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过渡金属调制的铋基材料合成及其CO2电还原机制研究

过渡金属调制的铋基材料合成及其CO2电还原机制研究

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作者：尹伟勃黑龙江大学

学位级别：硕士

随着我国“双碳”目标的提出以及能源发电成本的显著下降,电催化二氧化碳还原技术（eCO2RR）逐渐具备了与传统化工固碳过程相媲美的潜力。eCO2RR路径复杂,产物众多,其中甲酸（或甲酸盐）在能量价值上是最具有吸引力的目标产物。p-区金... 详细信息

随着我国“双碳”目标的提出以及能源发电成本的显著下降,电催化二氧化碳还原技术（eCO2RR）逐渐具备了与传统化工固碳过程相媲美的潜力。eCO2RR路径复杂,产物众多,其中甲酸（或甲酸盐）在能量价值上是最具有吸引力的目标产物。p-区金属铋（Bi）基材料具有弱的CO2*-亲合力,有助于形成*OCHO中间体,可以催化CO2定向转化为甲酸（或甲酸盐）。近期,针对Bi基材料的本征催化能力有限、对反应中间物种选择吸附（或稳定）作用不足等问题,利用p-d轨道的相互作用调制Bi基材料的电子结构,进而提升其电催化活性和稳定性。然而过渡金属增强Bi基材料eCO2RR性能的规律和机制仍需明晰。论文分别合成了金属Bi/ds区金属（金属化合物）和金属Bi/Fe系金属氧化物两类复合材料,并探究了eCO2RR性能增强规律,取得主要研究内容如下:通过简单的水热合成和电化学原位还原制备了金属Bi/ds区金属（金属化合物）复合材料（包含:Bi/Cu Ox、Bi/Cd CO3、Bi/Ag和Bi/Zn）。在电化学还原过程中,四种元素呈现出对角线规律,Ag和Zn与Bi转化为双金属催化剂,而Cu和Cd以化合物形式与Bi形成复合材料。采用一系列电化学实验探究了四种材料的eCO2RR性能。在施加不同电位下,复合材料的电催化活性均优于金属Bi纳米棒,验证了ds-p轨道的相互作用对eCO2RR性能的增强作用。通过简单的水热合成和电化学原位还原制备了金属Bi/Fe系金属氧化物复合材料（包含:Bi/Fe2O3、Bi/Co3O4和Bi/Ni O）。Fe系金属氧化物均匀分散于金属Bi纳米棒中,构建均匀的异质结构。在不同施加电位下,eCO2RR活性按Bi3O42O3顺序增强。原位傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论计算证明,Bi/TMO中的TMO可以增强CO2的吸附和活化能力;Bi活性位点*OCHO吸附能及p轨道的优化可以降低CO2到*OCHO过程和*OCHO到HCOOH过程的理论过电位。同时,Bi与TMO界面引起的电子重排促进了催化剂与反应物之间的电子传输。因此,在热力学和动力学的双重作用下,Bi/TMO中的Bi活性位点表现出最佳的催化能力,在更宽的电位区间内实现了更高的催化活性和甲酸选择性。

关键词：过渡金属氧化物 Bi/TMO纳米棒电催化CO2还原甲酸 p轨道调控

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