检索结果-南通市图书馆

Low-temperature NH_(3) abatement via selective oxidation over a supported copper catalyst with high Cu^(+) abundance

引用

Journal of Environmental Sciences 2024年第9期143卷 12-22页

作者： Zhiming Yang Lin Peng Leneng Yang Mingli Fu Daiqi Ye Peirong Chen Guangdong Provincial Key Laboratory of Atmospheric Environment and Pollution Control National Engineering Laboratory for VOCs Pollution Control Technology and EquipmentSchool of Environment and EnergySouth China University of TechnologyGuangzhou 510006China Guangdong Chengyi Environmental Technology Corp. Shaoguan 512158China

Selective catalytic NH_(3)-to-N_(2) oxidation(NH_(3)-SCO)is highly promising for abating NH_(3) emissions slipped from stationary flue gas after-treatment *** practical application,however,is limited by the non-availability of low-cost catalysts with high activity and N_(2) ***,using defect-rich nitrogen-doped carbon nanotubes(NCNT-AW)as the support,we developed a highly active and durable copper-based NH_(3)-SCO catalyst with a high abundance of cuprous(Cu^(+))*** obtained Cu/NCNT-AW catalyst demonstrated outstanding activity with a T_(50)(*** temperature to reach 50% NH_(3) conversion)of 174℃ in the NH_(3)-SCO reaction,which outperformed not only the Cu catalyst supported on N-free O-functionalized CNTs(OCNTs)or NCNT with less surface defects,but also those most active Cu catalysts in open *** kinetics measurements and temperature-programmed surface reactions using NH_(3)as a probe molecule revealed that the NH_(3)-SCO reaction on Cu/NCNT-AW follows an internal selective catalytic reaction(i-scr)route involving nitric oxide(NO)as a key *** to mechanistic investigations by X-ray photoelectron spectroscopy,Raman spectroscopy,and X-ray absorption spectroscopy,the superior NH_(3)-SCO performance of Cu/NCNT-AW originated from a synergy of surface defects and ***,surface defects promoted the anchoring of Cu O nanoparticles on N-containing sites and,thereby,enabled efficient electron transfer from N to Cu O,increasing significantly the fraction of scr-active Cu^(+)sites in the *** study puts forward a new idea for manipulating and utilizing the interplay of defects and N-dopants on carbon surfaces to fabricate Cu^(+)-rich Cu catalysts for efficient abatement of slip NH_(3)emissions via selective oxidation.

关键词： NH_(3)-SCO XANES Localized etching N-doping N_(2) selectivity i-scr

来源：

维普期刊数据库

同方期刊数据库评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

铁基复合氧化物催化剂上氨选择性催化氧化性能的研究

铁基复合氧化物催化剂上氨选择性催化氧化性能的研究

引用

作者：王慧敏昆明理工大学

学位级别：硕士

氨气用途广泛,常用于氨水、纯碱、铵盐和硝酸等的制造。此外,氨气作为一种有效的脱硝还原剂而被广泛应用于机动车尾气后处理系统中。特别是近年来工业的迅速发展,人民生活水平的快速提高,和机动车行业的迅猛发展,导致NH的生产利用率大... 详细信息

氨气用途广泛,常用于氨水、纯碱、铵盐和硝酸等的制造。此外,氨气作为一种有效的脱硝还原剂而被广泛应用于机动车尾气后处理系统中。特别是近年来工业的迅速发展,人民生活水平的快速提高,和机动车行业的迅猛发展,导致NH的生产利用率大幅度提高,一个更加严重的环境问题应运而生。NH泄漏量日益增多,排至大气中的NH会严重威胁生态环境和人类健康。NH排放控制问题被提上日程,NH选择性催化氧化技术作为一类高效、环保、有前景的NH处理技术被普遍应用于工业及机动车尾气处理系统中。本文以氨选择性催化氧化技术为核心研究点,从催化剂的选择入手,旨在制备出高催化性能的一系列催化剂,实现NH的有效去除。本论文采用溶胶-凝胶法制备了Cu O-FeO、Ru O-FeO和Ru O-WO-FeO催化剂,获得了高催化性能的催化材料,系统地考察了元素配比、反应温度和活性组分对催化剂在氨选择性催化氧化方向催化活性的影响。同时通过BET、XRD、H-TPR、XPS、Raman、SEM和DRiFTS等一系列表征手段研究了催化剂的微观结构性质与催化活性之间的关系,主要研究结果如下:(1)Cu O-FeO复合氧化物催化剂中Cu/Fe摩尔比对催化剂的催化活性影响很大,活性结果表明,具有较高Cu/Fe摩尔比的催化剂导致更高的氨氧化催化活性,低Cu/Fe摩尔比的催化剂具有较高的N选择性。其中,具有最佳Cu/Fe摩尔比(5:5)的Cu O-FeO催化剂NH完全转化的温度低于250°C,N选择性高于91%。H-TPR结果表明FeO与CuO之间的协同效应有效地提高了催化剂的催化活性。XRD指出Cu/Fe摩尔比对催化剂的晶体结构影响很大,高Cu含量的催化剂更倾向于形成大颗粒的结晶CuO。此外,原位漫反射红外光谱结果表明Cu O-FeO催化剂遵循的氨氧化反应机理是内部(原位)选择性催化还原(i-scr)机理,即NH首先被吸附活化,之后与原子氧反应形成亚硝酰基(-HNO)物种,-HNO再被气态氧(O)氧化成NO物种。与此同时,原位形成的NO与未反应的NH快速反应生成主产物N。(2)用WO改性Ru O-FeO催化剂,研究不同含量WO对催化剂物理化学性质以及氨氧化活性的影响。研究结果表明,质量分数为5%的WO在保持Ru O-FeO催化剂催化活性不变的基础上有效提高了催化剂的高温N选择性。并且在250°C实现100%的NH转化率,400°C时N选择性仍在94%以上。XRD、Raman和H-TPR表征深度分析了催化剂物理化学性质,结果表明WO改性有效抑制了FeO晶粒的生长,降低Ru O-FeO催化剂的还原性,这些都和WO与FeO之间存在的强相互作用力有关。此外,原位漫反射红外光谱结果表明WO的加入提高了催化剂的表面酸性,抑制高温硝酸盐物种的形成,从而减少NO的生成,这与其较高的N选择性有关。

关键词：氨选择性催化氧化溶胶-凝胶法微观结构协同效应 i-scr 表面酸性位点

来源：

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

欢迎您,

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

欢迎您,

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：