裹在聚阳离子表面构建这个新型的Lipopolyplex。体系中由于磷脂和两亲性分子的相互作用,OCAE将重新分散使其疏水性油酸链插入到脂质体膜的疏水层中,从而诱导脂质体进行组装包裹住polyplex。为了证明这种设想,我们对载体进行了一系列的物理化学和细胞生物学表征,凝胶电泳显示Lipopolyplex能够紧密包裹DNA质粒,透射电镜和荧光显微镜结果同时也能证实这一设想。粒径大小约在280nm左右,较polyplex相比未见明显增大。Zata电势明显降低,说明脂质体能够有效屏蔽聚阳离子polyplex表面的正电荷。采用荧光素酶质粒在COS-7细胞和HELA细胞中的转染结果表明载体转染效率能够接近目前商业化的转染试剂PEI25KDa和Lipofectamine2000,而在细胞毒性实验中50-200μg/mL高浓度下,其细胞毒性明显比PEI25KDa和Lipofectamine2000低。该设计证明了利用在polyplex形成的纳米颗粒表面通过两亲性分子OCAE诱导与中性磷脂自组装形成的Lipopolyplex方法可行,其转染效率较高,细胞毒性低,是一种极具潜力的新型基因输送载体。

关键词： polyplex 中性磷脂核酸载体 Lipopolyplex 转染效率细胞毒性

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polyplex在印尼建造PET薄膜装置

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聚酯工业 2017年第6期30卷 43-43页

作者：钱伯章

泰国polyplex有限公司（PCL）的子公司polyplex公共有限公司（PTL）于2017年8月4日宣布,将投资9 500万美元在印度尼西亚建造一个聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）薄膜装置。

关键词：薄膜 polyplex 印度尼西亚生产能力项目计划月内伯章

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Indorama收购土耳其polyplex公司新的聚酯装置

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合成纤维 2015年第2期44卷 54-54页

作者：钱伯章

Indorama企业公司于2015年1月10日宣布,已与polyplex公司达成最终协议,完成收购该公司在土耳其伊斯坦布尔附近新的聚酯（PET）装置,其生产能力为25.2万t/a。加上在2014年第二季度收购的13万t/a Artenius Turkpet装置（现在更名为Indoram... 详细信息

Indorama企业公司于2015年1月10日宣布,已与polyplex公司达成最终协议,完成收购该公司在土耳其伊斯坦布尔附近新的聚酯（PET）装置,其生产能力为25.2万t/a。加上在2014年第二季度收购的13万t/a Artenius Turkpet装置（现在更名为Indorama企业Adana PET公司）,该公司将拥有PET总能力38.2万t/a,

关键词：聚酯装置 Indorama polyplex 总能力伯章东南部地区组织发展

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Novel cyclen-based linear polymer as a high-affinity binding material for DNA condensation

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Science China Chemistry 2009年第4期52卷 483-488页

作者： XIANG YongZhe WANG Na ZHANG Ji LI Kun ZHANG ZhongWei LIN HongHui YU XiaoQi Key Laboratory of Green Chemistry and Technology of Ministry of Education College of ChemistrySichuan UniversityChengdu 610064China Key Laboratory of Bio-resources and Ecoenvironment of Ministry of Education College of Life SciencesSichuan UniversityChengdu 610064China

A novel cyclen-based linear polyamine (POGEC) was designed and synthesized from the reaction between 1,3-propanediol diglycidyl ether and 1,7-bis(diethoxyphosphory)-1,4,7,10-tetraazacyclod-odecane. High-affinity binding between POGEC and DNA was demonstrated by agarose gel electrophoresis and scanning electron microscopy (SEM). Moreover,the formed POGEC/DNA complex (termed polyplex) could be disassociated to release the free DNA through addition of the physiological concentration of NaCl solution. Fluorescence spectrum was used to measure the high-affinity binding and DNA condensation capability of POGEC. Circular dichroism (CD) spectrum indicates that the DNA conformation did not change after binding to POEGC.

关键词： cyclen (1 4 7 10-tetraazacyclododecane) polyamine polyplex DNA condensation

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核酸载体lipopolyplex的制备及细胞毒性研究

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现代生物医学进展 2015年第27期15卷 5204-5207页

作者：张士荣冯佳陈顺白光车俊怡吴飞上海交通大学药学院上海200240

目的:为降低聚阳离子基因载体polyplex的正电荷和毒性,在其表面构建中性磷脂膜制备lipopolyplex,并测定lipopolyplex对小鼠结肠癌细胞CT26和人乳腺癌细胞MCF-7的细胞毒性。方法:采用PEI25KDa与DNA复合制备polyplex,在polyplex体系中加... 详细信息

目的:为降低聚阳离子基因载体polyplex的正电荷和毒性,在其表面构建中性磷脂膜制备lipopolyplex,并测定lipopolyplex对小鼠结肠癌细胞CT26和人乳腺癌细胞MCF-7的细胞毒性。方法:采用PEI25KDa与DNA复合制备polyplex,在polyplex体系中加入中性脂质体和SADGE制备lipopolyplex。采用琼脂糖凝胶电泳考察lipopolyplex对质粒DNA的包裹能力;采用激光粒度仪和zeta电位分析仪测定lipopolyplex的粒径与zeta电位;采用透射电镜观察lipopolyplex的形态;采用CCK-8试剂盒考察lipopolyplex对CT26和MCF-7的细胞毒性。结果:琼脂糖凝胶电泳显示lipopolyplex可以完全包裹质粒DNA;lipopolyplex的粒径在200 nm左右,电位在-20 m V左右;透射电镜下为较为规则的球状颗粒;lipopolyplex在CT26和MCF-7细胞中的毒性明显低于聚阳离子基因载体polyplex。结论:在polyplex表面成功构建中性磷脂膜制备的lipopolyplex,可以完全的包裹DNA并且细胞毒性明显低于polyplex,在基因输送载体领域具有潜在应用价值。

关键词： polyplex 中性磷脂 Lipopolyplex Zeta电位细胞毒性

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