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Methane activation by[LnO]^(+):the 4f orbital matters

Science China Chemistry 2024年第1期67卷 330-335页

作者： Bowei Yuan Jingxiang Zou Mincheng Yu Shaodong Zhou College of Chemical and Biological Engineering Zhejiang Provincial Key Laboratory of Advanced Chemical Engineering Manufacture TechnologyZhejiang UniversityHangzhou 310027China Zhejiang Provincial Innovation Center of Advanced Chemicals Technology Institute of Zhejiang University–QuzhouQuzhou 324000China Laboratory for Sciences and Technologies of Energy Materials of Fujian Province(IKKEM) Xiamen 361005China

Gas-phase reactions of[LnO]^(+)with methane have been studied by using inductively coupled plasma-mass spectrometer(ICP-MS)combined with quantum chemical *** indicate that the[LnO]^(+)(Ln=Sm-Lu)ions are able to activate methane to generate methyl *** particular,[EuO]^(+)and[YbO]^(+)exhibit the highest ***,ab initio computations reveal a novel HAT process operating in the absence of a terminal oxygen radical,as mediated by[EuO]^(+)and[YbO]^(+).Such a process diverges from previous findings on the methane activation by metal oxide clusters,not only on the electronic pattern during the course of hydrogen transfer,but also on the important role that 4f electrons *** associated electronic origins have been discussed,and the well-designed 4f electron occupation may turn to be a promising approach in constructing lanthanide involved catalysts.

关键词： lanthanide oxides methane activation 4f orbitals quantum chemical calculation ion-molecule reaction

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