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羧甲基壳聚糖-g-聚丙烯酸pH敏感性水凝胶的制备

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羧甲基壳聚糖-g-聚丙烯酸pH敏感性水凝胶的制备

作者：崔玉琴河北科技大学

学位级别：硕士

智能型水凝胶是一类能够对外界环境刺激,如:ph值、温度、光、电场等,做出快速响应的交联聚合物。其中,ph敏感水凝胶能够响应体内ph环境变化,而发生收缩或溶胀,进而对所负载的药物进行智能性递送。本课题以丙烯酸（AA）和羧甲基壳聚糖（... 详细信息

智能型水凝胶是一类能够对外界环境刺激,如:ph值、温度、光、电场等,做出快速响应的交联聚合物。其中,ph敏感水凝胶能够响应体内ph环境变化,而发生收缩或溶胀,进而对所负载的药物进行智能性递送。本课题以丙烯酸（AA）和羧甲基壳聚糖（CMC）为单体,通过热引发自由基接枝共聚反应,制备了一种新型ph敏感的羧甲基壳聚糖接枝聚丙烯酸（CMC-g-PAA）水凝胶。在水凝胶的制备过程中,考察了单体配比、交联剂用量、引发剂用量、反应温度及反应时间等因素,对pH敏感性水凝胶接枝率和溶胀率的影响,并确定了水凝胶的最佳制备工艺。利用STS-135傅里叶变换红外光谱对聚合物CMC-g-PAA的结构进行了表征。利用S-4800-I型扫描电子显微镜（SEM）对CMC-g-PAA水凝胶的内部结构进行了观察。结果表明:CMC-g-PAA水凝胶被成功制备,同时制备的水凝胶内部具有三维网络结构。以牛血清白蛋白（BSA）为模型药物,对CMC-g-PAA水凝胶进行载药及药物体外释放行为进行研究。结果表明:负载BSA的CMC-g-PAA水凝胶具有良好的ph响应性。在ph1.2的磷酸盐缓冲液（PBS）中,BSA的释放量小于20%,而在ph 7.4的PBS中,BSA迅速从凝胶中释放出来,累积释放量达到90%以上。同时,利用CMC-g-PAA水凝胶对模型药物胰岛素（INS）进行了负载。INS的体外释放实验表现出与BSA相似的释放行为。以Wistar雄性大鼠为试验动物,建立糖尿病大鼠模型,研究了口服不同剂量的INS-CMC-g-PAA凝胶的降血糖效果。结果表明:INS-CMC-g-PAA凝胶可在肠道环境中靶向释放INS,避免了INS被胃蛋白酶的降解,保持了INS的生物活性。释放的胰岛素经肠道吸收,表现出良好的降糖效果。因此,CMC-g-PAA水凝胶作为口服大分子蛋白类药物的载体,具有良好的应用前景。

关键词： pH敏感性水凝胶羧甲基壳聚糖溶胀性能体外释放胰岛素糖尿病

P(CE-MAA-MEG)pH敏感性水凝胶的体外释放药物行为考察

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中国医院药学杂志 2012年第18期32卷 1453-1456页

作者：郑施施王增寿温州医学院附属第二医院药剂科浙江温州325027

目的:研究一种P(EG-MAA-MEG)pH敏感性水凝胶在口服药物传输体系中的应用。方法:本文采用自由基聚合方法制备一种具有良好ph响应性能的水凝胶,并对其ph响应性能进行相关的表征。以维生素B12(VB12)为模型药物,考察载药水凝胶在不同ph环境... 详细信息

目的:研究一种P(EG-MAA-MEG)pH敏感性水凝胶在口服药物传输体系中的应用。方法:本文采用自由基聚合方法制备一种具有良好ph响应性能的水凝胶,并对其ph响应性能进行相关的表征。以维生素B12(VB12)为模型药物,考察载药水凝胶在不同ph环境条件下(ph1.2和ph7.4)的药物释放行为。结果:P(EG-MAA-MEG)ph敏感水凝胶具有明显的孔洞结构和良好的ph响应性能,在中性磷酸盐缓冲溶液(ph7.4)中吸水率显著大于在酸性溶液(ph1.2)中的吸水率。装载维生素B12的ph敏感水凝胶在中性磷酸盐缓冲溶液(ph7.4)中的8 h的药物累计释放率达到50%,而在酸性溶液(ph1.2)中的8 h的药物累计释放率只有30%左右。结论:可生物降解P(EG-MAA-MEG)pH敏感性水凝胶具有良好的ph敏感性和药物缓控释性能,在口服结肠靶向给药体系中有一定的应用前景。

关键词： P(EG-MAA-MEG) pH敏感性水凝胶体外释放

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新型ph及温度敏感性水凝胶

高分子学报 2003年第3期13卷 426-429页

作者：唐黎明戴彧清华大学化学工程系北京100084

New ph and temperature-sensitive hydrogels have been synthesized throug h copolymerization of anionic acrylate polyurethane prepolymer (P(U)) and N -isopropyl acrylamide (NIPAAm) under various feed ratios.Single glass transitio n t emperature was noticed from the DSC curves of the dried hydrogels,indicating of good miscibility between the two components.The ph sensitivity was much affecte d by the composition of the hydrogels and a lowest swelling degree was shown in hydrogel H4 with P(U)/NIPAAm feed ratio of 1/1.Hydrogel H4 also possessed low er critical solution temperature (LCST) of about 27℃ at both ph11 and ph7 sol utions.In the equilibrium hydrogel,most of the absorbed water was freezable wa ter with its content little affected by the hydrogel composition.Furthermore,t he gel strength was improved with incorporating more P(U) chains into the hydrog el.

关键词： pH敏感性水凝胶温度敏感性水凝胶聚氨酯 N-异丙基丙烯酰胺高聚物合成结构

壳聚糖硫酸酯pH敏感性水凝胶的制备及其性能

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材料科学与工程学报 2008年第6期26卷 950-953,957页

作者：林荣珍苗晶董声雄福州大学化学与化工学院福建福州350108

壳聚糖硫酸酯(SCS)为一种典型的两性聚电解质。在本文中,以均相合成的方法制得高含硫量的SCS。以戊二醛(GA)作为交联剂,采用化学交联的方法制备了一种新型的水凝胶-SCS水凝胶。利用环境扫描电镜(ESEM)对SCS水凝胶的形貌进行表征,并研究... 详细信息

壳聚糖硫酸酯(SCS)为一种典型的两性聚电解质。在本文中,以均相合成的方法制得高含硫量的SCS。以戊二醛(GA)作为交联剂,采用化学交联的方法制备了一种新型的水凝胶-SCS水凝胶。利用环境扫描电镜(ESEM)对SCS水凝胶的形貌进行表征,并研究了制备条件(包括SCS浓度、GA用量以及SCS的硫酸根含量)和环境条件(包括介质、溶液ph值)对SCS水凝胶溶胀度的影响。实验结果表明,所制得的SCS水凝胶对介质的ph值变化具有敏感性;SCS水凝胶的溶胀度随着SCS浓度的增加而增大,随着交联剂用量的增加和SCS硫酸根含量的增大而减小。SCS水凝胶在氯化钠溶液中的溶胀度远远低于其在水中的溶胀度。

关键词：壳聚糖硫酸酯 pH敏感性水凝胶溶胀度

Ag/AgO/羧甲基壳聚糖抗菌水凝胶制备及其释药性能研究

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化工新型材料 2019年第5期47卷 167-171页

作者：官淑敏曹渊徐彦芹王烨重庆大学化学化工学院重庆401331

通过银(Ag)/氧化银(AgO)原位沉淀法制备具有ph敏感性的Ag/AgO/羧甲基壳聚糖(CMCS)抗菌水凝胶(Ag/AgO/CMCS)以及载药阿司匹林(ASA)的Ag/AgO/CMCS/ASA载药水凝胶,并对水凝胶的溶胀性能、降解性能、释药性能及抗菌性能的影响进行了研究。... 详细信息

通过银(Ag)/氧化银(AgO)原位沉淀法制备具有ph敏感性的Ag/AgO/羧甲基壳聚糖(CMCS)抗菌水凝胶(Ag/AgO/CMCS)以及载药阿司匹林(ASA)的Ag/AgO/CMCS/ASA载药水凝胶,并对水凝胶的溶胀性能、降解性能、释药性能及抗菌性能的影响进行了研究。制得的Ag/AgO/CMCS/ASA载药凝胶的网络主要通过氢键和分子间作用力交联,交联点Ag主要以单质Ag和Ag^(2+)态存在。在缓冲溶液ph=7.4条件下,制得的Ag/AgO/CMCS/ASA载药凝胶在12h内的累计释药量为75.20%,对革兰氏阴性大肠杆菌(Ec.oli)的抑制率最大达到92.32%,在医疗领域具有广阔的应用前景。

关键词：银氧化银羧甲基壳聚糖 pH敏感性水凝胶抗菌

温度/葡萄糖/ph三重敏感性智能给药系统的制备与研究

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温度/葡萄糖/pH三重敏感性智能给药系统的制备与研究

作者：庄忠宝河北科技大学

学位级别：硕士

温度/葡萄糖/ph三重敏感性水凝胶作为一种新型的给药系统,在人体皮下部位能够根据体内血糖浓度的变化而调节药物的释放,实现基于糖尿病病理特点智能给药。然而,已报道的温度/葡萄糖/ph三重敏感性水凝胶在高血糖浓度时易被破坏,因此本课... 详细信息

温度/葡萄糖/ph三重敏感性水凝胶作为一种新型的给药系统,在人体皮下部位能够根据体内血糖浓度的变化而调节药物的释放,实现基于糖尿病病理特点智能给药。然而,已报道的温度/葡萄糖/ph三重敏感性水凝胶在高血糖浓度时易被破坏,因此本课题通过对于上述剂型缺陷进行改善,已达到稳定释药的目的。本课题应用离子交联法制备了格列吡嗪壳聚糖/明胶/三聚磷酸钠pH敏感性水凝胶小球,以包封率、载药量和溶胀度为指标,通过单因素实验进行优化剂型工艺,并分析了各辅料成分对凝胶小球溶胀度的影响。通过傅里叶变换光谱仪对其进行结构表征,验证了药物很好地被包载于凝胶内部。通过扫描电子显微镜观察水凝胶表面有大量的孔沟,凝胶内部为三维网状结构。通过不同ph溶液中的溶胀度考察表明了其具有明显的ph敏感性;可逆溶胀性实验揭示其具有可逆溶胀行为至少3次。以格列吡嗪为模型药物,对ph敏感性凝胶小球进行模拟体外释放研究中表明,在ph 2.0,3.0,4.5,6.0,7.5,8.0溶液中25 h的累积释放度分别为84.73%±1.39%,71.30%±2.16%,34.91%±1.92%,31.12%±1.35%,47.61%±2.13%,56.77%±2.11%。为了提高pH敏感性水凝胶的响应性,本课题应用乳化交联法制备了格列吡嗪壳聚糖/明胶/三聚磷酸钠ph敏感性微凝胶,以包封率和载药量为指标,通过单因素实验筛选对微凝胶具有较大的影响因素,此后用正交实验优选出最佳处方。通过傅里叶变换光谱仪对其进行结构表征,验证了药物很好地被包载于凝胶内部。模拟体外释放表明,ph敏感性微凝胶在ph 2.0,6.5,8.0溶液中21 h的累计释放度分别为77.96%、32.33%、78.90%。此外,又制备了壳聚糖/β-甘油磷酸钠温度敏感性水凝胶,作为整个给药系统的载体,在室温下呈液态,注入体内后呈固态,并能够稳定的释药。以胶凝时间为指标通过正交实验优选出最佳制备工艺。盐浓度实验表明随着加入氯化钠浓度的增加,胶凝时间增加;稳定性实验表明在温敏性水凝胶在4℃冰箱中可长期保存,而在37℃环境下出现黄色斑点;降解性实验揭示其具有良好的降解性。最后,将温度敏感性水凝胶、ph敏感性微凝胶、葡萄糖氧化酶和过氧化氢酶进行组装制备温度/葡萄糖/ph三重敏感性水凝胶。模拟体外释放结果表明,在葡萄糖浓度分别0 mg/mL、90 mg/mL和200 mg/mL葡萄糖浓度的释放介质中释药23 h后累积释放度分别为13.70%、50.50%和80.60%。释药结果表明此给药系统具有明显的葡萄糖敏感性。在高血糖浓度时,整个系统保持稳定不易被破坏,并具有可逆释药行为。

关键词：温度敏感性水凝胶 pH敏感性水凝胶 ph敏感性微凝胶葡萄糖敏感性给药系统

基于水不溶性半纤维素的接枝共聚改性及其药物传输体系的构建

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基于水不溶性半纤维素的接枝共聚改性及其药物传输体系的构建

作者：李卫兵华南理工大学

学位级别：硕士

半纤维素是植物中连接纤维素和木质素的一种杂化聚糖,是植物纤维原料三大组分之一。在自然界中,半纤维素的含量仅次于纤维素,是一种有待开发利用的可再生生物质资源。由于半纤维素良好的生物相容性和可降解性,以半纤维素为原料制备的水... 详细信息

半纤维素是植物中连接纤维素和木质素的一种杂化聚糖,是植物纤维原料三大组分之一。在自然界中,半纤维素的含量仅次于纤维素,是一种有待开发利用的可再生生物质资源。由于半纤维素良好的生物相容性和可降解性,以半纤维素为原料制备的水凝胶在组织工程以及药物缓释方面均具有良好的应用前景。从玉米芯中分离得到的水不溶性半纤维素（water-insoluble hemicelluloses,wis-AGX）在胃部和小肠道内具有良好的稳定性,而在结肠部位受多种菌群和酶的作用下易发生降解,有望成为构建结肠靶向药物传输体系的一种理想原料。鉴于结肠靶向药物传输体系通常由具有ph响应性的合成聚合物或聚合物网络构成,而极少有文献报道木聚糖类天然多糖的性质及其在该领域内的应用。因此,本研究以该类水不溶性半纤维素为原料,通过与丙烯酰胺在碱性介质中的自由基接枝共聚和接枝共聚物的适度碱性水解,在原料大分子中引入具有ph响应性的PAA聚合物链段。含有PAA聚合物侧链的半纤维素改性产物与PVA经溶液共混后以戊二醛交联制备出具有ph响应性的复合水凝胶。该复合水凝胶的化学结构以及形貌特征以FTIR和SEM进行表征,并采用重量法研究了该复合水凝胶在去离子水以及在不同ph值（ph值分别为2.0,4.0,7.0,10.0）的缓冲溶液中的溶胀行为。结果显示该复合凝胶的溶胀行为表现出明显的ph敏感性,即水凝胶在酸性介质中发生体积收缩;而在中性或碱性介质中产生体积膨胀。此外,研究中还发现,在相同的ph值条件下,水凝胶的溶胀率随凝胶中-COO-含量的增加而增大;随戊二醛用量的增加而减小。其次,研究中还发现,在模拟结肠环境中,水凝胶发生显著地降解;而在不同p H值的缓冲溶液以及模拟胃部和小肠部的介质中,水凝胶几乎不发生降解。以茶碱作为模型药物,在相同时间内,载药凝胶在ph值为7.4的缓冲溶液中药物的累计释放量明显高于其在ph值为1.2的缓冲溶液中的药物累计释放量,表现出良好的ph敏感性和缓释特性。当以治疗溃疡性结肠炎的4-氨基水杨酸（4-aminosalicylic acid,4-ASA）作为模型药物时发现,在相同时间内,载药凝胶在模拟结肠环境中药物的累计释放量明显高于其在胃肠液中的累计释放量,其释药行为也同样表现出明显的ph敏感特性。基于该类复合水凝胶对外部环境表现出显著的ph敏感性,因此有望用作一类新型的智能药物传输体系,实现药物在结肠部位的靶向释放。

关键词：水不溶性半纤维素接枝共聚碱性水解 pH敏感性水凝胶药物缓释结肠靶向给药