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Ionic radius Dependent Kinetic Behavior for the Self-Assemblyand Chiral Amplification of Lanthanide Tetrahedral Cages

引用

Chinese Journal of Chemistry 2023年第7期41卷 797-804页

作者： Shao-Jun Hu Xiao-Qing Guo Li-Peng Zhou Li-Xuan Cai Chong-Bin Tian Qing-Fu Sun State Key Laboratory of Structural Chemistry Fujian Institute of Research on the Structure of MatterChinese Academy of SciencesFuzhouFujian350002 China University of Chinese Academy of Sciences Beijing100049 China

Comprehensive Summary Understanding the kinetic process during the self-assembly and chiral amplification of metal-organic polyhedra(MOPs)is critical for the rational preparation of chiral MOPs.Herein,we report the ionic radius dependent kinetic processes for the self-assembly and chiral amplification of Ln4L4-type(Ln,Lanthanides;L,ligand)lanthanide tetrahedral cages.The chiral Eu4(LR)4 tetrahedral cage is structurally characterized by nuclear magnetic resonance(NMR),electrospray ionization time-of-flight mass spectrometry(ESI-TOF-MS),and single crystal X-ray diffraction.Kinetic study on the stereo-controlled self-assembly of circularly polarized luminescence(CPL)-active Ln4(LR)4(Ln=LaIII,PrIII and EuIII)tetrahedra manifests that the larger ionic radius of Ln leads to faster assembly rates.Mixed-ligand cage assembly experiments with chiral LR/S,achiral Lac and Ln(1:3:4 molar ratio)reveal that the self-assembly and chiral amplification occur synchronously for the LaIII and PrIII cages,while two distinct steps,i.e.,first self-assembly and then chiral amplification,are observed for the EuIII cage.Such distinct kinetic behavior is attributed to different ligands exchange rates among the mixed-ligand Ln4L4 cages.This work provides fundamental guidance for fabrication and property-optimization of chiral lanthanide-based molecular materials.

关键词： Chiral lanthanide tetrahedron Self-assembly Chiral amplification Kinetic lonic radius

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