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Polymeric partners breathe together: using gas to direct polymer self-assembly via gas-bridging chemistry

Science China Chemistry 2022年第7期65卷 1401-1410页

作者： Zehao Gong Yixin Wang Qiang Yan State Key Laboratory of Molecular Engineering of Polymers Department of Macromolecular ScienceFudan University200433China

The quest for a general and facile way to regulate polymer self-assembled nanostructures with low-to high-order ergodicity is an eternal theme in soft nanoparticle fabrication. Here we present an unprecedented gas-bridging strategy that allows to use gas to direct polymer self-assembly in continuous and tunable manners. Such system comprises a partner of frustrated Lewis polymers with bulky Lewis acid and base groups. They can together “breathe in” external gases to form gas-bridged structures between the two complementary moieties, which drive their mutual complexation and assemble into polymer nanoparticles of diverse geometries and dimensionalities. This strategy is applicable to a broad family of gas substances including but not limited to carbon oxides, nitrogen oxides, sulfur oxides, and even olefins;moreover, tailoring gas types and levels can dictate distinct assembling evolutionary pathways and deformable behaviors among spherical, fibrous, polymersomal, tubesomal and cubosomal morphologies. We also discover that the gas-based bonding chemistry is the mechanistic basis underlying the phase transitional control and phase window regulation. This will open a new direction of making bespoke polymer nanostructures with gas.

关键词： gas-bridging bond Lewis pair polymer dynamic covalent chemistry self-assembly tunable nanostructure

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