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Regulating atomic Fe-Rh site distance for efficient oxygen reduction reaction

Science China Chemistry 2024年第4期67卷 1352-1359页

作者： Tong Liu Yudan Chen Airong Xu Xiaokang Liu Dong Liu Sicheng Li Hui Huang Li Xu Shuaiwei Jiang Qiquan Luo Tao Ding Tao Yao National Synchrotron Radiation Laboratory University of Science and Technology of ChinaHefei 230029China Key Laboratory of Precision and Intelligent Chemistry Hefei National Research Center for Physical Sciences at the MicroscaleUniversity of Science and Technology of ChinaHefei 230026China Institutes of Physical Science and Information Technology Anhui UniversityHefei 230601China

Exploring the atomic interaction mechanisms of dense single-atom catalysts(SACs)is of great significance for their application in oxygen reduction reaction(ORR).However,the intrinsic mechanism of the site-distance effect on the catalytic performance has been largely ***,we demonstrate the site-distance effect of Fe-Rh_(x)@NC catalysts in ORR theoretically and *** charge analysis reveals that the strong interaction between Fe and Rh atoms at a certain atomic distance(dFe-Rh)alters the catalytic electronic structure,facilitating the optimization of catalyst adsorption *** by the theoretical calculations,we designed and synthesized the Fe-Rhx@NC catalysts through a spatial confinement *** characterization results prove that the Fe-Rh_(2)@NC has the optimal d_(Fe-Rh),which improves its intrinsic ORR activity,providing a half wave potential of 0.91 V,higher than that of the commercial Pt/C(0.86 V).This study emphasizes the importance of determining the basic mechanism of the site-distance effect in dissimilar metal atoms catalysts,which is conducive to the design of efficient catalyst systems for practical applications.

关键词： Density functional theory single-atom catalyst in-situ encapsulating site-distance effect oxygen reduction reaction

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