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Tuning the Structure of Fe-Tetracarboxylate Frameworks Through Linker-Symmetry Reduction

CCS Chemistry 2021年第2期3卷 1701-1709页

作者： Jiandong Pang Christina T.Lollar Sai Che Jun-Sheng Qin Jialuo Li Peiyu Cai Mingyan Wu Daqiang Yuan Maochun Hong Hong-Cai Zhou Department of Chemistry Texas A&M UniversityCollege StationTX 77843-3255 State Key Laboratory of Structure Chemistry Fujian Institute of Research on the Structure of MatterChinese Academy of SciencesFuzhouFujian 350002 State Key Laboratory of Inorganic Synthesis and Preparative Chemistry College of ChemistryInternational Center of Future ScienceJilin UniversityChangchun 130012 University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049

The design and synthesis of stable metal–organic frameworks(MOFs)have been a core obstacle in the widespread application of these functional crystalline porous materials,because of the stability limitations of MOFs under harsh operating ***,a highly stable microporous MOF based on the Fe_(3)O cluster(PCN-678)has been synthesized using a tetracarboxylate *** symmetry reduced tetratopic carboxylate ligand,a mesoporous MOF(PCN-668)could be obtained in which nanoscale cage-like building units and one-dimensional(1D)channels *** neighboring cages were mutual diastereomers in PCN-668 due to the further reduction of the Cs symmetry of the free ligand to C1 symmetry after ***,the acid stability of this mesoporous MOF was improved via postsynthetic metal exchange to chromium(PCN-668-Cr).The PCN-668-Cr exhibited very high stability in both acidic and basic aqueous solutions(pH=1–11).Additionally,the mesoporous MOF showed a high total gravimetric methane uptake(∼500 cm^(3) g^(−1) at 100 bar),while the microporous MOF showed a high volumetric methane storage capacity of 147 cm3 cm−3 at room temperature.

关键词： metal–organic framework mesoporous,highly stable diastereomeric cage methane uptake

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